Ultrafast dynamics in MoSe₂/CrSBr van der Waals heterostructure

Item type:	Thesis of the University of Regensburg (PhD)
Open Access Type:	Primary Publication
Date:	17 July 2025
Referee:	Prof. Dr. Christian Schüller
Date of exam:	12 June 2025
Institutions:	Physics > Institute of Experimental and Applied Physics > Chair Professor Lupton > Group Christian Schüller
Keywords:	MoSe2, CrSBr, spin, Kerr, energy-transfer, time-resolved, pump-probe, type-III band alignment, streak camera, reflection contrast, RC, photoluminescence, PL, Lorentz oscillator,
Dewey Decimal Classification:	500 Science > 530 Physics
Status:	Published
Refereed:	Yes, this version has been refereed
Created at the University of Regensburg:	Yes
Item ID:	77234

Abstract (English)

Monolayer molybdenum diselenide (ML-MoSe₂) interfaced with bulk chromium sulfur bromide (CrSBr) defines a van der Waals heterostructure (HS) in which novel interfacial phenomena are accessible via optical spectroscopy. Both ML-MoSe₂ and CrSBr are direct-bandgap semiconductors with large exciton binding energies and strong light-matter coupling. ML-MoSe₂ supports helicity-selective spin ...

Abstract (English)

Monolayer molybdenum diselenide (ML-MoSe₂) interfaced with bulk chromium sulfur bromide (CrSBr) defines a van der Waals heterostructure (HS) in which novel interfacial phenomena are accessible via optical spectroscopy. Both ML-MoSe₂ and CrSBr are direct-bandgap semiconductors with large exciton binding energies and strong light-matter coupling. ML-MoSe₂ supports helicity-selective spin excitation, whereas CrSBr exhibits pronounced in-plane antiferromagnetic order and optical anisotropy.
Steady-state photoluminescence (PL) and reflection-contrast spectroscopy support a type-III band alignment within the HS. Helicity-resolved measurements reveal a zero-field spin splitting of 1.6 meV in ML-MoSe₂, despite the orthogonality of its spin quantization axis and the CrSBr magnetization. Density functional theory calculations attribute this splitting to magnetic proximity and interlayer hybridization effects.
Ultrafast laser spectroscopy demonstrate sub-picosecond charge transfer and anisotropic energy transfer across the interface. Complementary excitation-polarization-resolved PL further substantiates the anisotropic energy transfer,
yielding an inverse linear dichroism in ML-MoSe₂ relative to CrSBr.
Time-resolved Kerr measurements show that the HS exhibits a substantially
prolonged valley-polarization lifetime, which increases with excitation density, reflecting spin stabilization under strong p-type doping. Asymmetries in Kerr-trace decay rates, amplitudes, and baseline offsets between the K and K’ valleys provide further evidence of proximity-induced spin splitting.
These findings establish the ML-MoSe₂/CrSBr HS as a versatile, optically addressable platform for exploring emergent interfacial phenomena.

Translation of the abstract (German)

Die Kombination aus einlagigem Molybdändiselenid (ML-MoSe₂) und bulkartigem Chrom-Schwefel-Bromid (CrSBr) bildet eine Van-der-Waals-Heterostruktur (HS), in der neuartige Grenzflächenphänomene mittels optischer Spektroskopie untersucht werden können. Sowohl ML-MoSe₂ als auch CrSBr sind Halbleiter mit direkter Bandlücke, großen Exziton-Bindungsenergien und einer starken ...

Translation of the abstract (German)

Die Kombination aus einlagigem Molybdändiselenid (ML-MoSe₂) und bulkartigem Chrom-Schwefel-Bromid (CrSBr) bildet eine Van-der-Waals-Heterostruktur (HS), in der neuartige Grenzflächenphänomene mittels optischer Spektroskopie untersucht werden können. Sowohl ML-MoSe₂ als auch CrSBr sind Halbleiter mit direkter Bandlücke, großen Exziton-Bindungsenergien und einer starken Licht-Materie-Wechselwirkung. Während ML MoSe₂ helizitätsselektive Spinanregungen ermöglicht, zeigt CrSBr eine ausgeprägte antiferromagnetische Ordnung in der Schichtebene sowie optische Anisotropie.
Stationäre Photolumineszenz (PL) und Reflexionskontrastspektroskopie weisen auf eine Typ-III-Bandanordnung innerhalb der Heterostruktur hin. Helizitätsaufgelöste Messungen zeigen trotz der Orthogonalität zwischen der Spinquantisierungsachse von ML-MoSe₂ und der Magnetisierung von CrSBr eine Nullfeld-Spinaufspaltung von 1,6 meV in ML-MoSe₂. Dichtefunktionaltheorie-Berechnungen führen diese Aufspaltung auf Effekte der magnetische Proximität und der Hybridisierung zwischen den Schichten zurück.
Mittels ultraschneller Laserspektroskopie konnte ein effizienter Ladungstransfer (sub-Pikosekunden) und ein anisotroper Energietransfer über die Grenzfläche gezeigt werden. Komplementäre Polarisations-aufgelöste PL-Messungen untermauern den anisotropen Energietransfer und zeigen einen inversen linearen Dichroismus in ML MoSe₂ im Vergleich zu CrSBr.
Zeitaufgelöste Kerr Messungen zeigen eine signifikant verlängerte Spin Polarisation, deren Lebensdauer mit steigender Anregungsdichte zunimmt und damit eine Spinstabilisierung unter starker p Typ Dotierung widerspiegelt. Asymmetrien in den Zerfallsraten, Amplituden und Basislinienversätzen der Kerr-Signale liefern zusätzliche Evidenz für eine durch magnetische Proximität induzierte Spinaufspaltung.
Diese Ergebnisse etablieren die ML MoSe₂/CrSBr Heterostruktur als vielseitige, optisch adressierbare Plattform zur Erforschung neuartiger Grenzflächenphänomene.

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