Innerhalb der letzten Jahre hat das wissenschaftliche Interesse an zweidimensionalen Schichtkristallen enorm zugenommen auf Grund ihrer Eignung für zukünftige ultradünne, transparente und flexible optoelektronische Bauelemente. Neben Graphen, dem bekanntesten Vertreter dieser Materialklasse, traten zunehmend auch die halbleitenden Übergangsmetall-Dichalcogenide (ÜMDs) in den Mittelpunkt der ...
Abstract (German)
Innerhalb der letzten Jahre hat das wissenschaftliche Interesse an zweidimensionalen Schichtkristallen enorm zugenommen auf Grund ihrer Eignung für zukünftige ultradünne, transparente und flexible optoelektronische Bauelemente. Neben Graphen, dem bekanntesten Vertreter dieser Materialklasse, traten zunehmend auch die halbleitenden Übergangsmetall-Dichalcogenide (ÜMDs) in den Mittelpunkt der Forschung. Sie erfahren einen Übergang von einer indirekten zu einer direkten Bandlücke beim Übergang von einem Volumen-Kristall zu einer nur etwa 0,6 nm dünnen Monolage und emittieren Licht im sichtbaren und nahinfraroten Spektralbereich. Die optischen Spektren werden dominiert von exzitonischen Quasiteilchen, welche in ÜMD-Monolagen extrem große Bindungsenergien haben auf Grund der sowohl örtlichen als auch dielektrischen Einschränkung in zwei Dimensionen. Des Weiteren befindet sich die direkte Bandlücke im reziproken Raum jeweils an den Ecken der hexagonalen Brillouinzone. Diese K+ und K- Valleys können separat mit rechts- bzw. linkszirkular polarisiertem Licht angeregt werden. Damit wird ein Besetzungsungleichgewicht im k-Raum erzeugt, welches mit einer Polarisation der Valleys gleichgesetzt werden kann. Die in den ÜMDs vorhandene starke Spin-Bahn-Wechselwirkung koppelt Spin- und Valleyfreiheitsgrad aneinander. In dieser Arbeit wurden die exzitonischen Eigenschaften von mechanisch exfoliiertem ein- und zweilagigem MoS2 und WS2 sowie von künstlich mit Hilfe von chemical vapor deposition (CVD) hergestelltem MoS2 temperaturabhängig über Photolumineszenzspektroskopie (PL) untersucht. Es ergibt sich ein vielfältiges exzitonisches Spektrum, welches ladungsneutrale Exzitonen, geladene Exzitonen (Trionen), exzitonische Moleküle (Biexzitonen) und an Defekten lokalisierte Exzitonen einschließt. Die zeitliche Dynamik dieser Quasiteilchen in einlagigem WS2 wurde auch über zeitaufgelöste Photolumineszenzspektroskopie näher beleuchtet. Stapelt man zwei ÜMD-Monolagen aufeinander, so ergeben sich interessante Eigenschaften, wie zum Beispiel resonante Energietransferprozesse oder Interlagen-Exzitonen, welche mittels PL-Spektroskopie untersucht wurden. Des Weiteren wird der Einfluss einer mechanischen Verspannung und eines externen Magnetfelds auf die exzitonischen Quasiteilchen untersucht. Den letzten Teil der Arbeit bilden zeitaufgelöste Kerr-Rotationsmessungen, welche Einblicke in die Relaxationsdynamik der Valleypolarisation in einlagigem MoS2 und WS2 liefert.
Translation of the abstract (English)
Within the last few years, the scientific interest in two-dimensional layered crystals has grown tremendously due to their applicability in future ultra-thin, transparent and flexible optoelectronic devices. Besides graphene, the most prominent representative of this material class, the focus of research also lies on semiconducting transition metal dichalcogenides (TMDCs). They experience a ...
Translation of the abstract (English)
Within the last few years, the scientific interest in two-dimensional layered crystals has grown tremendously due to their applicability in future ultra-thin, transparent and flexible optoelectronic devices. Besides graphene, the most prominent representative of this material class, the focus of research also lies on semiconducting transition metal dichalcogenides (TMDCs). They experience a transition from an indirect to a direct bandgap upon thinning of the crystal from the bulk to the only 0.6 nm thin monolayer, emitting light in the visible and near-infrared spectral range. The optical spectra are dominated by excitonic quasi-particles, which have extraordinarily high binding energies due to a spatial and dielectric confinement into two dimensions. Furthermore, the direct bandgap is located at the corners of the hexagonal Brillouin zone in the reciprocal space. Those K+ and K-¬ valleys can be addressed separately with right and left circularly polarized light. By this, a population imbalance in the k-space is generated, which can be considered as a polarization of the valleys. The strong spin-orbit-interaction in TMDCs couples the spin and valley degree of freedom. In this work, the excitonic properties of mechanically exfoliated single- and double-layer MoS2 and WS2, as well as of artificially grown MoS2 (via chemical vapor deposition, CVD), are investigated for different temperatures via photoluminescence spectroscopy (PL). A rich excitonic spectrum is observed, which comprises charge neutral excitons, charged excitons (trions), excitonic molecules (biexcitons) and excitons localized on defects. In time-resolved PL measurements, light has been shed on the temporal dynamics of these quasi-particles in monolayer WS2. Stacking two monolayers on top of each other reveals some interesting properties, like e.g. resonant energy transfer processes or interlayer excitons, which are investigated in PL spectroscopy. Furthermore, the influence of a mechanical strain and of an external magnetic field on the excitonic quasi-particles are described. Time-resolved Kerr rotation measurements form the last part of the work. They give detailed insight into the relaxation dynamics of the valley polarization in monolayer MoS2 and WS2.
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