Probing electronic and structural properties of single molecules on the atomic scale

Item type:	Thesis of the University of Regensburg (PhD)
Date:	16 July 2012
Referee:	Prof. Dr. Jascha Repp and Prof. Dr. Christian Back
Date of exam:	29 June 2012
Institutions:	Physics > Institute of Experimental and Applied Physics > Chair Professor Giessibl > Group Jascha Repp
Keywords:	STM, AFM, molecules
Dewey Decimal Classification:	500 Science > 530 Physics
Status:	Published
Refereed:	Yes, this version has been refereed
Created at the University of Regensburg:	Yes
Item ID:	25245

Abstract (English)

In this thesis work, a combination of low-temperature scanning tunneling microscopy (STM) and atomic force microscopy (AFM) was used to study single atoms and molecules on thin insulating films. We show that noncontact-AFM can yield important additional information for these systems, which had previously been studied only with STM. In particular, we demonstrate that the charge states of single ...

Abstract (English)

In this thesis work, a combination of low-temperature scanning tunneling microscopy (STM) and atomic force microscopy (AFM) was used to study single atoms and molecules on thin insulating films. We show that noncontact-AFM can yield important additional information for these systems, which had previously been studied only with STM.
In particular, we demonstrate that the charge states of single gold adatoms can be detected with Kelvin probe force microscopy (KPFM). Furthermore, it is described how AFM can be used to image the chemical structure of a molecule with atomic resolution if the microscope tip is functionalized with suitable single atoms or molecules. This method was then applied to study the exact geometry of a molecular switch consisting of a single gold atom and a PTCDA molecule, and to help in the elucidation of the structure of an unknown molecule from the deep sea. Finally, we were able to combine the high resolution of our AFM molecular imaging technique with the charge sensitivity of KPFM to directly image for the first time the charge distribution within a single molecule.
These investigations show that by combining STM and AFM, the electronic and structural properties of single molecules can be revealed in unprecedented detail. The possibility of directly imaging the chemical structure and the intramolecular charge distribution could lead to new fundamental insights into single-molecule switching and bond formation – processes that are usually accompanied by a structural rearrangement and/or an intra- or intermolecular redistribution of charge.

Translation of the abstract (German)

In dieser Arbeit wurde eine Kombination von Tieftemperatur-Rastertunnelmikroskopie (STM) und -Rasterkraftmikroskopie (AFM) verwendet, um einzelne Atome und Moleküle auf dünnen Isolatorfilmen zu untersuchen. Wir zeigen, dass sich mit AFM wichtige zusätzliche Erkenntnisse gewinnen lassen über die Eigenschaften dieser Systeme, die bisher nur mit STM alleine untersucht worden waren. Wir zeigen ...

Translation of the abstract (German)

In dieser Arbeit wurde eine Kombination von Tieftemperatur-Rastertunnelmikroskopie (STM) und -Rasterkraftmikroskopie (AFM) verwendet, um einzelne Atome und Moleküle auf dünnen Isolatorfilmen zu untersuchen. Wir zeigen, dass sich mit AFM wichtige zusätzliche Erkenntnisse gewinnen lassen über die Eigenschaften dieser Systeme, die bisher nur mit STM alleine untersucht worden waren.
Wir zeigen insbesondere, dass die Ladungszustände einzelner Goldatome mit Kelvin-Kraftmikroskopie (KPFM) bestimmt werden können. Außerdem wird beschrieben, wie mit AFM die chemische Struktur eines Moleküls mit atomarer Auflösung abgebildet werden kann, indem man die Spitze des Mikroskops gezielt mit einzelnen Atomen oder Molekülen funktionalisiert. Diese Methode haben wir dann angewendet, um die genaue Geometrie eines schaltbaren Molekülkomplexes bestehend aus einem einzelnen Goldatom und einem einzelnen PTCDA-Molekül zu untersuchen, und um bei der Bestimmung der chemischen Struktur eines unbekannten Moleküls aus der Tiefsee zu helfen. Schließlich war es uns auch möglich, die hohe Auflösung unserer AFM-Abbildungsmethode mit der Ladungssensitivität von KPFM zu kombinieren, um erstmals direkt die Ladungsverteilung innerhalb eines einzelnen Moleküls abbilden zu können.
Diese Untersuchungen zeigen, dass sich mit der Kombination von STM und AFM die elektronischen und strukturellen Eigenschaften einzelner Moleküle mit bisher unerreichter Genauigkeit untersuchen lassen. Die Möglichkeit, direkt die chemische Struktur und die intramolekulare Ladungsverteilung abzubilden, könnte zu wichtigen neuen Erkenntnissen über das Schalten einzelner Moleküle und die gezielte Bildung einzelner chemischer Bindungen zwischen Molekülen führen – Prozesse, die meist mit einer Änderung der atomaren Struktur und/oder der Ladungsverteilung einhergehen.

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