Atomically thin van der Waals materials host exciting optoelectronic phenomena governed by reduced dimensionality and electronic correlations. Fabricating new heterostructures by stacking multiple monolayers under controlled twist angles has enabled the design of new quantum phases of matter. Yet, strain, doping or dielectric disorder can modulate the optical properties on the nanoscale. To ...
Abstract (English)
Atomically thin van der Waals materials host exciting optoelectronic phenomena governed by reduced dimensionality and electronic correlations. Fabricating new heterostructures by stacking multiple monolayers under controlled twist angles has enabled the design of new quantum phases of matter. Yet, strain, doping or dielectric disorder can modulate the optical properties on the nanoscale. To exploit the full potential of the material platform, these subwavelength inhomogeneities inaccessible to most diffraction-limited probes and their impact on the ultrafast exciton dynamics, for example, need to be resolved. In this work, we build on established ultrafast near-field microscopy techniques and further develop new tools for investigating van der Waals structures with subcycle temporal and nanometer spatial resolution.
First, we quantify density-dependent excitonic phases in atomically thin transition metal dichalcogenide layers using polarization nanoscopy at ambient conditions. To this end, the ultrafast recombination dynamics of photo-generated electron-hole pairs in an artificially stacked tungsten diselenide bilayer is monitored by probing the evolution of the local polarizability of these charge carriers with evanescent terahertz fields. A characteristic change in the recombination dynamics reveals an exciton Mott transition from an optically dark species into an electron-hole plasma. The nanometer spatial resolution allows us to circumvent inhomogeneous broadening and to reveal the continuous nature of the transition, which is fully corroborated by many-body calculations.
Second, we introduce an ultra-stable, cryogenic near-field microscopy system, which enables multi-terahertz nanoscopy under ultrahigh-vacuum conditions and at liquid helium temperatures. This combination facilitates unprecedented sub-nanometer oscillation amplitudes of the tip in near-field microscopy. Thus, we trace extremely confined electric fields on the surface of a noble metal, which exhibit a decay constant of only 150 picometers and give rise to a phase shift of the scattered light of almost 90° across angstrom-scale tip-sample distances – indications of a novel regime beyond established analytical scattering models. This proof of principle promises access to the optical response of van der Waals systems with atom-scale spatial resolution. The feasibility of this approach is further verified with several experiments including the visualization of moiré superlattices, topologically protected surface states and charge-density-wave phase transitions in real space.
Finally, this setup is extended by a femtosecond laser system to establish combined ultrafast, cryogenic near-field microscopy and lightwave-driven scanning tunneling microscopy. In the future, this unique nano-videography toolbox will allow for recording charge carrier dynamics in van der Waals systems on record-breaking spatiotemporal scales.
Translation of the abstract (German)
Atomar dünne van der Waals Materialien weisen spannende optoelektronische Phänomene auf, die von einer reduzierten Dimensionalität sowie von elektronischen Korrelationen herrühren. Die Herstellung neuer Heterostrukturen durch das Aufeinanderstapeln mehrerer Monolagen unter kontrollierten Drehwinkeln ermöglicht es, neue Quantenphasen maßzuschneidern. Allerdings können Verspannung, Dotierung oder ...
Translation of the abstract (German)
Atomar dünne van der Waals Materialien weisen spannende optoelektronische Phänomene auf, die von einer reduzierten Dimensionalität sowie von elektronischen Korrelationen herrühren. Die Herstellung neuer Heterostrukturen durch das Aufeinanderstapeln mehrerer Monolagen unter kontrollierten Drehwinkeln ermöglicht es, neue Quantenphasen maßzuschneidern. Allerdings können Verspannung, Dotierung oder dielektrische Unordnung die optischen Eigenschaften auf der Nanoskala modulieren. Um das volle Potenzial dieser Materialplattform zu nutzen, müssen diese Inhomogenitäten und beispielsweise ihr Einfluss auf die ultraschnelle Exzitondynamik auf Subwellenlängen-Skalen aufgelöst werden, was mit den meisten beugungsbegrenzten Methoden nicht möglich ist. In dieser Arbeit bauen wir auf der etablierten Technik der ultraschnellen Nahfeldmikroskopie auf und entwickeln weitere neue Werkzeuge zur Untersuchung von van der Waals Strukturen mit Subzyklen-Zeit- und Nanometer-Ortsauflösung.
Zunächst bestimmen wir quantitativ exzitonische Phasen in atomar dünnen Lagen von Übergangs-metalldichalkogeniden in Abhängigkeit von der Ladungsträgerdichte mit Hilfe von Polarisations-nanoskopie bei Umgebungsbedingungen. Hierbei wird die ultraschnelle Rekombinationsdynamik von photo-induzierten Elektron-Loch-Paaren in einer künstlich gestapelten Wolframdiselenid-Bilage bestimmt, indem die Entwicklung der lokalen Polarisierbarkeit dieser Ladungsträger durch die evaneszenten Terahertzfelder vermessen wird. Ein exzitonischer Mott-Übergang von einer optisch dunklen Spezies zu einem Elektron-Loch-Plasma wird durch eine charakteristische Veränderung in der Rekombinationsdynamik nachgewiesen. Die Nanometer-Ortausauflösung erlaubt es uns, inhomogene Verbreiterung zu umgehen und die kontinuierliche Natur des Übergangs aufzudecken, was durch Mehrteilchen-Simulationen belegt wird.
Im zweiten Teil der Arbeit führen wir ein ultrastabiles, kryogenes Nahfeldmikroskopie-System ein, das Multi-Terahertz-Nanoskopie unter Ultrahochvakuum-Bedingungen und bei Temperaturen von flüssigem Helium erlaubt. Diese Kombination erreicht erstmals Schwingungsamplituden der Spitze auf dem Gebiet der Nahfeldmikroskopie im Sub-Nanometer-Bereich. Damit tasten wir räumlich extrem eingeschränkte, elektrische Felder auf der Oberfläche eines Edelmetalls ab, welche eine Zerfallskonstante von nur 150 Pikometern aufweisen sowie zu einer Phasenverschiebung des gestreuten Lichts von fast 90° über einen Spitzen-Proben-Abstand auf der Angstrom-Skala führen. Diese Beobachtungen deuten auf ein neues Regime hin, das über etablierte analytische Streumodelle hinaus geht. Dies legt nahe, dass mit der Methode zukünftig die optische Antwort von van der Waals Systemen selbst mit atomarer Ortsauflösung abgetastet werden könnte. Die Machbarkeit wird weiterhin verifiziert durch Experimente wie die Visualisierung von Moiré Übergittern, von topologisch geschützten Oberflächenzuständen und von Ladungsdichtewellen-Übergängen im Realraum.
Schließlich wird der Mikroskopie-Messplatz um ein Femtosekunden-Lasersystem erweitert, um eine Kombination aus ultraschneller kryogener Nahfeldmikroskopie und Lichtwellen-getriebener Rastertunnel¬mikroskopie zu etablieren. In Zukunft wird dieser einzigartige Nanovideographie-Werkzeugkasten das Aufnehmen von Ladungsträgerdynamik in van der Waals Systemen auf raumzeitlichen Rekord-Skalen ermöglichen.
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