Elektronendynamik kann man seit Neuestem auf der intrinsischen Femtosekundenskala und der atomaren Längenskala experimentell abbilden. Möglich wurde dies durch jüngste Fortschritte in ultraschneller Rastersondenmikroskopie. Mit dieser Technik kann man beispielsweise den Ablauf von chemischen Reaktionen oder die Zeitentwicklung angeregter elektronischer Zustände, z.B. Exzitonen, beobachten. Derzeit gibt es jedoch keine Simulationsmethode, die eine vergleichbare Zeit- und Ortsauflösung erreicht bei quantitativer Vorhersagekraft. Ich schlage hier vor, die zeitabhängige GW-Methode (TDGW) weiterzuentwickeln, um diese Lücke zu schließen. Mit TDGW werden wir bestehende und zukünftige Experimente simulieren und dabei Einsichten geben können, die unabdingbar sind für ein detailliertes Verständnis der beobachteten Phänomene und Mechanismen. GW wird bislang äußerst erfolgreich eingesetzt bei der Berechnung von Bandstrukturen, und in diesem Projekt werde ich die zeitabhängige Version, TDGW, anwendbar machen auf zeitabhängige Prozesse für experimentell relevante Systemgrößen. Damit werde ich vorhersagekräftige Simulationen von ultraschneller Elektronendynamik möglich machen, mit atomarer Auflösung in realen Materialien. Aufbauend auf meinen Vorarbeiten und Erfahrungen erwarte ich, TDGW-Simulationen mit hunderten von Atomen durchführen zu können, was bisher unerreicht ist. Solche großen TDGW-Rechnungen sind notwendig, um Elektronendynamik an Defekten und Grenzflächen zu simulieren, die beispielsweise relevant sind, um Verlustmechanismen an Defekten in Solarzellen zu verstehen. Außerdem werde ich die üblich verwendete adiabatische Näherung validieren, durch eine Erweiterung von ab-initio TDGW auf nichtadiabatische Varianten und anschließende Benchmarks. Die neue TDGW-Implementierung werde ich auf Exziton-Dynamik in dünnen Schichten von Übergangsmetall-Dichalcogeniden anwenden. Ein spezieller Fokus liegt auf dem Einfangen eines Exzitons an Defekten, die auch technologisches Potential besitzen, beispielsweise als Exziton-Bindungszentrum in einer Einzelphotonenquelle, ein Bauelement zukünftiger Quanteninformationstechnologie. Mehrere Einzelphotonenquellen könnte man regelmäßig aufbauen mithilfe von Moiré-Strukturen; in diesen werden wir die Exziton-Propagation analysieren. Diese Studien werde ich in enger Zusammenarbeit mit meinen experimentellen Partnern durchführen, die die Exziton-Dynamik auf der atomaren Skala visualisieren werden mithilfe modernster ultraschneller Rastertunnelmikroskopie. Unsere gemeinsame experimentell-theoretische Kollaboration wird Aufschluss geben über die fundamentalen Mechanismen von Exziton-Dynamik auf den intrinsischen atomaren Zeit- und Längenskalen.
