Halbleitende Übergangsmetall-Dichalkogenide sind eine vielversprechende Materialklasse für nanoelektronische und optoelektronische Bauelemente, insbesondere aufgrund ihrer direkten Bandlücke im Monolayer. Ihre optischen Eigenschaften werden maßgeblich durch stark gebundene Exzitonen bestimmt, die aus der reduzierten Dimensionalität und der schwachen dielektrischen Abschirmung resultieren. In dieser Arbeit untersuchen wir neuartige gebundene Zustände oberhalb der Bandkante, sogenannte hochliegende Exzitonen (high-lying excitons), und analysieren deren Einfluss auf nichtlineare optische Signale, insbesondere unter gechirpter Anregung. Wir zeigen, dass Signaturen hochliegender Exzitonen ein allgemeines Merkmal halbleitender TMDCs darstellen, das durch Messungen von Power-Law-Exponenten eindeutig nachgewiesen werden kann. Die zeitlichen Dynamiken dieser Zustände werden durch die Analyse von Sum-Frequency-Generation- (SFG) und Four-Wave-Mixing- (FWM) Signalen sowie durch zeitaufgelöste Messungen mit einer Streak-Kamera untersucht.

Semiconducting transition metal dichalcogenides (TMDCs) are a promising class of materials for nanoelectronic and optoelectronic devices, particularly due to their direct bandgap in the monolayer limit. Their optical properties are largely governed by strongly bound excitons, arising from the reduced dimensionality and weak dielectric screening. In this work, we investigate novel bound states above the band edge, so-called high-lying excitons, and analyze their influence on nonlinear optical signals, with particular emphasis on chirped excitation. We demonstrate that signatures of high-lying excitons represent a general feature of semiconducting TMDCs, which can be clearly identified through power-law exponent measurements. The temporal dynamics of these states are probed via sum-frequency generation (SFG) and four-wave mixing (FWM) signals, as well as through time-resolved detection using a streak camera.