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- URN zum Zitieren dieses Dokuments:
- urn:nbn:de:bvb:355-epub-300669
- DOI zum Zitieren dieses Dokuments:
- 10.5283/epub.30066
| Dokumentenart: | Hochschulschrift der Universität Regensburg (Dissertation) |
|---|---|
| Open Access Art: | Primärpublikation |
| Datum: | 5 Juni 2014 |
| Begutachter (Erstgutachter): | Prof. Dr. Josef Zweck |
| Tag der Prüfung: | 22 Juli 2013 |
| Institutionen: | Physik > Institut für Experimentelle und Angewandte Physik > Entpflichtete oder im Ruhestand befindliche Professoren > Lehrstuhl Professor Back > Arbeitsgruppe Josef Zweck |
| Stichwörter / Keywords: | GaN, Gruppe III Nitride, Versetzungen, dislocations, semi-polar |
| Dewey-Dezimal-Klassifikation: | 500 Naturwissenschaften und Mathematik > 530 Physik |
| Status: | Veröffentlicht |
| Begutachtet: | Ja, diese Version wurde begutachtet |
| An der Universität Regensburg entstanden: | Ja |
| Dokumenten-ID: | 30066 |
Zusammenfassung (Deutsch)
Im Rahmen dieser Arbeit wurden transmissionselektronenmikroskopische Untersuchungen an Gruppe-III-Nitrid basierten Heterostrukturen durchgeführt. Die Untersuchungen lassen sich in zwei Schwerpunkte gliedern: Betrachtungen zu Versetzungen und zu Möglichkeiten zur Versetzungsreduktion und die Analyse von auf semipolaren Facetten gewachsenen Quantentrogstrukturen. Versetzungsanalyse Zu Beginn des ...
Zusammenfassung (Deutsch)
Im Rahmen dieser Arbeit wurden transmissionselektronenmikroskopische Untersuchungen an Gruppe-III-Nitrid basierten Heterostrukturen durchgeführt. Die Untersuchungen lassen sich in zwei Schwerpunkte gliedern: Betrachtungen zu Versetzungen und zu Möglichkeiten zur Versetzungsreduktion und die Analyse von auf semipolaren Facetten gewachsenen Quantentrogstrukturen.
Versetzungsanalyse
Zu Beginn des Kapitels zur Versetzungsanalyse wurden die Auswirkungen verschiedener Substratmaterialien auf den Verlauf und die Zahl der Versetzungen in durch MOVPE gewachsenen GaN Schichten betrachtet. Es konnte gezeigt werden, dass bei Wachstum auf Saphir-Substraten das Verhältnis von gemischten und reinen Stufenversetzungen ausgeglichen ist, während bei Wachstum auf Siliziumkarbid die reinen Stufenversetzungen deutlich überwiegen. Reine Schraubenversetzungen sind bei beiden Substratmaterialien in ähnlichem, sehr geringem, Umfang vorhanden. Ursächlich für die Unterschiede im Verhältnis der Versetzungstypen und den unterschiedlichen Verlauf der Versetzungen sind die verschiedenen Standard-Wachstumsmodi für Epitaxie auf Al2O3 (3D Inselwachstum in den ersten Wachstumsschritten) und SiC (vorrangig 2D Wachstum). Für Homoepitaxie auf GaN-Substraten konnte gezeigt werden, dass die Zahl der Versetzungen in der epitaxierten GaN Schicht prinzipiell von der Qualität des Substrats abhängig ist. Je nach Güte des Substratmaterials wurden Versetzungsdichten im Bereich von 106 cm−2 − 1010 cm−2 gemessen. Insbesondere ist auf die Oberfläche des Substrats zu achten: Wird der Polierschritt nach Schneiden der Substrate nicht zuverlässig durchgeführt und bleiben Störstellen an der Oberfläche des Substrats zurück, entsteht an der Grenzfläche zur epitaxierten Schicht eine hohe Zahl an Versetzungen, die Versetzungsdichte ist höher als für heteroepitaktisch gewachsene Schichten.
