| License: Publishing license for publications including print on demand (10MB) |
- URN to cite this document:
- urn:nbn:de:bvb:355-epub-304470
- DOI to cite this document:
- 10.5283/epub.30447
| Item type: | Thesis of the University of Regensburg (PhD) |
|---|---|
| Open Access Type: | Primary Publication |
| Date: | 17 July 2015 |
| Referee: | Prof. Dr. Otto S. Wolfbeis |
| Date of exam: | 18 July 2014 |
| Institutions: | Chemistry and Pharmacy > Institut für Analytische Chemie, Chemo- und Biosensorik > Chemo- und Biosensorik (Prof. Antje J. Bäumner, formerly Prof. Wolfbeis) |
| Keywords: | upconverting luminescent nanoparticles, synthesis, photophysical characterization, bioanalytical applications |
| Dewey Decimal Classification: | 500 Science > 540 Chemistry & allied sciences |
| Status: | Published |
| Refereed: | Yes, this version has been refereed |
| Created at the University of Regensburg: | Yes |
| Item ID: | 30447 |
Abstract (English)
The thesis describes the synthesis, characterization, surface modification, and (bio)-analytical applications of upconverting luminescent nanoparticles (UCLNPs). In Chapter 1 an overview of nanomaterials used for (bio)-analytical sensing and imaging is provided with special emphasis on luminescent nanomaterials. UCLNPs as one class of luminescent nanomaterials are introduced. The aims of this ...
Abstract (English)
The thesis describes the synthesis, characterization, surface modification, and (bio)-analytical applications of upconverting luminescent nanoparticles (UCLNPs). In Chapter 1 an overview of nanomaterials used for (bio)-analytical sensing and imaging is provided with special emphasis on luminescent nanomaterials. UCLNPs as one class of luminescent nanomaterials are introduced. The aims of this work such as synthesis of small UCLNPs with a narrow size-distribution, their surface engineering, and a study on their luminescence properties are addressed in Chapter 2.
Chapter 3 deals with surface-functionalized multicolor UCLNPs suitable for protein conjugation. The preparation and characterization of monodisperse silica-coated UCLNPs (average diameter of 38 nm) modified with poly(ethylene glycol) spacers carrying N-hydroxysuccinimde groups is presented. It is demonstrated that such UCLNPs can be employed as luminescent labels due to their strong binding to proteins. A hybrid material consisting of streptavidinylated magnetic beads labeled with amino-reactive UCLNPs is prepared which can be separated from a colloidal dispersion by applying an external magnetic force. These magnetic beads/UCLNPs conjugates display visible upconversion luminescence upon 980 nm continuous wave laser excitation.
The synthesis of amphiphilic polymer-coated core-shell UCLNPs is reported in Chapter 4. Using such a core-shell architecture, the upconversion luminescence intensity at 475 nm is increased by a factor of ~ 60. It is demonstrated that the upconversion emission of core-shell UCLNPs based on β-NaYF4(Yb3+/Tm3+)@NaYF4 spectrally matches the absorption of the coenzyme FAD and the enzyme cosubstrate NADH. This spectral match is exploited to fluorescently monitor the formation of NADH and the consumption of FAD during enzymatic reactions using 980 nm photoexcitation. A sensing scheme based on an inner filter effect employing UCLNPs as a kind of nanolamps is developed which allows for the quantification of ethanol and glucose levels.
In Chapter 5 an optimized synthesis protocol for the large scale production of oleate-capped UCLNPs based on β-NaYF4(Yb3+/Er3+) is described. Such UCLNPs are characterized by a high crystallinity, an extremely narrow size distribution, and a comparatively high quantum yield. The impact of nine different surface modifications, which allow for a phase transfer of initially hydrophobic UCLNPs into water, on their upconversion luminescence properties is described.
Limitations and challenges of UCLNPs are addressed in Chapter 6. Their future directions and perspectives are highlighted.
Translation of the abstract (German)
Die vorliegende Arbeit beschreibt die Synthese, die Charakterisierung, die Oberflächenmodifizierung und die bioanalytischen Anwendungen von lumineszierenden Nanopartikeln mit der Fähigkeit zur Aufwärtskonvertierung (UCLNPs). Das erste Kapitel gibt einen Überblick über verschiedene Nanomaterialien und deren Einsatz in der bioanalytischen Sensorik und Bildgebung, wobei ein besonderes Augenmerk auf ...
