Die Funktionsweise moderner Quantenmaterialien, chemische Reaktionen und biochemische Prozesse werden mikroskopisch durch die ultraschnelle Dynamik ihrer elementaren Bausteine bestimmt. Daher ist es ein gemeinsames Anliegen aller Naturwissenschaften, einen direkten Zugang zur Struktur und Bewegung einzelner Moleküle zu erhalten. Konventionelle Rastertunnelmikroskopie (STM) ermöglicht Bildgebung, Spektroskopie und Manipulation mit atomarer Auflösung. Entsprechende Experimente haben zu wichtigen Erkenntnissen über elektronische Gleichgewichtszustände geführt. In einer engen Kooperation haben wir vor kurzem die Expertisen unserer beiden Arbeitsgruppen in der submolekularen STM-Bildgebung bzw. der Lichtwellen-Elektronik gebündelt. Im ersten Experiment Terahertz-gesteuerter STM (THz-STM) eines einzelnen Moleküls kombinierten wir submolekulare Ortsauflösung mit einer Zeitauflösung schneller als eine Lichtschwingung und beobachteten so die vertikale Schwingung eines einzelnen Pentacen-Moleküls in einer Art Punktspektroskopie.Im vorliegenden Projekt soll ultraschnelle Dynamik einzelner Moleküle systematisch und direkt in Raum und Zeit untersucht werden. Hierzu wollen wir eine neue Qualität von THz-STM-Experimenten etablieren, indem wir unser jüngst vorgestelltes Konzept in vier wichtige Stoßrichtungen erweitern: (i) Anstelle von Punktspektroskopie werden wir komplette Bildfolgen mit unterschiedlichen Anrege-Abtast-Zeitverzögerungen aufnehmen, um so die ersten molekularen Zeitlupenfilme verschiedener ultraschneller molekularer Prozesse im Realraum zu erhalten. Durch Videografie in Raum und Zeit sollte ein umfassendes und unmittelbares Bild ultraschneller Dynamik in einzelnen Molekülen entstehen. (ii) Neben abrupten Ladungsprozessen, die wir bislang zum Auslösen von Vibrationen verwendet haben, sollen noch direktere Möglichkeiten erprobt werden, um molekulare Dynamik anzuregen. Insbesondere wollen wir das elektrische THz-Nahfeld scharfer STM-Spitzen nutzen, um einen ultraschnellen, atomar lokalisierten Krafttransienten auszuüben, der kohärente strukturelle Wellenpakete auslösen kann. (iii) Zudem soll ein neuartiges Konzept ultraschneller Einzelschuss-Action-Spektroskopie entwickelt werden, das uns erlaubt, Einzelmolekül-Schaltprozesse zu verfolgen und ihre unidirektionale Schaltwahrscheinlichkeit und -dynamik zu vermessen, die mit herkömmlichen Anrege-Abtast-Methoden nicht zugänglich ist. (iv) Schließlich planen wir, das Portfolio der Anregungen aus THz-Impulsen auf sichtbare oder ultraviolette Laserimpulse auszuweiten. So können wir der wichtigen Struktur und Dynamik von Exzitonen in einzelnen Molekülen mit Sub-Ångström-Orts- und Femtosekunden-Zeitauflösung folgen. Wir erwarten, dass diese Meilensteine eine neue Qualität der Beobachtung, Kontrolle und des Verständnisses von Einzelmoleküldynamik eröffnen, die weitreichende Folgen für Fragen der Chemie, Biochemie und Physik hat.
