From non-contact to contact - high-precision atomic force microscopy with atomically-characterized tips - University of Regensburg Publication Server

URN to cite this document:: urn:nbn:de:bvb:355-epub-464172
DOI to cite this document:: 10.5283/epub.46417

Liebig, Alexander

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License: Creative Commons Attribution 4.0
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Date of publication of this fulltext: 21 Jul 2021 16:49

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Item type:	Thesis of the University of Regensburg (PhD)
Open Access Type:	Primary Publication
Date:	21 July 2021
Referee:	Prof. Dr. Franz J. Gießibl
Date of exam:	14 July 2021
Institutions:	Physics > Institute of Experimental and Applied Physics > Chair Professor Giessibl > Group Franz J. Giessibl
Keywords:	Rasterkraftmikroskopie, atomic force microscope, atomic force microscopy, functionalized tips, tip characterization, ionic crystals, atomic resolution,
Dewey Decimal Classification:	500 Science > 530 Physics
Status:	Published
Refereed:	Yes, this version has been refereed
Created at the University of Regensburg:	Yes
Item ID:	46417

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Abstract (English)

Abstract (English)

The atomic force microscope (AFM) is a powerful tool to image surfaces and surface adsorbates with atomic resolution. The tip terminating atom thereby determines the resolution capability of the microscope. This thesis reports on high-precision AFM measurements with three different atomically-characterized tips and analyzes their imaging mechanisms.

The first part of this thesis presents a study of the imaging mechanisms of an atomically-characterized single-atom metal tip on the ionic CaF2(111) surface. At first, the distance dependence of the electric field outside an ionic crystal surface is derived and an electrostatic calculation of the AFM contrast is developed. By comparing the experimental data with this calculation, it is found that the contrast is entirely determined by the short-range electrostatic interaction of the effectively positively-charged metal tip with the sample ions, and atomically-resolved data with femtonewton force contrast are reported. Furthermore, the electrostatic model is improved by considering second layer tip atoms based on the experimental characterization of the tip apex prior to the experiment.

In the second part of the work, the interaction of a CO-functionalized tip with the CaF2(111) surface is quantitatively analyzed. The experimental data are compared to the output of a mechanical model, which is frequently used to simulate AFM images with chemically-inert tips. The data shows rich contrast variations with tip-sample distance, which is caused by the different tip-sample interaction mechanisms. Far from the surface, short-range electrostatic interactions between the surface ions and the negative charge density in front of the oxygen atom at the tip apex dominate the AFM contrast. Upon approach, Pauli repulsion and the lateral deflection of the CO at the tip apex lead to the previously mentioned contrast variations.

In the last part of the thesis, the experimental characterization of the apex of O-terminated copper tips (CuOx tips) is presented. These tips show similar imaging characteristics to CO-functionalized tips but present a much stiffer apex. In existing literature, oxygen tip functionalization is characterized by analyzing the AFM contrast on a copper oxide surface. Here, the CuOx tips are used to probe a single CO molecule adsorbed on a copper surface. In this way, the tip apex is imaged with atomic resolution, which allows for a direct characterization of a successful tip functionalization.

Translation of the abstract (German)

Die Rasterkraftmikroskopie (AFM) ermöglicht das Abbilden von Oberflächen und Adsorbaten mit atomarer Auflösung, wobei das Frontatom der Spitze des Mikroskops die Wechselwirkung zwischen Spitze und Probe dominiert. In dieser Arbeit werden hochpräzise AFM Messungen mit drei unterschiedlichen, atomar charakterisierten Spitzen präsentiert und die Abbildungsmechanismen dieser Spitzen analysiert.

Im ersten Teil der Arbeit wird eine Studie der Abbildungseigenschaften einer atomar-charakterisierten Metallspitze, welche in einem einzelnen Atom endet, auf der CaF2(111) Oberfläche vorgestellt. Zuerst wird die Abstandabhängigkeit des elektrischen Feldes außerhalb eines ionischen Kristalls hergeleitet und eine elektrostatische Berechnung des AFM Kontrasts präsentiert. Durch den Vergleich der experimentellen Daten mit dieser Rechnung wird festgestellt, dass der AFM Kontrast nahezu vollständig durch die kurzreichweitige elektrostatische Wechselwirkung der Oberflächenionen mit der positiv geladenen Metallspitze erklärt werden kann. Außerdem kann, basierend auf der experimentellen Charakterisierung der Spitze, die theoretische Beschreibung des Experiments durch die Berücksichtigung von Spitzenatomen in der zweiten Atomlage drastisch verbessert werden.

Im zweiten Teil der Arbeit wird die Wechselwirkung einer CO-terminierten Messspitze mit einer CaF2(111) Oberfläche quantitativ analysiert. Die experimentellen Daten werden mit einem mechanischen Modell zur Simulation von AFM Bildern mit funktionalisierten Spitzen verglichen. Dadurch wird gezeigt, dass die stark abstandsabhängigen Variationen des AFM Kontrasts hervorgerufen werden durch einen Übergang von elektrostatischer Wechselwirkung bei großen Abständen hin zu einer Wechselwirkung über die Pauli-Repulsion bei kleinen Spitzen-Proben-Abständen. In diesem Regime beeinflusst zusätzlich die laterale Verbiegung des CO Moleküls am Spitzenende den gemessenen AFM Kontrast.

Im letzten Teil der Arbeit wird eine direkte experimentelle Charakterisierung von Sauerstoff-terminierten Kupferspitzen (CuOx Spitzen) etabliert. Diese Spitzen zeigen ähnliche Abbildungseigenschaften wie CO-terminierte Spitzen, zeichnen sich aber durch eine viel größere laterale Steifigkeit aus. Die bereits existierenden Methoden der Charakterisierung über den AFM Kontrast auf Kupferoxid-Oberflächen wird hier durch die Charakterisierung der Wechselwirkung der CuOx Spitzen mit einem einzelnen, auf einer Kupferoberfläche adsorbierten CO Molekül ergänzt. Durch letztere Methode kann das Spitzenende mit atomarer Auflösung abgebildet werden, was eine direkte Charakterisierung der Messspitze ermöglicht.

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