| Lizenz: Creative Commons Namensnennung 4.0 International (4MB) |
- URN zum Zitieren dieses Dokuments:
- urn:nbn:de:bvb:355-epub-437719
- DOI zum Zitieren dieses Dokuments:
- 10.5283/epub.43771
| Dokumentenart: | Hochschulschrift der Universität Regensburg (Dissertation) |
|---|---|
| Open Access Art: | Primärpublikation |
| Datum: | 10 September 2021 |
| Begutachter (Erstgutachter): | Prof. Dr. Antje J. Bäumner |
| Tag der Prüfung: | 10 September 2020 |
| Institutionen: | Chemie und Pharmazie > Institut für Analytische Chemie, Chemo- und Biosensorik > Chemo- und Biosensorik (Prof. Antje J. Bäumner, ehemals Prof. Wolfbeis) |
| Stichwörter / Keywords: | Graphene, graphene Oxide, sensor layer, system integration, semiconductor components |
| Dewey-Dezimal-Klassifikation: | 500 Naturwissenschaften und Mathematik > 540 Chemie |
| Status: | Veröffentlicht |
| Begutachtet: | Ja, diese Version wurde begutachtet |
| An der Universität Regensburg entstanden: | Ja |
| Dokumenten-ID: | 43771 |
Zusammenfassung (Englisch)
This thesis describes an up-scaled graphene synthesis via Hummers method, its purification as well the system integration by micro-dispensing for chemiresistive NO2 gas detection on large industrial scale. Chapter 1 provides an overview about the current trends in optical characterization techniques of 2D carbon nanomaterials, especially graphene. Here, the focus is the advantages, disadvantages ...
Zusammenfassung (Englisch)
This thesis describes an up-scaled graphene synthesis via Hummers method, its purification as well the system integration by micro-dispensing for chemiresistive NO2 gas detection on large industrial scale. Chapter 1 provides an overview about the current trends in optical characterization techniques of 2D carbon nanomaterials, especially graphene. Here, the focus is the advantages, disadvantages as well the limitations of the current characterization techniques based on lateral flake size, number of layers, morphology, chemical functionalities and graphene dispersions. In Chapter 2 the aim of the work respectively the motivation is presented as the preparation, purification and characterization of graphene as well as the system integration for the semiconductor industry and its potential for the environmental and air quality monitoring.
The experimental setups as well as the measuring parameters of the chosen characterization techniques and sample preparation is described In Chapter 3. Also, the route of GO synthesis (Hummers method) including its purification (diafiltration), the system integration (micro-dispensing), the sensor chip and sensor design (interdigit gold electrodes), and the gas measuring station are described respectively explained.
In Chapter 4 the processes starting from the graphene synthesis, its purification and characterization over the system integration to the final sensor application are discussed. In a first part, an up-scaled graphene synthesis derived by Hummers method was established and diafiltration was applied for purification whereas the level of ionic contaminations could be reduced in such an extent, that the obtained graphene suspensions are usable in the semiconductor industry. Subsequently, the six synthesized GO batches were characterized and compared to each other. Whereas the chemical structure of the six prepared GO batches are very similar regarding chemical composition, the main finding was, that the lateral GO flake size distribution differs between these batches. Due to this, GO flakes with different lateral size were fabricated and investigated. Here, typical characterization techniques like Raman or XPS reach their limits, especially in terms of spatial resolution and throughput. Therefore, NMR-relaxation time measurements were applied and demonstrated to be sensitive against different lateral GO flake sizes.
The transfer of GO suspensions via micro-dispensing was optimized and a homogeneous layer on interdigit gold structures was formed. A GO concentration of at least 0.25 mg/mL is needed to create a continuous layer. Moreover, an oxygen plasma enhances the wettability between substrate and GO suspension which prevents any coffee-ring formation. It was demonstrated, that the lateral GO flake size has a huge impact on the GO layer homogeneity, layer continuity and especially on the coffee-ring formation which is strongly favoured by smaller GO flakes.
Finally, the NO2 sensitivity of the micro-dispensed GO layers was investigated at different operating temperatures by gas measurements. Here it was demonstrated, that the sensor recovery is strongly influenced by the operating temperature, whereas the NO2 sensitivity is nearly identical for temperatures of 100 °C respectively 200 °C. A full sensor recovery was only observed for temperatures of around 200°C. Moreover, layers with smaller GO flakes have a strongly decreased sensitivity against NO2 compared to larger ones at 100 °C as well as at 200 °C. Whereas the sensor recovery is not complete at 100 °C and temperatures of 200 °C are needed, the lateral GO flake size has no influence on the recovery. At 200 °C the sensors recover completely for small GO flakes as well as for larger ones.
Chapter 5 provides a succinct discussion of the main findings and insights acquired within this work with respect to the ideal lateral GO flake sizes and dispensing parameters for the system integration of GO suspensions on interdigit gold electrodes for NO2 sensing.
Übersetzung der Zusammenfassung (Deutsch)
Diese Arbeit beschreibt die Graphensynthese nach der „Hummers Methode“, deren Aufreinigung sowie die Systemintegration von GO Suspensionen durch Mikrodosierung zur chemiresistiven NO2-Gasdetektion im großindustriellen Maßstab. Kapitel 1 gibt einen Überblick über die aktuellen Trends durch optische Charakterisierungstechniken von 2D-Kohlenstoffnanomaterialien, insbesondere von Graphen. Dabei ...
