Chitin and cellulose are the most abundant natural polymers. They have unique properties suitable for the design of new bio-sourced and biodegradable materials for various applications such as textile fibers, food packaging, and biomedical products. Unfortunately, these biopolymers suffer from a lack of solubility in regular solvents. But, due to their intractable bulk structure, the dissolution ...
Abstract (English)
Chitin and cellulose are the most abundant natural polymers. They have unique properties suitable for the design of new bio-sourced and biodegradable materials for various applications such as textile fibers, food packaging, and biomedical products. Unfortunately, these biopolymers suffer from a lack of solubility in regular solvents. But, due to their intractable bulk structure, the dissolution of such polymers is a crucial step for their processing. In this context, the solubility of non-modified cellulose and chitin in different solution media such as ionic liquids, deep eutectic solvents, and other conventional solvent systems was first studied in this work. It was found that the ionic liquid, 1-butyl-3-methylimidazolium acetate (BmimOAc), was the most efficient solvent for the dissolution of both polymers. Despite its good solubilizing capacity, BmimOAc is neither biodegradable nor bio-renewable. As the aim of this thesis was to provide an easy and environmentally friendly method to process cellulose and chitin, a second solvent was added in the dissolution process to reduce the necessary amount of BmimOAc. The biodegradable and bio-based co-solvent, γ-valerolactone (GVL), was an ideal candidate for this purpose. In order to assess its potential, the influence of GVL in the cellulose proceeding was also evaluated according to the industrial Lyocell process. N-methylmorpholine N-oxide monohydrate (NMMO) was used for this procedure. Besides increasing the sustainability of the studied systems, GVL was observed to enhance polymer dissolution and to facilitate manufacturing of the regenerated polymers. To understand these positive effects, physicochemical properties of binary mixtures (GVL/BmimOAc or NMMO) were characterized by viscosity, ionic conductivity, and thermal analysis measurements. The properties of the polymer solutions were also investigated by thermal and rheological studies. In a third step, materials such as cellulose fibers and new cellulose/chitin composite materials were successfully prepared from these solutions. All produced materials were characterized in detail by means of spectroscopical, morphological, and mechanical analysis methods. Wetting and permeability studies were additionally performed to demonstrate the advantages of a chitin coat on the properties of cellulose-based textiles. The results showed that the presence of chitin decreases the water wettability of the textiles on the coated site. Furthermore, the chitin layer acts as a promising water and oxygen barrier, which makes these novel materials potential candidates for various applications such as impermeable textiles for hygiene products.
Translation of the abstract (German)
Cellulose und Chitin sind Polymere, die in großen Mengen in der Natur vorkommen. Ihre einzigartigen Eigenschaften machen sie zu idealen Kandidaten für neue bioabbaubare Kompositmaterialien in vielfältigen Anwendungen wie Textilfasern, Verpackungen oder biomedizintechnische Produkte. Allerdings sind sie in vielen, häufig verwendeten organischen Lösungsmitteln praktisch unlöslich, jedoch müssen ...
Translation of the abstract (German)
Cellulose und Chitin sind Polymere, die in großen Mengen in der Natur vorkommen. Ihre einzigartigen Eigenschaften machen sie zu idealen Kandidaten für neue bioabbaubare Kompositmaterialien in vielfältigen Anwendungen wie Textilfasern, Verpackungen oder biomedizintechnische Produkte. Allerdings sind sie in vielen, häufig verwendeten organischen Lösungsmitteln praktisch unlöslich, jedoch müssen beide Biopolymere zu ihrer Verarbeitung unbedingt gelöst werden. In diesem Zusammenhang wurde zuerst die Löslichkeit der beiden natürlichen und nicht-modifizierten Polymere in verschiedenen Lösungsmitteln, wie zum Beispiel in ionischen Flüssigkeiten, tiefen Eutektika und anderen klassischen Lösemitteln, untersucht. Die ionische Flüssigkeit 1-Butyl-3-Methylimidazoliumacetat (BmimOAc) erwies sich als das effizienteste Lösungsmittel für beide Polymere. Um die Nicht-Bioabbaubarkeit und die nicht nachwachsenden Naturrohstoffe des Lösungsmittels weiter zu verringern und den Auflösungsprozess mit BmimOAc umweltfreundlicher zu gestalten, wurde als zweites das biogene und biologisch leicht abbaubare Lösungsmittel γ-Valerolacton (GVL) in signifikanten Mengen hinzugefügt. Um andere Einsatzmöglichkeiten von GVL zu bewerten, wurde dessen Einfluss auf die Lösungseigenschaften von Cellulose im Lyocell-Verfahren untersucht. N-Methylmorpholin N-Oxid-Monohydrate (NMMO) wurde deshalb als Lösungsmittel hergenommen. Neben der zunehmenden Nachhaltigkeit der getesteten Systeme zeigte die Zugabe von GVL weitere positive Einflüsse, insbesondere eine verbesserte Löslichkeit der Polymere und eine erleichterte Herstellung von Materialien aus wiedergewonnenen Polymeren. Um diese Effekte zu verstehen, wurden die physikalisch-chemischen Eigenschaften von binären Mischungen (GVL/BmimOAc oder NMMO) durch Viskositäts- und Leitfähigkeitsmessungen und thermische Analyse bestimmt. Außerdem wurden die rheologischen und thermischen Charakteristika von Polymerlösungen gemessen. Zuletzt wurden die Polymere aus diesen Lösungsmittelgemischen erfolgreich als Cellulosefasern und als Cellulose/Chitin-Kompositmaterialien gewonnen. Alle produzierten Materialien wurden mit Hilfe von spektroskopischen, morphologischen und mechanischen Methoden analysiert. Zusätzlich wurden Benetzungs- und Permeabilitätsstudien durchgeführt, um die Vorteile einer Chitin-Beschichtung gegenüber den Eigenschaften von Cellulosetextilien zu demonstrieren. Die Ergebnisse zeigten, dass Chitin die Hydrophobie der Textilien nur auf der beschichteten Seite erhöhte. Zudem zeigten die mit Chitin beschichteten Cellulosefilme eine geringere Wasser- und Sauerstoffdurchlässigkeit. Dadurch stellen diese Polymere interessante Materialien für unterschiedliche potentielle Anwendungen dar, wie zum Beispiel impermeable Stoffe für Hygieneprodukte.
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