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- DOI to cite this document:
- 10.5283/epub.59673
| Item type: | Thesis of the University of Regensburg (PhD) |
|---|---|
| Open Access Type: | Primary Publication |
| Date: | 26 November 2024 |
| Referee: | Prof. Dr. John M. Lupton and Prof. Dr. Dieter Weiss |
| Date of exam: | 8 February 2024 |
| Institutions: | Physics > Institute of Experimental and Applied Physics > Chair Professor Lupton > Group John Lupton |
| Keywords: | Organische Halbleiter, OLEDs, Spinphysik, Tieftemperaturphysik |
| Dewey Decimal Classification: | 500 Science > 530 Physics 500 Science > 540 Chemistry & allied sciences 500 Science > 590 Zoological sciences |
| Status: | Published |
| Refereed: | Yes, this version has been refereed |
| Created at the University of Regensburg: | Yes |
| Item ID: | 59673 |
Abstract (German)
Ziel dieser Arbeit ist es, Singulett-Triplett-Umwandlungsprozesse in einer OLED bei niedrigen Temperaturen und hohen Magnetfeldern zu untersuchen. Dies geschieht mit Hilfe einer speziellen Klasse von Molekülen, die gleichzeitig fluoreszieren und phosphoreszieren, d.h. eine duale Emission aufweisen. Die simultane Emission von angeregten Triplett- und Singulett-Exzitonen ermöglicht einen direkten ...
Abstract (German)
Ziel dieser Arbeit ist es, Singulett-Triplett-Umwandlungsprozesse in einer OLED bei niedrigen Temperaturen und hohen Magnetfeldern zu untersuchen. Dies geschieht mit Hilfe einer speziellen Klasse von Molekülen, die gleichzeitig fluoreszieren und phosphoreszieren, d.h. eine duale Emission aufweisen. Die simultane Emission von angeregten Triplett- und Singulett-Exzitonen ermöglicht einen direkten Zugang zu den entsprechenden Exzitonendichten und erlaubt die Visualisierung der unterschiedlichen Spinmischprozesse. Die Experimente werden bei niedrigen Temperaturen durchgeführt, um den Einfluss sowohl der thermischen Spinpolarisation als auch der Triplett-Annihilationsprozesse auf die MEL zu beobachten.
Die vorliegende Arbeit ist wie folgt aufgebaut: In Kapitel 2 wird der notwendige theoretische Hintergrund vermittelt, um ein besseres Verständnis der verschiedenen Spinmischprozesse und Eigenschaften organischer Halbleiter zu erlangen. Der erste Teil konzentriert sich auf die Injektion und den Transport von Ladungen in einem organischen Halbleiter, die für den Betrieb einer OLED unerlässlich sind. Der zweite Teil befasst sich mit den Magnetfeldeffekten in einer OLED, d. h. damit, wie sich der Widerstand und die Elektrolumineszenz ändern, wenn ein Magnetfeld angelegt wird. Zunächst werden die magnetfeldabhängigen Prozesse betrachtet, die im Rahmen des Polaronpaar-Modells beschrieben werden können, wie die Hyperfeinwechselwirkung, die Δg-Mischung und die TSP. Anschließend treten Triplett-Annihilationsprozesse in den Vordergrund, die strahlende Singulett-Exzitonen erzeugen können, was zu Abweichungen vom spinstatistischen Limit führt.
Zwar gibt es in der Literatur viele mathematische Modelle, welche die Magnetfeldeffekte in organischen Materialien erfolgreich beschreiben, doch wurden diese hauptsächlich für Messungen bei Raumtemperatur und kleinen Magnetfeldern entwickelt, so dass thermische Polarisationseffekte vernachlässigt werden konnten. Ein weiteres Problem ist, dass die Modelle nicht explizit auf die Magnetfeldabhängigkeit der Elektrolumineszenz einer OLED angewandt werden können, da sie in erster Linie auf den elektrischen Widerstand beschränkt sind oder für die verzögerte Fluoreszenz von organischen Kristallen entwickelt wurden. Deswegen wird im Kapitel 3 eine Theorie vorgestellt, um die Magnetfeldabhängigkeit der EL einer OLED, die Magnetoelektrolumineszenz, zu beschreiben, die durch die in Kapitel 2 beschriebenen Spin-Mischprozesse verursacht wird. Dafür wird ein stochastischer Liouville-Ansatz verwendet.
In Kapitel 4 werden die experimentellen Methoden zur erfolgreichen Durchführung von Tieftemperaturmessungen an OLEDs vorgestellt. Das Kapitel befasst sich mit den Besonderheiten der Herstellung von OLEDs für kryogene Anwendungen und damit, wie die MEL gleichzeitig wellenlängenselektiv gemessen werden kann. Darüber hinaus wird die Messmethodik der transienten EL-Messung erläutert. Anschließend werden die verwendeten Probenstrukturen charakterisiert, um einen tieferen Einblick in deren Transporteigenschaften zu erhalten.
