Atomic scale light-matter interaction: From ultrafast physics to photoexcitation phenomena

Item type:	Thesis of the University of Regensburg (PhD)
Open Access Type:	Primary Publication
Date:	3 May 2024
Referee:	Prof. Dr. Jascha Repp
Date of exam:	27 April 2023
Institutions:	Physics > Institute of Experimental and Applied Physics > Chair Professor Giessibl > Group Jascha Repp
Keywords:	AFM, STM, light-matter interaction, photoexcitation, single molecule, atomic scale, laser, molecular motion, coherent control, ultrafast physics, lightwave, orbital imaging, photocurrent, surface science
Dewey Decimal Classification:	500 Science > 530 Physics
Status:	Published
Refereed:	Yes, this version has been refereed
Created at the University of Regensburg:	Yes
Item ID:	54161

Abstract (English)

In this thesis various methods to study light-matter interaction at the atomic scale are explored. By employing scanning tunneling microscopy (STM) and atomic force microscopy (AFM) the interaction of single molecules with electromagnetic radiation can be investigated with sub-molecular spatial resolution. The first part of this study analyzes the interaction of a single magnesium phthalocyanine ...

Abstract (English)

In this thesis various methods to study light-matter interaction at the atomic scale are explored. By employing scanning tunneling microscopy (STM) and atomic force microscopy (AFM) the interaction of single molecules with electromagnetic radiation can be investigated with sub-molecular spatial resolution. The first part of this study analyzes the interaction of a single magnesium phthalocyanine (MgPc) molecule with the electric field of an ultrafast terahertz laser pulse. Due to its adsorption geometry on a thin sodium chloride (NaCl) film this molecule acts as a bistable switch, which can be coherently controlled by exerting ultrafast forces with atomic scale precision. The second topic investigated in this thesis is the direct photoexcitation and subsequent toggling motion of a single MgPc molecule. Here the synchronization of optical laser pulses with the oscillating motion of an AFM cantilever allows probing the effects of the direct photoexcitation on the molecule. It was found that the molecule can be switched between its two stable adsorption geometries via photoexcitation, which is attributed to charge exchange between the excited molecule and the STM electrodes. In the third section the effects of photoexcitation on single copper phthalocyanine (CuPc) molecules deposited onto bulk-like NaCl are explored. By employing laser pulses synchronized with the AFM cantilever oscillation single electron photocurrents from individual molecules could be generated and spatially resolved. The final part of this thesis outlines the development and construction of a novel STM design, which is specifically tailored to facilitate experiments with unprecedented spatio-temporal resolution.

Translation of the abstract (German)

In dieser Arbeit werden verschiedene Methoden zur Erforschung von Licht-Materie Wechselwirkung auf atomarer Skala untersucht. Durch den Einsatz von Rastertunnelmikroskopie (RTM) und Rasterkraftmikroskopie (RKM) kann die Wechselwirkung zwischen einzelnen Molekülen und elektromagnetischer Strahlung mit submolekularer räumlicher Auflösung untersucht werden. Der erste Teil dieser Arbeit analysiert ...

Translation of the abstract (German)

In dieser Arbeit werden verschiedene Methoden zur Erforschung von Licht-Materie Wechselwirkung auf atomarer Skala untersucht. Durch den Einsatz von Rastertunnelmikroskopie (RTM) und Rasterkraftmikroskopie (RKM) kann die Wechselwirkung zwischen einzelnen Molekülen und elektromagnetischer Strahlung mit submolekularer räumlicher Auflösung untersucht werden. Der erste Teil dieser Arbeit analysiert die Wechselwirkung eines einzelnen Magnesium Phthalocyanin (MgPc) Moleküls mit dem elektrischen Feld eines ultraschnellen Terahertz Laserimpulses. Aufgrund seiner Adsorptionsgeometrie auf einem dünnen Natriumchlorid (NaCl) Film verhält sich dieses Molekül als bistabiler Molekülschalter, welcher durch die Ausübung von ultraschnellen Kräften mit atomarer Präzision kohärent kontrolliert werden kann. Das zweite Thema, welches in dieser Arbeit untersucht wird, ist die direkte Photoanregung und das darauffolgende Hin- und Herschalten eines einzelnen MgPc Moleküls. Hierbei erlaubt die Synchronisation optischer Laserimpulse mit der oszillierenden Bewegung eines RKM Biegebalkens die Untersuchung der Effekte der direkten Photoanregung des Moleküls. Es wurde festgestellt, dass das Molekül zwischen seinen zwei stabilen Adsorptionsgeometrien durch Photoanregung hin- und hergeschaltet werden kann, was dem Ladungsaustausch zwischen dem angeregten Molekül und den RTM Elektroden zugeschrieben wird. Im dritten Abschnitt werden die Effekte der Photoanregung eines einzelnen Kupfer Phthalocyanin (CuPc) Moleküls erforscht, welches auf eine dicke NaCl Schicht aufgebracht wurde. Durch den Einsatz von Laserimpulsen, welche mit der Oszillation eines RKM Biegebalkens synchronisiert sind, konnten Einzelelektron-Photoströme von individuellen Molekülen generiert und räumlich aufgelöst werden. Der letzte Teil dieser Arbeit skizziert die Entwicklung und Konstruktion eines neuen RTM Designs, welches speziell darauf zugeschnitten ist Experimente mit noch nie da gewesener gleichzeitiger räumlicher und zeitlicher Auflösung durchzuführen.

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