Um die Versetzungsdichte bei heteroepitaktischen Schichten zu reduzieren, ist eine verhältnismäßig einfache und schnelle Methode das Einbringen einer in-situ abgeschiedenen SiN-Zwischenschicht. Die SiN Bedeckung bleibt dabei unter einer Monolage, es wird eine teilweise Maskierung der Oberfläche erzeugt. Bei Fortsetzung der Epitaxie wächst GaN zunächst inselförmig auf den nicht mit SiN maskierten Bereichen. Diese werden erst nach und nach (abhängig von den gewählten Wachstumsparametern) lateral überwachsen bis es zur Koaleszenz der einzelnen GaN Inseln und einer vollständig geschlossenen Schicht kommt. Wie gezeigt wurde erfolgt die Versetzungsreduktion dabei durch zwei unterschiedliche Prozesse: Durch Versetzungen die beim lateralen überwachsen der SiN Schicht in Höhe der SiN Schicht abknicken und durch Versetzungen die an den Seitenflächen der beim Überwachsen der SiN Schicht entstehenden GaN Mikroinseln abknicken. Diese vertikal verlaufenden Versetzungen können mit anderen Versetzungen reagieren und löschen sich bei passendem Burgersvektor aus. Wie durch TEM Aufnahmen gezeigt werden konnte, entsteht überhalb der SiN Schicht ein komplexes Versetzungsnetzwerk. In mehreren Versuchsreihen wurden die Wachstumsparameter und die Lage der SiN-Schicht sowie die Epitaxiebedingungen des auf die SiN Schicht folgenden GaN Wachstums verändert und der Einfluss auf die in der Schicht verlaufenden Versetzungen ermittelt. Dabei wurde festgestellt:
• Der SiN Bedeckungsgrad sinkt mit steigender Temperatur der SiN Deposition, durch eine stärker werdende Aufrauung der Oberfläche ab.
• Die Versetzungsreduktion steigt mit höher werdendem Bedeckungsgrad an. Dabei gibt es eine theoretische Grenze, wenn die Zahl der bei der Koaleszenz der einzelnen GaN Mikroinseln entstehenden Versetzungen die Zahl der durch den höheren Bedeckungsgrad mehr ausgelöschten Versetzungen übersteigt.
• Die Position der SiN Schicht im Schichtsystem hat, bei einem Abstand zur AlN Nukleationsschicht von 50 nm, 100nm und 350 nm, keinen markanten Einfluss auf die Versetzungsreduktion. Bei Deposition der SiN-Zwischenschicht direkt auf oder nah an der AlN Nukleationsschicht steigt der Bedeckungsgrad durch eine verringerte Aufrauung der Oberfläche an, bei den untersuchten Proben war dadurch die Versetzungsreduktion verstärkt. Mit zunehmendem SiN Bedeckungsgrad steigt die Zahl der in der Probe auftretenden horizontalen Versetzungslinien. Diese reichen dabei bei höherem SiN Bedeckungsgrad weiter in die Probe hinein, da sich im ersten Wachstumsschritt nach überwachsen der SiN Maskierung höhere GaN Mikroinseln ausbilden. Dadurch sinkt insgesamt die kristalline Qualität der GaN-Schicht, es entstehen bei Koaleszenz der Inseln Stapelfehler im Koaleszenzbereich. Zusätzlich steigt durch die höheren GaN Mikroinseln die Schichtdicke bis zur vollständigen Koaleszenz an.
• Der 3D-2D Anwachsprozess, wie er in den untersuchten Proben angewendet wurde, führte zu einer Verschlechterung der Ergebnisse der Versetzungsreduktion.
