Der Elektronenspin bestimmt die optischen und elektrischen Eigenschaften von organischen Halbleitern grundlegend. In organischen Leuchtdioden (OLEDs) steuern spinabhängige Prozesse die Population angeregter Zustände und damit die Effizienz der Lichtemission, wobei selbst schwache Magnetfelder im Bereich molekularer Hyperfeinfelder messbare Effekte hervorrufen können. Diese Arbeit untersucht solche spinabhängigen Mechanismen mittels Magnetoelektrolumineszenz, Magnetowiderstand sowie optisch und elektrisch detektierter Magnetresonanz. Charakteristische Merkmale im Magnetfeldeffekt der fluoreszierenden konjugierten Polymere MEH-PPV und SY-PPV werden bei kryogenen Temperaturen analysiert. Durch winkelabhängige Messungen und numerische Simulationen im Dichtematrixformalismus werden diese Merkmale dem Mechanismus der Triplett-Triplett-Annihilation zugeschrieben. Ergänzend wird ein dual-emittierendes Molekülsystem eingesetzt, das simultane Fluoreszenz- und Phosphoreszenzemission zeigt und damit eine getrennte Beobachtung der Singulett- und Triplett-Magnetoelektrolumineszenz ermöglicht. Die spinaufgelöste Spektroskopie offenbart Abweichungen vom einfachen Polaronpaarmodell sowie einen zusätzlichen Matrixbeitrag zur Phosphoreszenzdynamik. Magnetresonanzmessungen erlauben darüber hinaus die Identifikation konkurrierender Spinmechanismen und die Bestimmung der Phosphoreszenzlebensdauer. Die gewonnenen Erkenntnisse tragen zu einem tieferen Verständnis der Grundlagen spinabhängiger Wechselwirkungen in organischen Halbleitern bei und eröffnen Perspektiven für weiterführende Untersuchungen dieser Materialklasse.

The electron spin plays a fundamental role in determining the optical and electrical properties of organic semiconductors. In organic light-emitting diodes (OLEDs), spin-dependent processes govern the population of excited states and thus the efficiency of light emission, where even weak magnetic fields on the order of molecular hyperfine fields can give rise to measurable effects. This work investigates such spin-dependent mechanisms by means of magnetoelectroluminescence, magnetoresistance, and optically and electrically detected magnetic resonance. Characteristic features in the magnetic field effect of the fluorescent conjugated polymers MEH-PPV and SY-PPV are analyzed at cryogenic temperatures. Through angle-dependent measurements and numerical simulations within the density matrix formalism, these features are attributed to the mechanism of triplet-triplet annihilation. In addition, a dual-emitting molecular system is employed that exhibits simultaneous fluorescence and phosphorescence, thereby enabling a separate observation of singlet and triplet magnetoelectroluminescence. Spin-resolved spectroscopy reveals deviations from the simple polaron pair model as well as an additional host contribution to the phosphorescence dynamics. Magnetic resonance measurements further allow the identification of competing spin mechanisms and the determination of the phosphorescence lifetime. The findings contribute to a deeper understanding of the fundamentals of spin-dependent interactions in organic semiconductors and open perspectives for further studies of this material class.