Kapitel 5 befasst sich mit der Frage, ob es möglich ist, einen spinpolarisierten elektrischen Strom in einer OLED zu erzeugen. Es wird die vollständige Unterdrückung der EL durch starke Magnetfelder bei niedrigen Temperaturen in einer fluoreszierenden OLED demonstriert. Darüber hinaus wird unter Verwendung eines dualen Emitters eine direkte Antikorrelation zwischen der Unterdrückung der Fluoreszenz und dem Anstieg der Phosphoreszenz aufgrund der Bildung eines spinpolarisierten Ensembles von Elektron-Loch-Paaren gezeigt. Dieser Ansatz ermöglicht die direkte Visualisierung der Singulett-Triplett-Umwandlung und zeigt andere Spinmischprozesse auf, die die MEL-Funktionalität der TSP verzerren.
Kapitel 6 thematisiert die Triplett-Polaron Wechselwirkung bei tiefen Temperaturen und vor allem den Einfluss der polaron-induzierten Aufwärtskonversion auf die MEL. Während es zahlreiche experimentelleund theoretische Arbeiten über den Effekt der TPI auf den Ladungstransport gibt, gibt es kaum welche, die sich mit dem Einfluss der TPI auf die EL beschäftigen, insbesondere solche, die die Magnetfeldabhängigkeit der resultierenden Fluoreszenz beschreiben. Mit Hilfe von MEL und transienten EL-Messungen wird gezeigt, dass die hier verwendeten OLED-Strukturen eine hohe Ladungsträgerakkumulation an internen Energiebarrieren aufweisen, wodurch Triplett-Exzitonen effektiv vernichtet werden. Die gemessenen MEL-Linienformen lassen sich mit der entwickelten Theorie aus Kapitel 3 qualitativ beschreiben. Darüber hinaus werden auch wieder dual-emittierende Emitter verwendet, die direkt die Singulett-Triplett Umwandlung durch die polaron-induzierte Aufwärtskonversion visualisieren.
Translation of the abstract (English)
The aim of this work is to investigate singlet-triplet conversion processes in an OLED at low temperatures and high magnetic fields. This is done with the help of a special class of molecules that fluoresce and phosphoresce simultaneously, i.e. exhibit dual emission. The simultaneous emission of excited triplet and singlet excitons enables direct access to the corresponding exciton densities and ...
Translation of the abstract (English)
The aim of this work is to investigate singlet-triplet conversion processes in an OLED at low temperatures and high magnetic fields. This is done with the help of a special class of molecules that fluoresce and phosphoresce simultaneously, i.e. exhibit dual emission. The simultaneous emission of excited triplet and singlet excitons enables direct access to the corresponding exciton densities and allows the visualization of the different spin mixing processes. The experiments are performed at low temperatures to observe the influence of both thermal spin polarization and triplet annihilation processes on the MEL.
This thesis is structured as follows: Chapter 2 provides the necessary theoretical background to gain a better understanding of the various spin mixing processes and properties of organic semiconductors. The first part focuses on the injection and transport of charges in an organic semiconductor, which are essential for the operation of an OLED. The second part deals with the magnetic field effects in an OLED, i.e. how the resistance and electroluminescence change when a magnetic field is applied. First, the magnetic field-dependent processes that can be described within the polaron pair model are considered, such as hyperfine interaction, Δg mixing and TSP. Then triplet annihilation processes come into focus, which can generate radiative singlet excitons, leading to deviations from the spin-statistical limit.
Although there are many mathematical models in the literature that successfully describe the magnetic field effects in organic materials, these were mainly developed for measurements at room temperature and small magnetic fields, so that thermal polarization effects could be neglected. Another problem is that the models cannot be explicitly applied to the magnetic field dependence of the electroluminescence of an OLED, as they are primarily limited to the electrical resistance or were developed for the delayed fluorescence of organic crystals. Therefore, in chapter 3 a theory is presented to describe the magnetic field dependence of the EL of an OLED, the magnetoelectroluminescence, which is caused by the spin mixing processes described in chapter 2. A stochastic Liouville approach is used for this purpose.
Chapter 4 presents the experimental methods for successfully carrying out cryogenic measurements on OLEDs. The chapter deals with the special features of manufacturing OLEDs for cryogenic applications and how the MEL can be measured simultaneously in a wavelength-selective manner. In addition, the measurement methodology of transient EL measurement is explained. The sample structures used are then characterized in order to gain a deeper insight into their transport properties.
Chapter 5 deals with the question of whether it is possible to generate a spin-polarized electric current in an OLED. The complete suppression of EL by strong magnetic fields at low temperatures in a fluorescent OLED is demonstrated. Furthermore, using a dual emitter, a direct anticorrelation between the suppression of fluorescence and the increase in phosphorescence due to the formation of a spin-polarized ensemble of electron-hole pairs is shown. This approach allows direct visualization of the singlet-triplet conversion and reveals other spin mixing processes that distort the MEL functionality of the TSP.
Chapter 6 discusses the triplet-polaron interaction at low temperatures and, in particular, the influence of polaron-induced upconversion on the MEL. While there are numerous experimental and theoretical papers on the effect of TPI on charge transport, there are hardly any that deal with the influence of TPI on the EL, especially those that describe the magnetic field dependence of the resulting fluorescence. Using MEL and transient EL measurements, it is shown that the OLED structures used here exhibit high charge carrier accumulation at internal energy barriers, effectively annihilating triplet excitons. The measured MEL line shapes can be described qualitatively using the theory developed in Chapter 3. In addition, dual-emitting emitters are again used to directly visualize singlet-triplet conversion by polaron-induced upconversion.
Metadata last modified: 02 Dec 2024 06:24
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