Im letzten Abschnitt des Kapitels zur Versetzungsanalyse wurde eine besondere Art von Defekt betrachtet, der nur in Gruppe-III-Nitriden auftritt und dessen Auswirkungen auf Schichtsysteme für optoelektronische Bauteile in der Literaur kontrovers diskutiert wird, die V-Versetzung oder V-Defekt. Eine V-Versetzung ist eine invertierte, hexagonale Pyramide, die von den {1011}-Ebenen begrenzt ist und deren Entstehung mit einer Störung der Periodizität des Kristallgitters verbunden ist. Es konnte gezeigt werden, dass die Epitaxietemperatur im Bereich der aktiven Zone das Entstehen von V-Versetzungen beeinflusst: Wird für InGaN Quantentröge und die dazwischenliegenden GaN Barrieren eine gleichermaßen niedrige Wachstumstemperatur verwendet, öffnet sich an jeder durch die aktive Zone verlaufenden Versetzung ein V-Defekt, erhöht man, bei sonst analogen Epitaxiebedingungen, die Wachstumstemperatur der Barrieren zum Standardwert für GaN Wachstum, ist im gesamten im TEM untersuchten Bereich keine V-Versetzung zu erkennen. Durch die höheren Wachstumstemperaturen der Barrieren wird ein selektives Facetten-Wachstum über die gesamte Aktive Zone verhindert. Ein weiterer Punkt zur Entstehung von V-Defekten konnte anhand von WBDF-TEM-Analysen zweifelsfrei nachgewiesen werden: Entgegen der Berichte in einigen Veröffentlichungen, dass V-Defekte nur an Versetzungen mit Schraubenkomponente entstehen, wurde gezeigt, dass sie sich, bei den untersuchten Epitaxiebedinungen, auch an reinen Stufenversetzungen öffnen können.
Semi-Polar gewachsene Quantentrogstrukturen
Wegen der starken Polarität der Gruppe-III-Nitride in c-Richtung kommt es in den pseudomorph verspannt gewachsenen InGaN Quantentrögen zu einer Trennung der Ladungsschwerpunkte und es entsteht ein piezoelektrisches Feld entlang der c-Achse. Dies führt zu einer Verkippung der Potentialtöpfe der Quantentröge und damit zu einer geringeren Quanteneffizienz durch geringeren Überlapp der Wellenfunktionen und zu einer Verkleinerung der Bandlücke, also einer Rotverschiebung der emittierten Strahlung. Um dies zu verhindern, wird seit einiger Zeit versucht GaN basierte Schichtsysteme für optoelektronische Anwendungen in anderen, weniger bzw. nicht-polaren Richtungen zu epitaxieren. An der Universität Ulm wird ein Ansatz gewählt, um semipolare Oberflächen zu erzeugen, der dem FACELO Wachstum sehr ähnlich ist. Während einer Unterbrechung des GaN Wachstums erfolgt eine streifenförmige SiO2-Maskierung in <1100>- und in <1120>-Richtung. Wird das GaN Wachstum mit den, aus FACELO-Prozessen bekannten, passenden Wachstumsparametern fortgesetzt, bilden sich Streifen mit den semipolaren {11-22}-und {1-101}-Facetten aus. Auf diese semipolaren Flächen wurde eine fünfach InGaN Quantentrogstruktur epitaxiert, deren Wachstumstemperatur in zwei Probenserien zwischen 810°C bzw. 830°C variiert wurde. Es konnte gezeigt werden, dass sich vor dem Wachstum der aktiven Zone zwei Arten von Facetten ausbilden, für kleinen Füllfaktor vorrangig dreiecksförmige, für großen Füllfaktor trapezförmige. Durch den größeren maskierten Bereich, auf dem kein Wachstum stattfindet, steht bei kleinem Füllfaktor in den Öffnungen eine größere Menge an Quellmaterial zur Verfügung, so dass hier die lokale Wachstumsrate höher ist als bei hohem Füllfaktor.
Für trapezförmige Facetten konnte anhand von TEM Aufnahmen nachgewiesen werden, dass sowohl die Dicke der QWs als auch die Indiumkonzentration in den QWs an der c-Facette höher ist als an der seitlichen Facette. Dies erklärt die zwei unterschiedlichen Wellenlängen der Emissionspeaks, die in Photo- und Kathodolumineszenzmessungen ermittelt wurden. Für dreiecksförmige Facetten konnte gezeigt werden, dass an der Spitze eine Verdickung der Quantentröge auftritt. Auch diese Beobachtung steht im Einklang mit ortsaufgelösten Kathodolumineszenzmessungen, die eine Erhöhung der Wellenlänge der emittierten Strahlung zur Spitze hin zeigen. Mit Hilfe von EDX Messungen und HRTEM Aufnahmen konnte gezeigt werden, dass die In-Konzentration und die QW-Dicke für Quantentröge an seitlichen Facetten für kleineren Füllfaktor geringer ist als für größeren. Auch dieses Verhalten wird durch Photolumineszenzmessungen bestätigt: Abhängig vom Füllfaktor ergeben sich unterschiedliche Peaks der Wellenlängen der emittierten Strahlung. Insgesamt konnte durch die TEM Messungen gezeigt werden, dass die kristalline Qualität der Proben, besonders der seitlich gewachsenen aktiven Zone, im Vergleich zu herkömmlich, in <0001>-Richtung, gewachsenen Schichten, keine Unterschiede aufweist. Es entstehen in den seitlichen gewachsenen Quantentrögen keine zusätzlichen Defekte, die Dicke der Quantentröge ist, bis auf die schon erwähnte Verbreiterung an der Spitze, sehr homogen. Gleiches gilt, soweit die großen Fehler der EDX Messungen eine Aussage zulassen, für die In-Konzentrationen.
