Everything, including our own bodies, is built up from atoms and molecules. Understanding their properties is thus crucial for all natural and life sciences as well as for countless applications in engineering. Using an atomic force microscope (AFM), atoms and molecules can be imaged with atomic-scale spatial resolution. Since AFM is based on scanning a physical probe, the tip, across the ...
Abstract (English)
Everything, including our own bodies, is built up from atoms and molecules. Understanding their properties is thus crucial for all natural and life sciences as well as for countless applications in engineering. Using an atomic force microscope (AFM), atoms and molecules can be imaged with atomic-scale spatial resolution. Since AFM is based on scanning a physical probe, the tip, across the surface, this tip can also be used to interfere with the sample. For instance, electrons can be steered between the tip and the single molecule under investigation. Molecules can thereby be brought to non-equilibrium states, which play a crucial role in many natural phenomena.
Studying such non-equilibrium states with AFM is the topic of this thesis.
Two novel methods based on AFM were developed that allow accessing a wide range of properties of non-equilibrium electronic states, of which most were not accessible so far in combination with AFM.
First, we introduce an excited-state spectroscopy method that allows extracting the energy levels of ground and excited states for different net charges on the molecule. Thereby, excitation energies can be quantified that are difficult to access otherwise. Furthermore, the molecule can be prepared in specific excited states and the subsequent transitions can be controlled, potentially applicable to induce and study chemical reactions.
Second, we demonstrate - for the first time - that electron spin resonance spectroscopy (ESR) signals of single molecules can be measured using AFM. Our method, called ESR-AFM, is based on driving spin transitions between non-equilibrium triplet substates. By combining the spatial resolution of AFM with the isotope sensitivity of ESR, we can locally identify molecules only differing in their isotopic configuration. Moreover, we can coherently manipulate the electron spins of pentacene over tens of microseconds. The high energy resolution of ESR-AFM and the long spin coherence observed represent a leap forward for local studies in the fields of quantum computing and quantum sensing.
Translation of the abstract (German)
Alles, auch unser eigener Körper, ist aus Atomen und Molekülen aufgebaut. Das Verständnis ihrer Eigenschaften ist daher für alle Natur- und Lebenswissenschaften sowie für unzählige Anwendungen entscheidend. Mit einem Rasterkraftmikroskop (RKM) lassen sich Atome und Moleküle mit räumlicher Auflösung im atomaren Maßstab abbilden. Da das RKM auf dem Rastern der Probe mit einer Sonde, der Spitze, ...
Translation of the abstract (German)
Alles, auch unser eigener Körper, ist aus Atomen und Molekülen aufgebaut. Das Verständnis ihrer Eigenschaften ist daher für alle Natur- und Lebenswissenschaften sowie für unzählige Anwendungen entscheidend. Mit einem Rasterkraftmikroskop (RKM) lassen sich Atome und Moleküle mit räumlicher Auflösung im atomaren Maßstab abbilden. Da das RKM auf dem Rastern der Probe mit einer Sonde, der Spitze, basiert, kann diese Spitze auch zur Beeinflussung der Probe verwendet werden. So können beispielsweise Elektronen zwischen der Spitze und dem zu untersuchenden Einzelmolekül gezielt übertragen werden. Dadurch können Moleküle in Nichtgleichgewichtszustände gebracht werden, die bei vielen Phänomenen eine entscheidende Rolle spielen.
Die Untersuchung solcher Nichtgleichgewichtszustände mit dem RKM ist das Thema dieser Arbeit. Es wurden zwei neuartige, auf RKM basierende Methoden entwickelt, die den Zugang zu einem breiten Spektrum von Eigenschaften elektronischer Nichtgleichgewichtszustände ermöglichen, von denen die meisten bisher in Kombination mit RKM nicht zugänglich waren.
Zuerst stellen wir eine Methode der Spektroskopie angeregter Zustände vor, die es ermöglicht, die Energieniveaus von Grundzuständen und angeregten Zuständen für verschiedene Nettoladungen des Moleküls zu bestimmen. Auf diese Weise können Anregungsenergien quantifiziert werden, die sonst nur schwer zugänglich sind. Darüber hinaus kann das Molekül in bestimmten angeregten Zuständen präpariert werden, und die nachfolgenden Übergänge können kontrolliert werden, was zur Initiierung und Untersuchung chemischer Reaktionen genutzt werden kann.
Zweitens zeigen wir zum ersten Mal, dass Elektronenspinresonanz-Spektroskopie (ESR) an einzelnen Molekülen mittels RKM gemessen werden kann. Unsere Methode, ESR-RKM genannt, basiert auf dem Treiben von Spinübergängen zwischen Triplett-Subzuständen, die nicht im Gleichgewicht sind. Durch die Kombination der räumlichen Auflösung des RKMs mit der Isotopensensitivität der ESR können wir Moleküle lokal identifizieren, die sich nur in ihrer Isotopenkonfiguration unterscheiden. Außerdem können wir die Elektronenspins von Pentacen über Dutzende von Mikrosekunden kohärent manipulieren. Die hohe Energieauflösung des ESR-RKMs und die beobachtete lange Spinkohärenz stellen einen großen Fortschritt für lokale Studien in den Bereichen Quantencomputer und Quantensensorik dar.
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