Immobilization and application of catalysts on magnetic carbon coated metal nanoparticles

Item type:	Thesis of the University of Regensburg (PhD)
Open Access Type:	Primary Publication
Date:	4 March 2013
Referee:	Prof. Dr. Oliver Reiser and PD Dr. Kirsten Zeitler and Prof. Dr. Henri Brunner
Date of exam:	8 February 2012
Institutions:	Chemistry and Pharmacy > Institut für Organische Chemie > Lehrstuhl Prof. Dr. Oliver Reiser
Keywords:	nanoparticles, magnetic, catalysis, Nanopartikel, Katalyse, magnetisch
Dewey Decimal Classification:	500 Science > 540 Chemistry & allied sciences
Status:	Published
Refereed:	Yes, this version has been refereed
Created at the University of Regensburg:	Yes
Item ID:	23487

Abstract (English)

The aim of this work was to develop a new noncovalent immobilization method on magnetic carbon coated metal nanoparticles. The noncovalent immobilization of catalysts offers promising features that the covalent linkage is lacking. For example, it is possible to perform reactions in a homogeneous way by desorbing the catalyst during the reaction at elevated temperature or to renew the catalyst ...

Abstract (English)

The aim of this work was to develop a new noncovalent immobilization method on magnetic carbon coated metal nanoparticles. The noncovalent immobilization of catalysts offers promising features that the covalent linkage is lacking. For example, it is possible to perform reactions in a homogeneous way by desorbing the catalyst during the reaction at elevated temperature or to renew the catalyst loading after a few runs. pp-interactions between the aromatic surfaces of magnetic carbon coated metal nanoparticles and pyrene moieties create sufficiently strong forces to bind the catalysts in aqueous media to the surface of the particles and to recover them by magnetic decantation. In comparison to covalent linkage on the nanobeads almost twice as much loading could be achieved. The in this way immobilized catalysts were tested in the hydroxycarbonylation of aryl halides with carbon monoxide in water at elevated temperatures and the proline catalyzed aldol reaction in aqueous environment.

Translation of the abstract (German)

Das Ziel dieser Arbeit war es eine neue, nichtkovalente Methode zur Immobilisierung auf magnetischen, kohlenstoffumhüllten Metallnanopartiklen zu entwickeln. Diese nichtkovalente Immobilisierung von Katalysatoren bietet einige Vorzüge gegenüber der kovalenten Anbindung. Zum Beispiel ist es möglich homogene Katalysen mit einem Katalysator der während der Reaktion von der Oberfläche desorbiert ...

Translation of the abstract (German)

Das Ziel dieser Arbeit war es eine neue, nichtkovalente Methode zur Immobilisierung auf magnetischen, kohlenstoffumhüllten Metallnanopartiklen zu entwickeln. Diese nichtkovalente Immobilisierung von Katalysatoren bietet einige Vorzüge gegenüber der kovalenten Anbindung. Zum Beispiel ist es möglich homogene Katalysen mit einem Katalysator der während der Reaktion von der Oberfläche desorbiert durchzuführen oder es wird die Erneuerung der Beladung nach ein paar Recyclingläufen ermöglicht. pp-Wechselwirkungen zwischen der aromatischen Oberfläche der magnetischen kohlenstoffumhüllten Nanopartikel und Pyren Molekülen erzeugen genügend große attraktive Kräfte um funktionalisierte Katalysatoren in wässrigem Medium auf den Partikeln zu binden und sie durch magnetische Dekantation wiederzugewinnen. Dabei wurden Beladungen erreicht, die beinahe doppelt so hoch waren wie die bisherigen kovalenten Methoden. In dieser Weise wurden zwei Katalysatoren in der Hydoxycarbonylierung von Arylhalogeniden mit Kohlenstoffmonoxid in Wasser und in der Prolin katalysierten Aldol Reaktion in wässrigem Medium getestet.

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