We used a time-resolved transport approach on the basis of the Liouville-van Neumann equation for the reduced density matrix of the device region. It is combined with the efficient time-dependent density functional tight binding in order to make the expensive calculations feasible. As one of the possible applications, we analyzed ac transport through molecular junctions and atomic chains in order to gain information about their interaction with external radiation. We improve existing descriptions of the dynamic admittance and rectification properties of these systems. One major advantage is the explicit calculation of the time-dependent device potential distribution which is not captured in the existing frequency domain approaches to the sought-after quantities. We find that especially for capacitive systems, its influence of the potential distribution is significant.

Wir verwenden einen zeitaufgelösten Ansatz für Transport-Rechnungen auf Grundlage der Liouville-van Neumann Gleichung für die reduzierte Dichtematrix der Device-Region. Dieser Ansatz wird kombiniert mit dichtefunktional-basiertem Tight-Binding als effiziente Beschreibung der elektronischen Struktur, um die zeitaufwendigen Rechnungen möglich zu machen. Als eine der möglichen Anwendungen analysieren wir Wechselstrom-Transport durch kontaktierte Moleküle und Atomketten, um Informationen über deren Wechselwirkungen mit eingestrahltem Licht zu erhalten. Wir verbessern bestehende Beschreibungen der dynamischen Admittanz und der Gleichrichtung in den betreffenden Systemen. Ein Hauptvorteil besteht in expliziten Berechnung der zeitabhängigen Potentialverteilung in der Device-Region, die von anderen Ansätzen in der Frequenz-Domäne unberücksichtigt bleibt, die auf die Beschreibung der gesuchten Größen abzielen. Wir stellen fest, dass der Einfluss der Potentialverteilung insbesondere für kapazitive Systeme signifikant ist.