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- URN to cite this document:
- urn:nbn:de:bvb:355-epub-766098
- DOI to cite this document:
- 10.5283/epub.76609
| Item type: | Thesis of the University of Regensburg (PhD) |
|---|---|
| Open Access Type: | Primary Publication |
| Date: | 1 December 2025 |
| Referee: | Prof. Dr. Rupert Huber |
| Date of exam: | 17 December 2024 |
| Institutions: | Physics > Institute of Experimental and Applied Physics > Chair Professor Huber > Group Rupert Huber |
| Projects: |
Funded by:
Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG)
(314695032)
|
| Keywords: | lightwave-driven; scanning tunneling microscopy; scanning tunneling spectroscopy; atomic; energy resolution; ultrafast dynamics; molecules; 2D materials |
| Dewey Decimal Classification: | 500 Science > 530 Physics |
| Status: | Published |
| Refereed: | Yes, this version has been refereed |
| Created at the University of Regensburg: | Yes |
| Item ID: | 76609 |
Abstract (English)
Unraveling the dynamics of the tiny building blocks of matter, such as atoms and molecules, is a driving force behind the field of ultrafast microscopy. Tracking the interplay of motion in the nanocosmos and localized energy levels is particularly challenging and calls for atomic spatial, ultrafast temporal and millielectronvolt energy resolution. In this work, we excite ultrafast structural ...
Abstract (English)
Unraveling the dynamics of the tiny building blocks of matter, such as atoms and molecules, is a driving force behind the field of ultrafast microscopy. Tracking the interplay of motion in the nanocosmos and localized energy levels is particularly challenging and calls for atomic spatial, ultrafast temporal and millielectronvolt energy resolution. In this work, we excite ultrafast structural dynamics and resolve their interplay with atomically localized electronic energy levels, simultaneously in space, time and energy.
Making use of lightwave-driven scanning tunneling microscopy, one can access select molecular orbitals within approximately 100 fs locally and map out their temporal evolution. To steer motion in molecules selectively, we establish atomic forces acting on a single-molecule switch by using the electric field of light pulses. We find that at hotspots of local polar interaction between specific key atoms, the action of the electric field is maximal. Here, a motion pattern can be triggered that modulates the switching probability of the single-molecule switch by up to 40%. The impact of the atomic motion can be followed in atomic-scale movies.
The switching probability of the single-molecule switch is also used to map out the a priori unknown electric-field waveform of a terahertz pulse confined to the extremely sub-wavelength angstrom-scale junction of the scanning tunneling microscope. Our measurements allow for a quantitative comparison of far-field and near-field waveforms in amplitude and phase. Together with a classical simulation, they open the door for a predictive design of nano-optics in the near-field regime.
Finally, we develop ultrafast time-resolved lightwave-driven scanning tunneling spectroscopy, which allows us to follow the temporal evolution of a select electronic energy level of an individual atomic vacancy in a monolayer of the two-dimensional semiconducting material WSe₂. To this end, we establish atomic spatial, ~300 fs temporal and ~10 meV energy resolution. Upon excitation of a drum-like phonon mode in the monolayer, we record the transient local density of states for different phases of the oscillation. Thereby, we can observe how the vacancy state is transiently shifted by up to 40 meV. For different amplitudes of the excitation, we link picometer-scale atomic displacements in space to a specific shift in energy. With the results showcasing the observation of evolving localized energy levels on ultrafast time scales directly on atomic length scales, we establish a new area of research paving the way for an in-depth understanding of transient phase transitions and chemical reactions in space, time and energy.
Translation of the abstract (German)
Die Dynamik winziger Objekte wie Atome und Moleküle zu entschlüsseln, ist eine treibende Kraft im Bereich der ultraschnellen Mikroskopie. Besonders herausfordernd ist es, das Zusammenspiel von Bewegung im Nanokosmos und lokalisierten Energieniveaus zu verfolgen. Dieses Ziel erfordert eine atomar scharfe räumliche, ultraschnelle zeitliche Präzision und Millielektronenvolt Energieauflösung. In ...