Übersetzung der Zusammenfassung (Englisch)
In this work transmission electron microscopy analyses were performed on Group III nitride-based hetero- structures. The studies can be divided into two main areas: Investigations on dislocations and on possibilities of dislocation reduction and analysis of the growth of quantum well structures on semi-polar facets. Dislocation Analysis At the beginning of the chapter on dislocation analysis ...
Übersetzung der Zusammenfassung (Englisch)
In this work transmission electron microscopy analyses were performed on Group III nitride-based hetero- structures. The studies can be divided into two main areas: Investigations on dislocations and on possibilities of dislocation reduction and analysis of the growth of quantum well structures on semi-polar facets.
Dislocation Analysis
At the beginning of the chapter on dislocation analysis the effects of different substrate materials on the propagation and the number of dislocations in GaN grown by MOVPE were investigated. It could be shown that for growth on sapphire substrates the ratio of pure edge and mixed dislocations is balanced, while for growth on silicon carbide pure edge dislocations are predominant. Pure screw dislocations are present for both substrate materials in a similar, very small, extent. The reason for the differences in the ratio of the dislocation types and also for the different propagation of the dislocations are the different standard growth modes for epitaxial growth on Al2O3 (3D island growth in the first growth stages) and SiC (mainly 2D growth). For homoepitaxy on GaN substrates it could be shown that the number of dislocations in the GaN epitaxial layer is in principle dependent on the quality of the substrate. Depending on the quality of the substrate material dislocation densities in the range of 106 cm−2 − 1010 cm−2 were measured. In particular, attention has to be paid to the surface of the substrate: If the polishing step performed after cutting the substrates is not reliable and impurities remain on the surface of the substrate, a high number of dislocations form at the interface substrate - epitaxial layer, the dislocation density is higher than for heteroepitaxial grown layers.
In order to reduce the dislocation density in heteroepitaxial grown layers, a relatively easy and quick method is the introduction of an in-situ deposited SiN interlayer. The SiN coverage remains below a monolayer, leading to a partial masking of the surface. When continuing the epitaxial process, GaN initially grows island-like on the non-SiN-masked areas. These non-masked areas are only gradually (depending on the chosen growth parameters) laterally overgrown until the individual GaN islands coalesce to a fully closed layer. It was shown that the dislocation reduction occurs by two different processes: By dislocations bending at the height level of the SiN layer, while laterally overgrowing the SiN layer and by the dislocations bending on the surfaces of the GaN micro-islands that are created in the first steps of the lateral overgrowth process. These bended dislocations (propagating with a vertical component) can react with other dislocations and annihilate each other at suitable Burgers vectors. TEM images show, that above the SiN layer a complex dislocation network is created. In several experiments, the growth parameters and the position of the SiN layer and the epitaxy parameters of the GaN growth following the SiN layer have been changed and the influence on the dislocations propagating in the layer was investigated. It was discovered, that:
• The SiN coverage decreases with increasing temperature of the SiN deposition, caused by an increasing roughening of the surface.
• The dislocation reduction increases at higher SiN coverage. There is a theoretical limit, if the number of dislocations generated during the coalescence of individual GaN micro-islands exceeds the number of annihilated dislocations caused by the higher degree of coverage.
