Functionalization of graphene with adsorbants offers the possibility to tailor existing properties of graphene and also to introduce new desirable features in the system. The ultimate goal is to increase graphene's potential for future spintronics applications. The focus of this thesis is theoretical investigation of orbital and spin-orbital properties of functionalized graphene.
The first ...
Zusammenfassung (Englisch)
Functionalization of graphene with adsorbants offers the possibility to tailor existing properties of graphene and also to introduce new desirable features in the system. The ultimate goal is to increase graphene's potential for future spintronics applications. The focus of this thesis is theoretical investigation of orbital and spin-orbital properties of functionalized graphene.
The first part of the thesis presents the development of effective spin-orbit coupling (SOC) model Hamiltonians from simple symmetry arguments. Within the tight-binding framework SOC is investigated in graphene systems subject to global minimal structural modifications. In particular, the emergence of SOC terms is explained in systems such as pristine graphene, graphene miniripple, planar graphene with inequivalent sublattices, graphene in an external electric field, and graphene on a transition-metal dichalcogenide. Based on the experience for these global modifications to graphene's point group symmetries, SOC is studied in the vicinity of single adsorbates in the adsorption positions hollow, top, and bridge. The derived SOC Hamiltonians are tested on density functional theory calculations of the methyl group, fluorine, and the copper adatom. A strong local enhancement of SOC in graphene by a factor of 100 is observed for the methyl group, while fluorine and copper increase SOC locally by about 1000 times.
The second part comprises a study of the orbital impact of hollow, top, and bridge adsorbates on scattering resonances in graphene using the T-matrix formalism. The influence of the adsorption position, the impurity's orbital character, and the orbital parameters on the resonance characteristics is emphasized. The distinctive features arising in the momentum relaxation rate reveal the difference between general adsorbates and their oversimplified nature in vacancy models.
Connecting to the resonance level formation due to adsorbates in graphene, the third part of the thesis considers spin relaxation in graphene due to resonant scattering off adsorbate induced magnetic moments. This mechanism offers a possible explanation for experimentally observed spin relaxation rates in bilayer graphene with a small amount of residual strong scatterers. Also shown are the successes and failures of the model in comparison to experimental data on fluorinated single layer and bilayer graphene. The theoretical analysis was aimed to test the experimental hypothesis that fluorine induces local magnetic moments in graphene.
Übersetzung der Zusammenfassung (Deutsch)
Die Funktionalisierung von Graphen mit Absorbaten ermöglicht es, bereits bestehende Eigenschaften von Graphen zu modifizieren und, desweiteren, neue gewünschte Merkmale in das System einzuführen. Das Endziel besteht darin, das Potenzial von Graphen für zukünftigen Spintroniks-Anwendungen zu erhöhen. Der Fokus dieser Dissertation liegt auf theoretischen Untersuchungen der orbitalen und ...
Übersetzung der Zusammenfassung (Deutsch)
Die Funktionalisierung von Graphen mit Absorbaten ermöglicht es, bereits bestehende Eigenschaften von Graphen zu modifizieren und, desweiteren, neue gewünschte Merkmale in das System einzuführen. Das Endziel besteht darin, das Potenzial von Graphen für zukünftigen Spintroniks-Anwendungen zu erhöhen. Der Fokus dieser Dissertation liegt auf theoretischen Untersuchungen der orbitalen und spin-orbitalen Eigenschaften von funktionalisiertem Graphen.
Der erste Teil der Arbeit präsentiert eine auf einfachen Symmetrieargumenten aufbauende Herleitung effektiver Modell-Hamiltonians für Spin-Bahn-Kopplung (SOC) in Graphen Systemen. Im Tight-Binding-Formalismus wird SOC in Graphen Systemen mit minimalen strukturellen Veränderungen untersucht. Das Auftreten verschiedener Spin-Bahn-Kopplungs-Terme wird beispielsweise in reinem Graphen, "gekräuseltem" Graphen, ebenem Graphen mit inäquivalenten Untergittern, Graphen in einem äußeren elektrischen Feld und Graphen auf einem Übergangsmetall-Dichalkogenid erklärt. Aufbauend auf den Erkenntnissen für diese globalen Modifikationen von Graphens Punktgruppen-Symmetrie, wird SOC in der Nähe von einzelnen Adsorbaten in den sogenannten Adsorptionspositionen Hollow, Top und Bridge betrachtet. Getestet werden die hergeleiteten SOC-Hamiltonians an Dichtefunktionaltheorie-Berechnungen der Adsorbate Methylgruppe, Fluor und Kupfer. Die Methylgruppe führt zu einer lokalen Verstärkung der SOC in Graphen um den Faktor 100, während Fluor und Kupfer die SOC-Stärke ungefähr vertausendfachen.
Der zweite Teil umfasst eine T-Matrix-Studie der orbitalen Auswirkung von Adsorbaten in der Hollow-, Top- und Bridge-Position auf Streuresonanzen in Graphen. Der Einfluss der Adsorptionsposition, des orbitalen Charakters der Störstelle und der orbitalen Parameter auf die Resonanz-Charakteristika wird betont. Unterscheidungsmerkmale, die in der Impulsrelaxationsrate auftreten, enthüllen den Unterschied zwischen allgemeinen Adsorbaten und ihrer grob vereinfachten Darstellung in Vakanz-Modellen.
Anknüpfend an die Ausbildung von Resonanzleveln durch Adsorbate in Graphen beschäftigt sich der dritte Teil der Arbeit mit Spinrelaxation in Graphen aufgrund von resonanter Streuung an Adsorbat-hervorgerufenen magnetischen Momenten. Dieser Mechanismus stellt eine mögliche Erklärung von experimentell beobachteten Spinrelaxationsraten in zweilagigem Graphen mit einer kleinen Restmenge an starken Streuern dar. Desweiteren werden Erfolge und Misserfolge des Modells bezüglich experimentellen Daten für fluoriniertes ein- und zweilagiges Graphen dargestellt. Die theoretische Analyse wurde durchgeführt als Test der experimentellen Hypothese, dass Fluor lokale magnetische Momente in Graphen hervorrufen würde.