The urgency of climate change calls for a transition to sustainable energy technologies, and solar power with its vast potential stands at the center of this transformation. Researchers worldwide are striving to discover new materials with ever-higher conversion efficiencies, and metal halide perovskites have rapidly emerged as promising candidates for next-generation photovoltaics. Yet, the ...
Abstract (English)
The urgency of climate change calls for a transition to sustainable energy technologies, and solar power with its vast potential stands at the center of this transformation. Researchers worldwide are striving to discover new materials with ever-higher conversion efficiencies, and metal halide perovskites have rapidly emerged as promising candidates for next-generation photovoltaics. Yet, the complex nanocrystalline structure of perovskite films makes it challenging to understand the underlying mechanisms governing charge transport, hindering efforts to further improve these devices.
In this thesis, we use ultrafast terahertz near-field microscopy to study the interplay of the nanoscale structure with vertical carrier dynamics in state-of-the-art perovskite films. By tracing phonon resonances as fingerprints of local crystal phase and chemical composition, we distinguish photoactive from photoinactive grains and identify protrusions of PbI2 with nanometer precision. Moreover, we develop a tomographic method based on deep-subcycle time shifts in scattered terahertz waveforms, enabling reconstruction of the vertical carrier density profile after photoexcitation. Thereby, we find that out-of-plane diffusion remains remarkably homogeneous across nanoscale structural variations, while differences emerge on mesoscopic length scales.
In the second part of this thesis, we transition from vertical carrier transport in perovskites to the in-plane propagation of collective electronic excitations in graphene. Graphene supports surface plasmon polaritons — hybrid light-matter modes that confine electromagnetic radiation far below the diffraction limit — offering prospective applications in faster, more energy-efficient computation. Using an approach based on ultrafast terahertz nanoscopy, we successfully resolve strongly damped polaritons directly in the time domain and extract key parameters, such as phase and group velocities, as well as damping constants at ambient conditions. We demonstrate how this approach can be used to extract a portion of the dispersion relation, extend our method to a full two-dimensional mapping of the space-time dynamics of surface polaritons, and ultimately achieve femtosecond control of polariton propagation through ultrafast optical excitation.
Together, these studies establish ultrafast nanoscopy as a powerful tool to trace carrier dynamics both in the in- and out-of-plane direction, directly linking structure and dynamics in complex materials and opening new pathways for designing next-generation nanophotonic and optoelectronic devices.
Translation of the abstract (German)
Die Dringlichkeit des Klimawandels erfordert den Übergang zu nachhaltigen Energietechnologien, und die Solarenergie mit ihrem enormen Potenzial steht im Zentrum dieser Transformation. Weltweit suchen Forscherinnen und Forscher nach neuen Materialien mit immer höheren Wirkungsgraden, und Metallhalogenid-Perowskite haben sich dabei rasch als vielversprechende Kandidaten für die Photovoltaik der ...
Translation of the abstract (German)
Die Dringlichkeit des Klimawandels erfordert den Übergang zu nachhaltigen Energietechnologien, und die Solarenergie mit ihrem enormen Potenzial steht im Zentrum dieser Transformation. Weltweit suchen Forscherinnen und Forscher nach neuen Materialien mit immer höheren Wirkungsgraden, und Metallhalogenid-Perowskite haben sich dabei rasch als vielversprechende Kandidaten für die Photovoltaik der nächsten Generation herauskristallisiert. Allerdings erschwert die komplexe nanokristalline Struktur von Perowskit-Filmen ein detailliertes Verständnis der zugrunde liegenden Mechanismen des Ladungstransports, das für die weitere Verbesserung dieser Technologie notwendig ist.
In dieser Arbeit wird ultraschnelle Terahertz-Nahfeldmikroskopie genutzt, um das Zusammenspiel der nanoskaligen Struktur mit der vertikalen Ladungsträgerdynamik in hochmodernen Perowskit-Filmen zu untersuchen. Durch die Vermessung von Phononresonanzen als Fingerabdrücke lokaler kristallographischer Phasen und chemischer Zusammensetzung identifizieren wir photoaktive und photoinaktive Kristallite sowie PbI₂-Deckschichten mit Nanometerpräzision. Darüber hinaus führen wir eine tomografische Methode ein, die auf subzyklischen Zeitverschiebungen in gestreuten Terahertz-Wellenformen basiert und die Rekonstruktion des vertikalen Ladungsträgerdichteprofils nach Photoanregung ermöglicht. Dabei stellen wir fest, dass die vertikale Diffusion von Ladungsträgern bemerkenswert homogen über Variationen auf der Nanoskala bleibt, während Unterschiede auf mesoskopischen Längenskalen auftreten.
Im zweiten Teil dieser Arbeit wechseln wir vom vertikalen Ladungsträgertransport in Perowskiten zur Ausbreitung kollektiver elektronischer Anregungen in Graphen in der Ebene. Graphen unterstützt Oberflächenplasmon-Polaritonen, hybride Licht-Materie-Moden, die elektromagnetische Strahlung weit unterhalb der Beugungsgrenze einschließen und potenzielle Anwendungen in schnellerer und energieeffizienterer Datenverarbeitung bieten. Mit einem Ansatz auf Basis der ultraschnellen Terahertz-Nanoskopie lösen wir stark gedämpfte Oberflächen-Polaritonen direkt in der Zeitdomäne auf und extrahieren zentrale Parameter, wie zum Beispiel Phasen- und Gruppengeschwindigkeit sowie Dämpfungskonstanten unter Umgebungsbedingungen. Wir zeigen, wie dieser Ansatz verwendet werden kann, um einen Teil der Dispersionsrelation zu bestimmen, unsere Methode auf eine vollständige zweidimensionale Abbildung der Raum-Zeit-Dynamik von Oberflächenpolaritonen zu erweitern und schließlich die Femtosekunden-Kontrolle der Polaritonen-Ausbreitung durch ultraschnelle optische Anregung zu erreichen.
Zusammen etablieren diese Studien ultraschnelle Nanoskopie als wirkungsvolle Methode, um Ladungsträgerdynamik sowohl in als auch aus der Ebene zu verfolgen, Struktur und Dynamik in komplexen Materialien direkt zu verknüpfen und neue Wege für die Entwicklung von Nanophotonik- und Optoelektronikgeräten der nächsten Generation zu eröffnen.
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