• The position of the SiN layer in the layered system (at distances from the AlN nucleation layer of 50 nm, 100 nm and 350 nm) does not have any distinctive effect on the dislocation reduction. For deposition of the SiN interlayer directly on or close to the AlN nucleation layer the degree of SiN coverage increases by a reduced roughening of the surface, thereby an enhancing of the dislocation reduction was determined in the investigated samples. With increasing SiN coverage, the number of horizontal dislocation lines occurring in the sample increases. These horizontal dislocation lines reach further into the sample at higher SiN coverage, because the GaN micro- islands formed in the first growth step after overgrowing the SiN masking are higher. This reduces overall the crystalline quality of the GaN layer, stacking faults are formed during coalescence of the islands in the area of coalescence. In addition, caused by the increased height of the GaN micro-islands, the thickness until complete coalescence of the layer also increases.
• The 3D-2D process as it was used in the tested samples leads to a deterioration of the results of the dislocation reduction.
In the last section of the chapter on dislocation analysis, a particular type of defect was investigated, which occurs only in group-III nitrides and whose effect on layered systems for optoelectronic devices is controversial discussed in the literature: The V-dislocation or V-defect. A V-defect is an inverted hexagonal pyramid, which is defined by the {10-11} planes and whose creation is associated with a disorder of the periodicity of the crystal lattice. It could be shown that the epitaxy temperature at the active zone affects the formation of V-dislocations: If for the InGaN quantum wells and the GaN barriers an equally low growth temperature is used, at each of the dislocations passing the active area a V-defect is created. By increasing the growth temperature of the barriers - at otherwise analogous parameters - to the default value for GaN epitaxy, not a single V-dislocation was found in the entire area investigated in the TEM. By the higher growth temperature of the barriers, selectively facet growth over the entire active zone is prevented. Another item related to the formation of V-defects could be unequivocally established on the basis of WBDF-TEM analyses: Contrary to reports in some publications that V-defects create only at dislocations with a screw component, it has been shown, that they also open at pure edge dislocations.
Semi- polar grown quantum well structures
Because of the strong polarity of the group-III nitrides in c-direction at the pseudomorphic strained grown InGaN quantum wells occurs a separation of the charge centers and a piezoelectric field is generated along the c-axis. This results in a tilting of the potential wells of the quantum wells, and thus in a reduced quantum efficiency by less overlap of the wave functions, and a reduction in the band gap, that leads to a red shift of the emitted radiation. To prevent this, there are various attempts to grow GaN-based layered systems for opto-electronic applications in less or non-polar directions. At the University of Ulm an approach very similar to the FACELO growth is chosen to generate semi-polar surfaces: During a break in the GaN growth process a strip-shaped SiO2 masking is applied in < 1-100 > - and < 11-20 > direction. When the GaN growth is continued with the appropriate growth parameters known from FACELO processes, stripes with semi-polar {11-22} and {1-101} facets form. On these semi-polar surfaces a five times InGaN/GaN quantum well structure was grown epitaxially, the growth temperature was varied in two series of samples between 810°C and 830°C. It could be shown that before the growth of the active region two types of facets form: For small form factors (form factor is the ratioof mask-opening and mask-period) preferentially triangular shaped strips, for large form factors trapezoidal shaped strips. Through the larger masked area, on which no growth occurs, a larger amount of the source material is available in the openings with small form factor. That leads to a higher local growth rate compared to areas with a large form factor.
For trapezoidal facets TEM investigations showed, that both the thickness of the QWs and the indium concentration in the QWs at the c-facet is higher than at the side facets. This accounts for the two emission peaks at different wavelengths that were measured in photoluminescence and cathodoluminescence measurements. For triangular facets it could be shown that a thickening of the quantum wells occurs at the top of the strip. This observation is also consistent with spatially resolved cathodoluminescence measurements showing an increase in the wavelength of the emitted radiation at the tip. By means of EDX measurements and HRTEM images it could be shown that the In concentration and the thickness of the quantum wells on the side facets is smaller for small form factors compared to large ones. This behavior is also confirmed by photoluminescence measurements: Depending on the form factor different peak wavelengths of the emitted radiation occur. In addition the TEM measurements showed that the crystalline quality of the samples, particularly the crystal quality of the laterally grown active regions on side facets are comparable to conventional, in <0001> direction grown layers. On the quantum wells grown on side facets of the strips no additional defects are created, the thickness of the quantum wells is, except for the already mentioned widening at the top, very homogeneous. The same applies, as long as the large error bars of the EDX measurements allow a statement, for the In concentrations.
Metadaten zuletzt geändert: 26 Nov 2020 01:03
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