| Lizenz: Veröffentlichungsvertrag für Publikationen ohne Print on Demand (3MB) |
- URN zum Zitieren dieses Dokuments:
- urn:nbn:de:bvb:355-epub-205470
- DOI zum Zitieren dieses Dokuments:
- 10.5283/epub.20547
| Dokumentenart: | Hochschulschrift der Universität Regensburg (Dissertation) |
|---|---|
| Open Access Art: | Primärpublikation |
| Datum: | 4 Mai 2011 |
| Begutachter (Erstgutachter): | Prof. Dr. Rainer Köster |
| Tag der Prüfung: | 18 März 2011 |
| Institutionen: | Chemie und Pharmazie > Institut für Analytische Chemie, Chemo- und Biosensorik |
| Stichwörter / Keywords: | Intelligente Hydrogele, Magnetit, Mikroventil |
| Dewey-Dezimal-Klassifikation: | 500 Naturwissenschaften und Mathematik > 540 Chemie |
| Status: | Veröffentlicht |
| Begutachtet: | Ja, diese Version wurde begutachtet |
| An der Universität Regensburg entstanden: | Ja |
| Dokumenten-ID: | 20547 |
Zusammenfassung (Deutsch)
Als „intelligent“ bezeichnete Materialien sind in der Lage, mit steuerbaren Form- oder Eigenschaftsänderungen auf Zielreize zu reagieren, ohne dafür einen zusätzlichen Sensor zu benötigen. Man bezeichnet sie daher auch als Sensor-Aktor-Systeme. Da sie ohne äußere Sensorsysteme auskommen, können diese Werkstoffe als kleine, einfach anwendbare und preisgünstige Bauteile für eine Vielzahl von ...
Zusammenfassung (Deutsch)
Als „intelligent“ bezeichnete Materialien sind in der Lage, mit steuerbaren Form- oder Eigenschaftsänderungen auf Zielreize zu reagieren, ohne dafür einen zusätzlichen Sensor zu benötigen. Man bezeichnet sie daher auch als Sensor-Aktor-Systeme. Da sie ohne äußere Sensorsysteme auskommen, können diese Werkstoffe als kleine, einfach anwendbare und preisgünstige Bauteile für eine Vielzahl von Applikationen dienen. Ihre Entwicklung gestattet sowohl die fortschreitende Miniaturisierung tech-nischer Anlagen als auch die Entwicklung von anwendungsfreundlichen Konsum-produkten und neuartiger Formulierungen für Medikamente.
Neben intelligenten Flüssigkeiten und Metallkompositen stellen intelligente Hydroge-le die größte Gruppe der bisher entwickelten Sensor-Aktor-Systeme dar. Der kleine Anteil an Feststoffen (Gelator und Additive) in den Hydrogelen bestimmt überwie-gend die gesamten mechanischen Eigenschaften, während Wasser als leicht ver-fügbares und kostengünstiges Lösungsmittel den größten Volumen- und Gewichts-anteil einnimmt. Kleine Änderungen oder Reaktionen des Feststoffanteils bewirken eine Änderung der Eigenschaften des gesamten Gelvolumens. Weiterhin weisen Hydrogele eine große Deformierbarkeit bei gleichzeitig einstellbarer Viskosität auf. Intelligente Hydrogele reagieren meist auf eine Änderung des pH-Wertes oder der Temperatur des sie umgebenden Mediums durch eine Formänderung.