Translation of the abstract (German)
Die Dynamik winziger Objekte wie Atome und Moleküle zu entschlüsseln, ist eine treibende Kraft im Bereich der ultraschnellen Mikroskopie. Besonders herausfordernd ist es, das Zusammenspiel von Bewegung im Nanokosmos und lokalisierten Energieniveaus zu verfolgen. Dieses Ziel erfordert eine atomar scharfe räumliche, ultraschnelle zeitliche Präzision und Millielektronenvolt Energieauflösung. In dieser Arbeit regen wir ultraschnelle strukturelle Dynamik an und beobachten ihr Zusammenspiel mit atomar lokalisierten elektronischen Energieniveaus – und zwar gleichzeitig in Raum, Zeit und Energie.
Mit Hilfe der lichtwellengetriebenen Rastertunnelmikroskopie kann man auf ausgewählte Molekülorbitale innerhalb von etwa 100 fs lokal zugreifen und ihre zeitliche Entwicklung abbilden. Um die Bewegung in Molekülen selektiv zu steuern, etablieren wir atomare Kräfte, die auf einen Einzelmolekülschalter wirken, indem wir das elektrische Feld von Lichtimpulsen nutzen. Wir stellen fest, dass an bestimmten Hotspots einer lokalen polaren Wechselwirkung zwischen Schlüsselatomen die Wirkung des elektrischen Feldes maximal ist. Hier kann eine transiente Bewegung initiiert werden, welches die Schaltwahrscheinlichkeit des Einzelmolekülschalters um bis zu 40 % moduliert. Die Auswirkungen der Molekülbewegung können in Filmen auf atomarer Skala beobachtet werden.
Die Schaltwahrscheinlichkeit des Einzelmolekülschalters wird auch verwendet, um die Wellenform des elektrischen Feldes eines Terahertz-Impulses zu messen, der auf den Ångström-großen Übergang des Rastertunnelmikroskops eingeschränkt ist – ein Volumen weit kleiner als die Zentralwellenlänge des Terahertz-Impulses. Unsere Messungen ermöglichen einen quantitativen Vergleich von Fernfeld- und Nahfeldwellenformen in Amplitude und Phase. Zusammen mit einer klassischen Simulation ebnen sie den Weg für ein prädiktives Design von Nano-Optik im Nahfeldbereich.
Schließlich entwickeln wir ultraschnelle, zeitaufgelöste, lichtwellengetriebene Rastertunnelspektroskopie, mit der wir die zeitliche Entwicklung eines ausgewählten elektronischen Energieniveaus einer einzelnen atomaren Fehlstelle in einer Monolage des zweidimensionalen Halbleitermaterials WSe₂ verfolgen können. Zu diesem Zweck etablieren wir atomar-scharfe räumliche, ~300 fs Zeit- und ~10 meV Energieauflösung. Nach Anregung einer trommelartigen Phononmode in der Monolage zeichnen wir die instantane lokale Zustandsdichte für verschiedene Phasen der Oszillation auf. Dabei können wir beobachten, wie das Energieniveau der Fehlstelle vorübergehend um bis zu 40 meV verschoben wird. Für verschiedene Anregungsamplituden verknüpfen wir Pikometer-große atomare Verschiebungen im Raum mit einer bestimmten Energieverschiebung.
Unsere Ergebnisse demonstrieren, dass es möglich ist, zu beobachten, wie sich atomar lokalisierte Energieniveaus auf ultraschnellen Zeitskalen verändern und mit struktureller Dynamik wechselwirken. Damit etablieren wir ein neues Forschungsgebiet, das den Weg für ein tiefgreifendes Verständnis von transienten Phasenübergängen und chemischen Reaktionen in Raum, Zeit und Energie ebnet.
Metadata last modified: 01 Dec 2025 06:08
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