Diese Arbeit schafft einen direkten Zugang zu Exzitonen in atomar dünnen Van-der-Waals-Schichtstrukturen. Ultraschnelle NIR-Anrege-MIR-Abtast-Spektroskopie koppelt direkt an einen internen exzitonischen Freiheitsgrad. Auf diese Weise konnten die Bindungsenergie und Formationsdynamik von räumlich indirekten Exzitonen in einer Van-der-Waals-Heterostruktur, sowie die stapelwinkelinduzierte Änderung der exzitonischen Bindungsenergie und Lebensdauer in Van-der-Waals-Homobilagen direkt beobachtet werden. Des Weiteren wurde die starke Kopplung einer intraexzitonischen Resonanz und polaren Phononen einer benachbarten Bedeckungsschicht untersucht und ein Konzept zur kohärenten Impulssynthese ausgearbeitet, welches maßgeschneiderte Subzyklen-Multi-THz-Wellenformen liefert.

This work creates direct access to excitons in atomically thin van der Waals layered structures. Ultrafast NIR pump-MIR probe spectroscopy couples directly to an internal excitonic degree of freedom. In this way, the binding energy and formation dynamics of spatially indirect excitons in a van der Waals heterostructure, as well as the stacking angle-induced change in excitonic binding energy and lifetime in van der Waals homobilayers, could be directly observed. Furthermore, the strong coupling of an intra-excitonic resonance and polar phonons of an adjacent capping layer was investigated, and a concept for coherent pulse synthesis was elaborated, yielding tailored subcycle multi-THz waveforms.