Da Änderungen des pH-Wertes oder der Temperatur auch eine Zustandsänderung des umgebenden Mediums bewirken und häufig – besonders in biologischen Syste-men –nicht frei zu kontrollieren sind, wurden in dieser Arbeit intelligente Hydrogele hergestellt und charakterisiert, deren Form durch ein äußeres Magnetfeld verändert werden kann. Durch die Verwendung eines magnetischen Feldes wird ein äußerer Reiz verwendet, der in der Regel keine Auswirkungen auf das umgebende Medium hat. Da zu solchen Gelen bisher nur Arbeiten mit einem Schwerpunkt in der Theorie der Deformierung existierten, umfasst die Arbeit sowohl die systematische Evaluati-on eines für die angestrebten Eigenschaften geeigneten Hydrogels und des daraus resultierenden magnetischen Kompositmaterials als auch die Optimierung der Syn-these hinsichtlich einer maximalen reversiblen Deformation und schließlich den Nachweis der Anwendbarkeit des Kompositmaterials als Ventilsystem in einem mik-rofluidischen Kanalsystem.
Das erste Ziel der Arbeit war es, verschiedene Gelatoren hinsichtlich ihrer Eignung für magnetische Gelsysteme zu evaluieren. Um dabei die Fülle der möglichen Gelatoren abzudecken, wurden die Testgelsysteme so gewählt, dass sie Aussagen über ganze Gelatorklassen erlauben. Die angestrebten Eigenschaften eines idealen magnetisch deformierbaren Hydrogels wurden dabei wie folgt definiert (in der Rei-henfolge ihrer Priorität):
- hohe reversible Deformierung in einem externen inhomogenen Magnetfeld
- chemische und mechanische Stabilität
- kostengünstige Herstellung
- Biokompatibilität
- skalierbar in Mikro- bis Millimetermaßstab
Als Testgelsysteme wurden bekannte und kostengünstige Gelatoren verschiedener Vernetzungsarten ausgewählt: Gelatine repräsentativ für die Vernetzung des Gelators mittels Wasserstoffbrückenbindungen, Alginat für die Vernetzung mittels Metallkoordination und Poly-Isopropylacrylamid (pNIPAM) für die Vernetzung mittels kovalenter Bindungen. Als magnetisches Kompositmaterial wurden nanoskalige Magnetitkristalle in wässriger stabiler Suspension verwendet. Da mit zunehmendem Gelatoranteil die Festigkeit und die Stabilität der Gele steigt und mit zunehmendem Magnetitanteil Festigkeit und Gesamtmagnetisierung, wurden sämtliche möglichen Gewichtszusammensetzungen, die zu einem stabilen Gel führten, hinsichtlich ihrer Geleigenschaften untersucht und jeweils ein Optimum hinsichtlich der Zielvorgaben bestimmt. Es ergab sich ein Optimum der Deformation bei Gelatine-Magnetit-Gelen (GM-Gelen) der Zusammensetzung 9Gew.% Magnetit und 6Gew.% Gelatine. Ent-sprechende Gele sind in der Lage sich reversibel bis zu 7% ihrer Gesamtgröße zu deformieren. Bei Alginat-Magnetit-Gelen (AM-Gele) zeigte sich ein Optimum der re-versiblen Deformation von 3% der Gesamtgröße bei einer Zusammensetzung von 15Gew.% Magnetit und 0,4Gew.% Alginat. pNIPAM-Magnetit-Gele (NM-Gele) ließen sich nur im Falle sehr niedriger Magnetitanteile in der Form eines Probenkörpers synthetisieren, da Magnetit negative Auswirkungen auf die Gelierungsreaktion zeig-te. Aus diesem Grund besitzen pNIPAM-Magnetit-Gele eine sehr niedrige Magneti-sierbarkeit und sind daher nicht geeignet im Sinne der Vorgaben.
Das größte Potential hinsichtlich der magnetisch induzierten Deformation zeigten also – repräsentativ für wasserstoffbrückenvernetzte Gele – GM-Gele. Es ergaben sich allerdings auch Schwächen, da die GM-Gele nicht lagerstabil sind und sich mit der Zeit in Wasser auflösen. Diese Schwäche wurde durch die Weiterentwicklung der Gele im zweiten Teil der Promotion reduziert.