Translation of the abstract (German)
Die vorliegende Arbeit beschreibt die Synthese, die Charakterisierung, die Oberflächenmodifizierung und die bioanalytischen Anwendungen von lumineszierenden Nanopartikeln mit der Fähigkeit zur Aufwärtskonvertierung (UCLNPs). Das erste Kapitel gibt einen Überblick über verschiedene Nanomaterialien und deren Einsatz in der bioanalytischen Sensorik und Bildgebung, wobei ein besonderes Augenmerk auf lumineszierende Nanomaterialien gelegt wird. Darüber hinaus werden UCLNPs, die als eine besondere Klasse von lumineszierenden Nanomaterialien angesehen werden können, vorgestellt und beschrieben. Im zweiten Kapitel wird die Motivation für die Forschung an diesem Thema dargelegt, und es werden die Ziele dieser Arbeit abgesteckt.
Das dritte Kapitel befasst sich mit UCLNPs, die an Proteine gebunden werden können und Lumineszenz mit mehreren diskreten Emissionsbanden aufweisen. Die Synthese und Charakterisierung von monodispersen UCLNPs, die mit einer Silikatschicht umhüllt sind, wird gezeigt. Dabei beträgt der Partikeldurchmesser 38 nm. Weiterhin sind diese Partikel mit Polyethylenglycol Molekülen modifiziert, die kovalent mit N-hydroxysuccinimid Gruppen verknüpft sind. Es wird gezeigt, dass diese Art von UCLNPs als lumineszierende Marker verwendet werden können, die eine starke Bindungsaffinität zu Proteinen aufweisen. Die Herstellung eins Hybridmaterials, welches aus mit Streptavidin modifizierten magnetischen Partikeln und mit Aminogruppen modifizierten UCLNPs aufgebaut ist, wird beschrieben. Dieses Hybridmaterial kann mit Hilfe eines externen Permanentmagneten aus einer kolloidalen Dispersion abgetrennt werden. Weiterhin zeigt dieses Material sichtbare aufwärtskonvertierte Lumineszenz bei Anregung durch einen 980 nm Dauerstrichlaser.
Die Synthese von Kern-Hülle UCLNPs, die mit einem amphiphilen Polymer umhüllt sind, wird in Kapitel 4 vorgestellt. Mit Hilfe einer solchen Kern-Hülle Architektur ist es möglich, die Intensität der aufwärtskonvertierten Lumineszenz bei einer Emissionswellenlänge von 475 nm um einen Faktor von 60 zu erhöhen. Die Emissionen von Kern-Hülle UCLNPs der Zusammensetzung β-NaYF4(Yb3+/Tm3+)@NaYF4 weisen einen spektralen Überlapp mit der Absorption des Coenzyms FAD und des Cosubstrates NADH auf. Dieser spektrale Überlapp wird dahingehend ausgenutzt, die Bildung von NADH und den Verbrauch von FAD während enzymatischer Reaktionen fluoreszenzbasiert zu verfolgen. Dies geschieht unter Anregung mit Licht einer Wellenlänge von 980 nm. Aufbauend auf diesen Ergebnissen wird die Entwicklung eines Sensorkonzepts das auf einem inneren Filtereffekt beruht, dargestellt. Damit ist es möglich, quantitativ Ethanol und Glucose zu bestimmen. Die Kern-Hülle UCLNPs werden dabei als sogenannte „Nanolampen“ eingesetzt.
Im fünften Kapitel wird ein optimiertes Syntheseprotokoll vorgestellt, mit dem es möglich ist, UCLNPs der Zusammensetzung β-NaYF4(Yb3+/Er3+), die ihrerseits mit Oleat Ionen umhüllt sind, im Großmaßstab herzustellen. Die dabei produzierten UCLNPs zeichnen sich durch ihre hohe Kristallinität und ihre sehr enge Größenverteilung aus. Des Weiteren besitzen sie eine vergleichsweise hohe Quantenausbeute. In einer Studie wird der Einfluss von neun verschiedenen Oberflächenmodifikationen bezüglich der Lumineszenzeigenschaften von UCLNPs untersucht. Mit Hilfe dieser Oberflächenmodifikationen wird der Phasentransfer von hydrophoben UCLNPs in wässrige Medien gewährleistet.
Die Einschränkungen und Herausforderungen im Zusammenhang mit UCLNPs werden im sechsten Kapitel aufgelistet. Ein Ausblick über zukünftige Trends zur Verwendung von UCLNPs in der bioanalytischen Bildgebung und Sensorik wird eröffnet.
Metadata last modified: 26 Nov 2020 00:57
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