Tieftemperatur-Rastertunnelmikroskopie an Phthalocyanin-Molekülen auf ultradünnen Isolatorfilmen: Ladungszustand, Jahn-Teller Effekt und ein molekularer Schalter

Dokumentenart:	Hochschulschrift der Universität Regensburg (Dissertation)
Open Access Art:	Primärpublikation
Datum:	19 April 2013
Begutachter (Erstgutachter):	Prof. Dr. Jascha Repp
Tag der Prüfung:	9 April 2013
Institutionen:	Physik > Institut für Experimentelle und Angewandte Physik > Lehrstuhl Professor Giessibl > Arbeitsgruppe Jascha Repp
Stichwörter / Keywords:	STM, molekularer Schalter, Phthalocyanin, Ladungszustände
Dewey-Dezimal-Klassifikation:	500 Naturwissenschaften und Mathematik > 530 Physik
Status:	Veröffentlicht
Begutachtet:	Ja, diese Version wurde begutachtet
An der Universität Regensburg entstanden:	Ja
Dokumenten-ID:	27268

Zusammenfassung (Deutsch)

Im Rahmen dieser Arbeit wurde zunächst ein Rasterelektronenmikroskop aufgebaut. Dafür wurde eine zwei-Linsen-Elektronensäule in eine Testkammer eingebaut, in der dann das Mikroskop unter UHV-Bedingungen getestet wurde. Anhand einer Serie aus verschiedenen Phthalocyaninmolekülen sollte der Ladungszustand von Adsorbaten auf einer ultradünnen Isolatorschicht untersucht werden. Durch die Änderung des ...

Zusammenfassung (Deutsch)

Im Rahmen dieser Arbeit wurde zunächst ein Rasterelektronenmikroskop aufgebaut. Dafür wurde eine zwei-Linsen-Elektronensäule in eine Testkammer eingebaut, in der dann das Mikroskop unter UHV-Bedingungen getestet wurde.
Anhand einer Serie aus verschiedenen Phthalocyaninmolekülen sollte der Ladungszustand von Adsorbaten auf einer ultradünnen Isolatorschicht untersucht werden. Durch die Änderung des Metallsubstrats, des zentralen Metallatoms im Molekül, der Dotierung und der Orientierung der Moleküle auf dem Substrat wurden die Ferminiveaus sowie die Energieniveaus der Moleküle variiert. Ziel war es, durch lediglich kleine Veränderungen des Gesamtsystems die energetische Lage von Ferminiveau und Molekülniveaus zu verändern und damit unterschiedliche Ladungskonfigurationen zu erreichen. Mittels Rastertunnelspektroskopie konnten zunächst die positiven wie negativen Ionenresonanzen energetisch lokalisiert werden. Durch das Anlegen einer Vorspannung, die der Energie der jeweiligen Resonanzen entspricht, wurde dann in den STM-Bildern die laterale Verteilung der Molekülorbitaldichte bestimmt und den mittels DFT berechneten Orbitalbildern zugeordnet.
Durch das Aufdampfen von Kupferphthalocyanin-Molekülen auf Cu(100) konnte dieses nicht nur permanent negativ geladen werden. Auch die Übergänge zwischen den Ladungszuständen sowie deren Abhängigkeit von der Adsorptionsorientierung wurden charakterisiert. Durch den Jahn-Teller-Effekt wurde zudem die Entartung des LUMO aufgehoben, was eine getrennte Abbildung der beiden Orbitale des vorher entarteten Energieniveaus möglich machte.
Im letzten Teil der Arbeit wurde dieser Effekt weiter ausgenutzt. Durch die laterale Manipulation negativ geladener Goldatome in die Nähe des Moleküls konnte die Besetzungsreihenfolge der nun nicht mehr entarteten Orbitale verändert werden. So entsteht ein molekularer Schalter, der durch das elektrische Feld von Goldionen aktiviert wird.

Übersetzung der Zusammenfassung (Englisch)

The first topic of the thesis was the building up of a scanning electron microscope. A two-lens electron column was implemented in an UHV-test-chamber and its performance was characterized. The second topic was a series of different metal phthalocyanine molecules, investigated with a scanning tunneling microscope. The goal was to influence the charge state of the adsorbates on ultrathin ...

Übersetzung der Zusammenfassung (Englisch)

The first topic of the thesis was the building up of a scanning electron microscope. A two-lens electron column was implemented in an UHV-test-chamber and its performance was characterized.
The second topic was a series of different metal phthalocyanine molecules, investigated with a scanning tunneling microscope. The goal was to influence the charge state of the adsorbates on ultrathin insulating films. This was achieved by changing the substrate, the central metal atom, the doping, and the orientation of the molecules on the substrate. These changes influence the fermi level and the energy levels of the molecules. Using scanning tunneling spectroscopy, the negative and positive ion resonances were localized energetically. By using bias-dependent imaging, the lateral distribution of the molecular orbitals was imaged in the STM images and compared to DFT calculated orbital images.
Copperphthalocyanine molecules evaporated on NaCl(2ML)/Cu(100) show a negatively charged configuration. We also characterized the transition between the charge states and the orientation dependence. The Jahn-Teller effect lifts the degeneracy of the LUMO. Therefore, the seperate imaging of the former degenerate energy level is possible.
This effect was used to realize a molecular switch. By manipulating negatively charged Au atoms near the molecule, the occupation order of the former-degenerate orbitals was changed. This ends up in a molecular switch, actuated by an electrical field.

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