Detektion photokatalytischer Aktivität aus der Einzelmolekülfluoreszenz organischer Farbstoffe

Item type:	Thesis of the University of Regensburg (PhD)
Open Access Type:	Primary Publication
Date:	20 November 2018
Referee:	Prof. Dr. John M. Lupton
Date of exam:	9 November 2018
Institutions:	Physics > Institute of Experimental and Applied Physics > Chair Professor Lupton > Group John Lupton
Keywords:	organische Farbstoffe, Photoredoxkatalyse, Einzelmolekülfluoreszenzspektroskopie, Fluoreszenzkorrelationsspektroskopie / organic dyes, photoredox catalysis, single-molecule fluorescence spectroscopy, fluorescence correlation spectroscopy
Dewey Decimal Classification:	500 Science > 530 Physics 500 Science > 540 Chemistry & allied sciences
Status:	Published
Refereed:	Yes, this version has been refereed
Created at the University of Regensburg:	Yes
Item ID:	37995

Abstract (German)

Der photokatalytische Prozess des konsekutiven photoinduzierten Elektronentransfers (konPET) beschreibt die schrittweise Akkumulation der Energie zweier sichtbarer Photonen für die Zwecke der organischen Synthese. Dieser Aktivierungsansatz, der an das Z-Schema der Photosynthese angelehnt ist, folgt damit der Idee einer künstlichen Photosynthese. Als konkretes Anwendungsbeispiel liegt dieser ...

Abstract (German)

Der photokatalytische Prozess des konsekutiven photoinduzierten Elektronentransfers (konPET) beschreibt die schrittweise Akkumulation der Energie zweier sichtbarer Photonen für die Zwecke der organischen Synthese. Dieser Aktivierungsansatz, der an das Z-Schema der Photosynthese angelehnt ist, folgt damit der Idee einer künstlichen Photosynthese. Als konkretes Anwendungsbeispiel liegt dieser Arbeit ein photokatalytischer Zyklus zugrunde, in dem die verschiedenen angeregten Zustände des organischen Farbstoffs Rhodamin 6G (Rh6G) als reagierende Zustände agieren. Hier werden die einzelnen involvierten Reaktionsschritte dieses Zyklus auf der Ebene einzelner reagierender Moleküle schrittweise mechanistisch nachvollzogen und quantifiziert. Mit dem experimentellen Ansatz der Fluoreszenzkorrelationsspektroskopie (FCS) wird zunächst der Einfluss verschiedener Reaktionsparameter auf die Ausgangs- und Zielzustände des ersten stattfindenden photoinduzierten Elektronentransfer Schrittes (PET) parametrisiert. Schließlich wird die Reaktionsdynamik des geschlossenen Zyklus anhand einzelner, durch DNA-Doppelstränge immobilisierte Moleküle quantifiziert. Damit verkörpern die hier gezeigten Experimente eine Modellreaktion, in der eine chemische Transformation auf der Ebene einzelner reagierender Moleküle und Photonen beobachtet wird.

Translation of the abstract (English)

The photocatalytic process of consecutive photoinduced electron transfer (conPET) describes the successive accumulation of the energy of two visible photons to be used in organic synthesis. This activation approach, which is inspired by the Z-scheme of photosynthesis, follows the idea of artificial photosynthesis. In this work, a photocatalytic cycle is examined, in which the different excited ...

Translation of the abstract (English)

The photocatalytic process of consecutive photoinduced electron transfer (conPET) describes the successive accumulation of the energy of two visible photons to be used in organic synthesis. This activation approach, which is inspired by the Z-scheme of photosynthesis, follows the idea of artificial photosynthesis. In this work, a photocatalytic cycle is examined, in which the different excited states of the organic dyestuff rhodamine 6G (Rh6G) act as the reactive states. Here, the individual reaction steps involved in this cycle are followed and quantified mechanistically on a single-molecule level. First, the impact of different reaction parameters on the initial and final states of the first photoinduced electron transfer step (PET) are parametrized by using the experimental approach of fluorescence correlation spectroscopy (FCS). Subsequently, the reaction dynamics of the closed cycle are quantified on a level of single immobilized molecules. For this purpose, an immobilization approach using double-stranded DNA is applied. In this way, the experi-ments presented here illustrate a model reaction, in which a chemical transformation is monitored on the level of single molecules and photons reacting with each other.

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