Übersetzung der Zusammenfassung (Deutsch)
Diese Arbeit beschreibt die Graphensynthese nach der „Hummers Methode“, deren Aufreinigung sowie die Systemintegration von GO Suspensionen durch Mikrodosierung zur chemiresistiven NO2-Gasdetektion im großindustriellen Maßstab. Kapitel 1 gibt einen Überblick über die aktuellen Trends durch optische Charakterisierungstechniken von 2D-Kohlenstoffnanomaterialien, insbesondere von Graphen. Dabei stehen die Vor und Nachteile sowie die Grenzen der einzelnen Charakterisierungstechniken in Bezug auf die laterale Flockengröße, Anzahl der Schichten, der Morphologie, den chemischen Funktionalitäten und der Charakterisierung von Graphen Suspensionen im Vordergrund. In Kapitel 2 wird das Ziel der Arbeit beziehungsweise die Motivation vorgestellt wie etwa die Synthese, die Aufreinigung und die Charakterisierung von Graphen sowie die industrietaugliche Systemintegration und deren Potential für die Umwelt- und Luftqualitätsüberwachung.
Die Versuchsaufbauten sowie die Messparameter der gewählten Charakterisierungstechniken und die Probenpräparation werden in Kapitel 3 beschrieben. Außerdem wird der Weg der GO Synthese (Hummers Methode) einschließlich ihrer Reinigung (Diafiltration), die Systemintegration (Mikro-Dosierung), Sensorchips und Design (interdigitale Goldelektroden) und der Gasmessstand beschrieben beziehungsweise erklärt.
In Kapitel 4 werden die Prozesse angefangen von der Graphensynthese, deren Aufreinigung und Charakterisierungen über die Systemintegration bis hin zur Sensoranwendung diskutiert. Im ersten Teil wurde eine maßstabsvergrößerte Graphensynthese nach der „Hummers Methode“ etabliert. Außerdem wurde eine Diafiltration wurde zur weiteren Aufreinigung angewendet, wobei die ionischen Verunreinigungen soweit reduziert wurden, dass die erhaltenen Graphensuspensionen in der Halbleiterindustrie verwendet werden können. Anschließend wurden die sechs synthetisierten GO Chargen charakterisiert und miteinander verglichen. Während die chemische Struktur der sechs hergestellten GO Chargen hinsichtlich der chemischen Zusammensetzung identisch sind, war das Hauptergebnis, dass die laterale GO Flockengrößenverteilung zwischen diesen Chargen unterschiedlich ist. Aus diesem Grund wurden GO Flocken mit unterschiedlicher lateraler Größe hergestellt und untersucht. Dabei zeigte sich, dass typische Charakterisierungstechniken wie Raman oder XPS an ihre Grenzen stoßen, insbesondere in Bezug auf die räumliche Auflösung und Durchsatz. Daher wurden NMR-Relaxationszeitmessungen durchgeführt, die sich als empfindlich gegenüber verschiedenen lateralen GO Flockengrößen erwiesen.
Der Transfer von GO Suspensionen mittels Mikrodosierung wurde optimiert und eine homogene Schicht auf interdigitalen Goldstrukturen abgeschieden. Eine GO Konzentration von mindestens 0,25 mg/mL ist erforderlich, um eine kontinuierliche Schicht zu erzeugen. Darüber hinaus verbessert ein Sauerstoffplasma die Benetzbarkeit zwischen Substrat und GO Suspension, wodurch eine Kaffeering-Bildung verhindert wird. Außerdem konnte gezeigt werden, dass die laterale GO Flockengröße einen großen Einfluss auf die Homogenität der GO Schicht, die Schichtkontinuität und insbesondere auf die Bildung eines Kaffeerings hat, die durch kleinere GO Flocken stark begünstigt wird.
Schließlich wurde die NO2 Empfindlichkeit der mikrodosierten GO Schichten bei verschiedenen Betriebstemperaturen mittels Gasmessungen untersucht. Dabei zeigte sich, dass die Sensorempfindlichkeit stark von der Betriebstemperatur beeinflusst wird, während die NO2 Sensitivitäten bei Temperaturen von 100 °C bzw. 200 °C nahezu identisch sind. Eine vollständige Sensorregeneration wurde nur bei Temperaturen um 200 °C beobachtet. Darüber hinaus haben Schichten mit kleineren GO Flocken eine stark verminderte Empfindlichkeit gegenüber NO2 im Vergleich zu größeren sowohl bei 100 °C als auch bei 200 °C. Während die Sensorregeneration bei 100 °C nicht vollständig ist und Temperaturen von 200 °C benötigt werden, hat die laterale GO Flockengröße keinen Einfluss auf die Regeneration. Diese ist unabhängig von der Flockengröße bei 200 °C vollständig.
Kapitel 5 eine kurze und knappe Diskussion der wichtigsten Erkenntnisse und Einsichten, die im Rahmen dieser Arbeit in Bezug auf die idealen lateralen GO Flockengrößen und Dispensierungsparameter für die Systemintegration von GO Suspensionen auf interdigitalen Goldelektroden für die NO2-Sensorik gewonnen wurden.
Metadaten zuletzt geändert: 10 Sep 2021 06:55
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