Die elektronische Struktur von Materie auf der atomaren Skala zu verstehen, ist eines der zentralen Ziele der Nanowissenschaften. Viele chemische Prozesse basieren auf dem Austausch von Elektronen zwischen Atomen und Molekülen, bekannt als Elektronentransfer. Solche Phänomene zu begreifen, erfordert Untersuchungsmethoden auf den intrinsischen Längenskalen der Atome und Moleküle, bei gleichzeitiger Kontrolle über die Ladungszustände.Während die Rastertunnelmikroskopie (STM) Abbildung auf Ångström-Skala ermöglicht, macht die Notwendigkeit eines leitenden Substrates die Untersuchung von elektrisch vollständig isolierten Adsorbatstrukturen in kontrollierten Ladungszuständen unmöglich. Durch die Kombination von Elementen von STM und AFM haben wir im Rahmen eines laufenden DFG-Projektes erfolgreich eine neue Abbildungs- und Spektroskopiemethode entwickelt, die als Einzelelektron-Wechselstrom Rastertunnelmikroskopie (AC-STM) bezeichnet werden kann.In Rahmen dieses Verlängerungsantrags möchten wir diese neue Methode auf unterschiedliche physikalische Fragestellungen anwenden, die mit herkömmlicher Rastersondenmikroskopie nicht zugänglich wären. Im Gegensatz zu Arbeiten auf dünnen Isolatorfilmen kann man mit dieser Methode auch energetisch höher liegende, angeregte Zustände untersuchen, insbesondere mehrfach geladene Moleküle. Wir planen davon in fünf unterschiedlichen Zusammenhängen Gebrauch zu machen. Erstens möchten wir die Abstoßung zwischen Ladungen innerhalb einzelner Oligomere als Modellsystem für leitfähige Polymere untersuchen. Zweitens möchten wir mithilfe von AC-STM Reaktionsprodukte identifizieren, die sich durch mehrfache Ladungsinjektion in Moleküle auf dicken Isolatorfilmen ergeben. Die Notwendigkeit, in solchen Einzelmolekülreaktionen Zugriff auf mehrfach geladene Zustände zu haben, unterstreicht die Möglichkeiten, die sich durch AC-STM ergeben. Drittens möchten wir die Methode um die vollen spektroskopischen Möglichkeiten erweitern, sodass sie nicht nur Zugang zu den Energien der unterschiedlichen Ladungsübergängen liefert, sondern auch zu Verbreiterungen von Zuständen, polaronischen Verschiebungen und vielleicht sogar zu Vibrationsanregungen. Viertens möchten wir untersuchen, inwieweit auch elektronisch angeregte Zustände innerhalb eines Ladungszustandes mit dieser Methode zugänglich sind. Durch geschickte sequentielle Injektion unterschiedlicher Ladungsträger sollte es prinzipiell möglich sein, elektronisch angeregte Zustände in einem Molekül zu präparieren, wie zum Beispiel eine HOMO-LUMO-Anregung. Dies erlaubt Zugang zur Energetik von ladungserhaltenden optischen Übergängen in Relation zu Elektronentransferreaktionen. Schließlich schlagen wir vor, AC-STM mit Lumineszenzexperimenten auf dicken Isolatorschichten zu kombinieren.Dieses Projekt wird völlig neue Einzelmolekülexperimente ermöglichen, indem es die Klasse von Phänomenen von Nichtgleichgewichtszuständen der Rastertunnelmikroskopie zugänglich macht.
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