Sub-cycle quantum motion in solids under strong terahertz fields

URN to cite this document:: urn:nbn:de:bvb:355-epub-345329
DOI to cite this document:: 10.5283/epub.34532

Hohenleutner, Matthias

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Date of publication of this fulltext: 02 Oct 2017 07:21

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Item type:	Thesis of the University of Regensburg (PhD)
Open Access Type:	Primary Publication
Date:	2 October 2017
Referee:	Prof. Dr. Rupert Huber
Date of exam:	6 July 2016
Institutions:	Physics > Institute of Experimental and Applied Physics > Chair Professor Huber > Group Rupert Huber
Keywords:	Ultrafast phenomena in condensed matter; Strong terahertz fields; High-order harmonic generation; Sub-cycle time resolution; Quantum dynamics; Quantum interference; Bloch oscillation; Strong-field phenomena
Dewey Decimal Classification:	500 Science > 530 Physics
Status:	Published
Refereed:	Yes, this version has been refereed
Created at the University of Regensburg:	Yes
Item ID:	34532

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Abstract (English)

Abstract (English)

In this thesis, non-perturbative charge carrier dynamics in crystalline solids have been explored in a novel coherent high-field regime bridging nonlinear optics and sub-cycle lightwave electronics.
A newly developed high-field laser source delivers phase-stable, ultrashort waveforms in the far- to mid-infrared spectral regime with extremely high field strengths, which serve as a particularly well-defined contactless bias field for the study of non-perturbative charge carrier dynamics and nonlinear spin control in solids. To this end, a fundamentally new approach for ultrafast electric spin injection via tailored near-fields in a three-dimensional optical antenna has been introduced. First operational prototypes set the stage for time-resolved studies of spin-polarized tunnel injection into technologically relevant semiconductor heterostructures. Combining phase-locked waveforms featuring peak electric fields on the order of 100MV/cm with octave-spanning, 8-fs-long optical pulses facilitates lightwave electronics at multi-THz clock rates with sub-cycle time resolution: The strong transients have been employed to drive coherent interband excitation across the fundamental band gap in undoped gallium selenide. Simultaneously, the carriers are accelerated within their respective energy bands through the whole Brillouin zone, giving rise to dynamical Bloch oscillations. This highly anharmonic quantum motion results in the emission of a record-bandwidth, phase-stable high-order harmonic spectrum which covers more than 12 optical octaves.
Yet more importantly, the terahertz-driven high-harmonic emission has been temporally resolved in intensity and relative phase and in precise correlation with the driving waveform. A novel cross-correlation scheme with synchronized electro-optic sampling clocks the underlying dynamics with an accuracy of only a fraction of 1/20 of a single driving field cycle: The high-order harmonics are emitted as a unipolar pulse train of ultrashort and nearly unchirped bursts, which emerge exactly at the driving field crests. As explained by a quantum-mechanical many-body theory, these findings reveal a novel strong-field quantum interference between several, off-resonantly driven interband polarization pathways, including even electronic transitions well below the Fermi level.
A sophisticated examination of non-perturbative high-order harmonic generation along different crystallographic directions in gallium selenide has brought a surprising polarization behaviour of emitted harmonics to light. A phenomenological model based on the properties of frequency combs reconciles the spectrally, temporally and polarization-resolved findings and enables a comparison of the unraveled properties of solid-state high-order harmonic generation to straightforward symmetry arguments known from perturbative nonlinear optics.

Translation of the abstract (German)

Im Rahmen dieser Arbeit wurde nicht-perturbative Ladungsträgerdynamik in kristallinen Festkörpern in einem neuen, kohärenten Hochfeld-Regime an der Grenze zwischen nichtlinearer Optik und Subzyklen-Lichtwellenelektronik untersucht.
Eine neu entwickelte Hochfeld-Laserquelle liefert phasenstarre, ultrakurze Wellenformen im mittel- bis ferninfraroten Spektralbereich mit extrem hohen Spitzenfeldstärken, welche als definierte Spannungsimpulse zur Anregung nicht-perturbativer Ladungsträgerdynamik sowie zur Kontrolle von Spins in Festkörpern dienen. Dahingehend wurde ein fundamental neues Konzept zur Spin-Injektion mittels maßgeschneiderter Nahfelder in einer dreidimensionalen optischen Antenne vorgestellt. Die Demonstration erster funktionstüchtiger Prototypen ebnet den Weg für eine zeitaufgelöste Spin-Injektion in technologisch relevante Halbleiter-Heterostrukturen.
Die Kombination von phasenstarren Wellenformen mit Spitzenfeldstärken einer Größenordnung von 100 MV/cm mit ultrabreitbandigen optischen Impulsen einer Dauer von nur 8 fs erlaubt es darüber hinaus, Lichtwellen-Elektronik bei Multi-Terahertz-Frequenzen und mit Subzyklen-Zeitauflösung zu betreiben: Solch starke Terahertz-Wellenformen wurden eingesetzt, um kohärente Interbandanregung über die fundamentale Bandlücke in undotiertem Galliumselenid zu treiben. Die simultane Beschleunigung der angeregten Ladungsträger in ihren Energiebändern durch die ganze Brillouin-Zone führt gleichzeitig zu dynamischen Bloch-Oszillationen. Diese stark anharmonische Quantenbewegung resultiert in der Emission von phasenstabilen Spektren hoher Harmonischer mit Rekordbandbreiten, die mehr als zwölf optische Oktaven einschließen.
Überdies konnte die Terahertz-getriebene Emission der hohen Harmonischen zeitaufgelöst und in präziser zeitlicher Relation zum treibenden Feld beobachtet werden. Ein innovatives Kreuzkorrelations-Setup mit synchronisierter elektro-optischer Detektion erlaubt die zeitliche Messung der zugrundeliegenden Dynamik mit einer Präzision von nur 1/20 der Periode des treibenden Wechselfeldes: Die hohen Harmonischen werden in Form eines unipolaren Impulszuges einzelner, ultrakurzer Lichtblitze emittiert, die zeitlich exakt an den Maxima des treibenden Feldes auftreten. Mit Hilfe einer quantenmechanischen Vielteilchen-Theorie können diese Ergebnisse auf eine neue Starkfeld-Quanteninterferenz zwischen mehreren Interbandanregungspfaden, einschließlich solcher mit Beteiligung von Elektronen weit unterhalb der Fermienergie - zurückgeführt werden.
Eine umfassende Untersuchung der nicht-perturbativen Erzeugung hoher Harmonischer entlang verschiedener kristallographischer Richtungen in Galliumselenid brachte schließlich ein überraschendes Verhalten der Polarisation der emittierten Strahlung zu Tage. Ein phänomenologisches Modell, basierend auf Eigenschaften von Frequenzkämmen, vereint die spektral-, Zeit- sowie Polarisations-aufgelösten Messungen und erlaubt einen ersten Vergleich der entdeckten Eigenschaften Festkörper-basierter Generation hoher Harmonischer mit einfachen Symmetrieargumenten, wie sie in der perturbativen nichtlinearen Optik Anwendung finden.

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