Übersetzung der Zusammenfassung (Englisch)
‘Intelligent materials’ are able to react to external impulses with shape or property changes without the need of additional sensors or control circuits. Therefore these materials are called ‘sensor actor systems’. The shortfall of external control circuits promises small, easy applicable and cheap components for a multiplicity of applica-tions possible. Furthermore the development of intelligent ...
Übersetzung der Zusammenfassung (Englisch)
‘Intelligent materials’ are able to react to external impulses with shape or property changes without the need of additional sensors or control circuits. Therefore these materials are called ‘sensor actor systems’. The shortfall of external control circuits promises small, easy applicable and cheap components for a multiplicity of applica-tions possible. Furthermore the development of intelligent materials allowed the re-cent progress in miniaturization of technical equipment as well as the design of mod-ern drug delivery systems.
Besides ‘intelligent liquids’ and ‘intelligent metal composites’ ‘intelligent hydrogels’ make up the largest group of recent sensor actor systems. These gels consist of a small proportion of solids, which determine nearly all the mechanical properties, and water, which is widely available and cheap and accounts for the biggest part in vo-lume and mass. As the gel network is only defined by the solid part, small changes or reactions of this part result in changes of the whole volume. Furthermore hydro-gels feature high deformability (low E-modulus) and the advantage of adjustable vis-cosity. The recent scientific literature contains numerous cases of intelligent hydro-gels which react to a change in pH or temperature of the surrounding medium by changing their shape.
The change of pH or temperature also effects the surrounding medium and is often - and especially in biological systems - not controllable. Therefore intelligent hydrogels were synthesized and characterized in this work that can be altered by an external magnetic field. Such a field normally affects chemical and biological systems much less than pH or temperature and is hence a stimulus which has little to no effect on anything else but the hydrogel. Such gels were only poorly and only theoretically de-scribed in previous works. This thesis focuses on the evaluation of different gelators for the successful formation of magnetic composite hydrogels regarding a completely reversible deformation. As an application a valve made from ‘intelligent hydrogel’ in a microfluidic channel is demonstrated.
This work’s first objective was to evaluate different gelators to identify the suitability for magnetic deformable hydrogels. As there exists a wide range of different gela-tors, representatives of each of the different cross linking methods were chosen. These were tested with regard to the desired properties of an ideal magnetically de-formable hydrogel which were defined as following (in order of importance):
- high and reversible deformation in an external inhomogeneous magnetic field
- chemical and mechanical stability
- cost effective synthesis
- biocompatibility
- scalable from micro- to millimeter scale
As an example for cross linking by hydrogen bonding gelatin was chosen, alginate as an example for metal complexation and poly (N-iso propyl acryl amide) (pNIPAM) as an example for cross linking via covalent bonds. As magnetic composite material nanoscale magnetite in stable aqueous suspension was used for its well known and easy synthesis, its superparamagnetism and high magnetic saturation. With increas-ing gelator proportions the stability and rigidity increased while with increasing mag-netite proportions the rigidity and magnetic saturation of the gel was rising. Therefore the rates of water, gelator and magnetite have to be investigated in parallel in order to define the deformation properties of the resulting gels and assess possible optima with respect to the desired properties (as mentioned before).
Results showed an optimum in deformation of gelatin-magnetite-gels (GM-gels) at a composition of 9%(w/w) magnetite and 6% (w/w) gelatin. The according gels are able to be reversibly deformed to up to 7%. The optimal deformation of alginate-magnetite-gels (AM-gels) showed 3% reversible deformation, while pNIPAM-magnetite-gels (NM-gels) showed very little magnetization due to interaction of mag-netite with the covalent cross linking process and therefore little to no deformation.
The highest potential regarding deformation in an external magnetic field is therefore found in GM-gels – representing hydrogels crosslinked by hydrogen bonding. But the produced magnetically deformable gelatin gels showed disadvantages regarding long time stability as they dissolve slowly in water. In the second part of this work these disadvantages were resolved, while the ability to deform in a magnetic field was enhanced.
Metadaten zuletzt geändert: 26 Nov 2020 06:57
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