Exzitonendynamik und zeitaufgelöste Fluoreszenz-Photonenstatistik in organischen Halbleitern

Item type:	Thesis of the University of Regensburg (PhD)
Open Access Type:	Primary Publication
Date:	13 October 2022
Referee:	PD Dr. Jan Vogelsang
Date of exam:	25 May 2022
Institutions:	Physics > Institute of Experimental and Applied Physics > Chair Professor Lupton > Group John Lupton
Keywords:	Einzelpartikelspektroskopie, Quantenemitter, Photophysik, Nanopartikel, Exziton-Exziton-Annihilation, Anrege-Abfrage-Spektroskopie /Single particle spectroscopy, quantum emitters, photophysics, nanoparticles, exciton exciton annihilation, pump-probe spectroscopy.
Dewey Decimal Classification:	500 Science > 530 Physics
Status:	Published
Refereed:	Yes, this version has been refereed
Created at the University of Regensburg:	Yes
Item ID:	53020

Abstract (German)

Der effiziente Einsatz organischer Halbleiter in makroskopischen Bauteilen setzt exakte Kenntnis der zugrundeliegenden photophysikalischen Prozesse in diesen Materialsystemen voraus. Besonders entscheidend sind die Zeitskalen, auf denen exzitonische Anregungen vor ihrer Rekombination miteinander wechselwirken können. Annihilationsprozesse stellen dabei einen erheblichen Verlustkanal dar. Diese ...

Abstract (German)

Der effiziente Einsatz organischer Halbleiter in makroskopischen Bauteilen setzt exakte Kenntnis der zugrundeliegenden photophysikalischen Prozesse in diesen Materialsystemen voraus. Besonders entscheidend sind die Zeitskalen, auf denen exzitonische Anregungen vor ihrer Rekombination miteinander wechselwirken können. Annihilationsprozesse stellen dabei einen erheblichen Verlustkanal dar. Diese beinhalten sowohl die Interaktion von Exzitonen in Singulett- beziehungsweise Triplett-Konfiguration, als auch den Beitrag von Polaronen zum nichtstrahlenden Zerfall eines angeregten Zustandes.
Das Ziel dieser Arbeit umfasste zunächst, die Effizienz dieser Prozesse auf der Ebene einzelner Moleküle herauszuarbeiten und mit der chemischen Struktur und Morphologie der verwendeten konjugierten Polymersysteme in Verbindung zu stellen. In Photolumineszenz-Experimenten konnte durch Analyse der Photonenstatistik einzelner Quantenemitter auf unterschiedlichen Zeitskalen eine Unterscheidung und damit die isolierte Untersuchung einzelner Annihilationsprozesse durchgeführt werden. Die zeitaufgelöste Korrelationsanalyse ermöglichte weiterhin eine quantitative Bestimmung der Annihilationsraten in multimolekularen Nanopartikeln konjugierter Polymere. Durch gezielte Erhöhung des Volumens eines Nanopartikels konnte somit der Übergang von intramolekularen zu intermolekularen Energietransferschritten untersucht werden.
Zuletzt wurde die Photonenstatistik als Observable in einem neuartigen Anrege-Abfrage-Experiment auf Einzelmolekülebene herangezogen, um ultrakurze Dynamiken angeregter Zustände mit hohem zeitlichem Auflösungsvermögen darstellen zu können. Dadurch gelang die präzise Messung sowohl strahlender als auch strahlungsloser Zerfallswege in isolierten organischen Molekülen auf der Zeitskala von Pikosekunden.

Translation of the abstract (English)

The efficient use of organic semiconductors in macroscopic devices requires exact knowledge of the underlying photophysical processes in these material systems. Particularly crucial are the time scales on which excitonic excitations can interact with each other prior to their recombination. Annihilation processes represent a significant loss channel in this regard. These include both the ...

Translation of the abstract (English)

The efficient use of organic semiconductors in macroscopic devices requires exact knowledge of the underlying photophysical processes in these material systems. Particularly crucial are the time scales on which excitonic excitations can interact with each other prior to their recombination. Annihilation processes represent a significant loss channel in this regard. These include both the interaction of excitons in singlet and triplet configurations, and the contribution of polarons to the nonradiative decay of an excited state.
The goal of this work included first to work out the efficiency of these processes at the level of single molecules and to relate them to the chemical structure and morphology of the conjugated polymer systems used. In photoluminescence experiments, by analyzing the photon statistics of individual quantum emitters on different time scales, it was possible to distinguish and thus study individual annihilation processes. Time-resolved correlation analysis further enabled quantitative determination of annihilation rates in multimolecular nanoparticles of conjugated polymers. Thus, by selectively increasing the volume of a nanoparticle, the transition from intramolecular to intermolecular energy transfer steps could be investigated.
Lastly, photon statistics were used as an observable in a novel pump-probe experiment at the single-molecule level to monitor ultrashort dynamics of excited states with high temporal resolution. This enabled the precise measurement of both radiative and non-radiative decay pathways in isolated organic molecules on the picosecond time scale.

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