Across the natural sciences, most phenomena we encounter trace back to elementary dynamics that, at the same time, occur at extremely small atomic distances (1 Å = 0.000 000 000 1 m) and develop over ultrafast femtosecond time scales (1 fs = 0.000 000 000 000 001 s). To understand and harness these basic processes, such as a transition of a single molecule for example, direct observation and ...
Abstract (English)
Across the natural sciences, most phenomena we encounter trace back to elementary dynamics that, at the same time, occur at extremely small atomic distances (1 Å = 0.000 000 000 1 m) and develop over ultrafast femtosecond time scales (1 fs = 0.000 000 000 000 001 s). To understand and harness these basic processes, such as a transition of a single molecule for example, direct observation and immediate control are vital.
To that end, this work demonstrates the first femtosecond videography as well as the first ultrafast electronic and structural control at the atomic scale. Lightwave-driven scanning tunneling microscopy (STM) allows us to track single-molecule vibrations, steer molecular transitions with atomic forces and resolve angstrom-scale near fields – all with sub-optical-cycle temporal precision, for the first time.
We apply tip-confined terahertz waveforms in STM to drive one-electron tunneling through a select orbital of a single molecule with combined 0.6 Å and ~100 fs spatio-temporal precision. This process resolves the first single-molecule femtosecond snapshot and tracks a vibration of an individual molecule in space and time. Moreover, to control matter dynamically in the most direct way, we introduce femtosecond atomic forces as a novel stimulus that steers structural motion locally, with atomic precision. The forces – derived from tailored tip-confined electric-field waveforms – push key atoms of a molecular switch to coherently steer a select ultrafast structural rotation. This motion can be driven so vigorously that the switching rate of the molecule is modulated by up to 39%, on the femtosecond scale. To observe such unidirectional transitions, we implement a novel single-shot detection strategy: Ultrafast action spectroscopy monitors every individual switching event of the molecule to resolve the statistics with an accuracy of 0.0001. Finally, we measure the first quantitative, atomically confined near-field waveform, introducing a direct spatio-temporal access to light-matter dynamics at atomic length scales.
These novel experiments set the stage for a variety of exciting future studies across the natural sciences, including attosecond and single-spin microscopy and videography of complex reactions, elementary energy exchange as well as local phase transitions that involve order and correlations in solids.
Translation of the abstract (German)
In den Naturwissenschaften gehen die meisten Phänomene, denen wir begegnen, auf elementare Dynamiken zurück, die bei extrem kleinen atomaren Abständen (1 Å = 0,000 000 000 1 m) auftreten und sich gleichzeitig über ultraschnelle Femtosekunden-Zeitskalen (1 fs = 0,000 000 000 000 001 s) entwickeln. Um solche grundlegenden Prozesse, wie z.B. den Übergang eines einzelnen Moleküls, zu verstehen und ...
Translation of the abstract (German)
In den Naturwissenschaften gehen die meisten Phänomene, denen wir begegnen, auf elementare Dynamiken zurück, die bei extrem kleinen atomaren Abständen (1 Å = 0,000 000 000 1 m) auftreten und sich gleichzeitig über ultraschnelle Femtosekunden-Zeitskalen (1 fs = 0,000 000 000 000 001 s) entwickeln. Um solche grundlegenden Prozesse, wie z.B. den Übergang eines einzelnen Moleküls, zu verstehen und nutzbar zu machen, sind unmittelbare Beobachtung und direkte Kontrolle unerlässlich.
Zu diesem Zweck demonstriert vorliegende Arbeit die erste Femtosekunden-Videografie sowie die erste ultraschnelle elektronische und strukturelle Kontrolle auf atomarer Ebene. Mittels lichtwellengetriebener Rastertunnelmikroskopie (RTM) können wir erstmals Einzelmolekülschwingungen verfolgen, molekulare Übergänge mit atomaren Kräften steuern und Nahfelder auf der Ångström-Skala auflösen – alles mit einer zeitlichen Präzision schneller als ein Schwingungszyklus des Lichtfeldes.
Wir koppeln Terahertz Wellenformen an eine RTM Spitze, um damit das Tunneln einzelner Elektronen durch ein ausgewähltes Orbital eines einzelnen Moleküls mit kombinierter räumlich-zeitlicher Präzision von 0,6 Å und ~100 fs auszulösen. Dieser Prozess erlaubt es uns, den ersten Femtosekunden Schnappschuss eines einzelnen Moleküls aufzunehmen sowie Schwingungen eines Moleküls direkt in Raum und Zeit zu verfolgen. Um Materie außerdem auf direktestem Wege dynamisch zu steuern, führen wir Femtosekunden atomare Kräfte als einen neuartigen Stimulus ein, der strukturelle Bewegungen lokal und mit atomarer Präzision steuert. Die Kräfte – erzeugt durch Kopplung maßgeschneiderter elektrischer Feldwellenformen an die RTM Spitze – manipulieren Schlüsselatome eines molekularen Schalters, um eine ausgewählte ultraschnelle Strukturrotation kohärent zu steuern. Diese Bewegung kann so kräftig angetrieben werden, dass die Schaltrate des Moleküls um bis zu 39% auf der Femtosekundenskala moduliert wird. Um solche unidirektionalen Übergänge zu beobachten, verwenden wir eine neuartige Einzelschuss-Detektionsstrategie: Unsere ultraschnelle Aktionsspektroskopie überwacht jedes einzelne Schaltereignis des Moleküls, um die Statistik mit einer Genauigkeit von 0.0001 aufzulösen. Außerdem messen wir die erste quantitative, atomar scharf begrenzte Nahfeldwellenform und eröffnen damit einen direkten räumlich-zeitlichen Zugang zur Licht-Materie-Dynamik auf atomaren Längenskalen.
Diese neuartigen Experimente bilden die Grundlage für eine Vielzahl spannender zukünftiger Studien quer durch die Naturwissenschaften, darunter Attosekunden- und Einzelspin-Mikroskopie und Videografie komplexer Reaktionen, elementarer Energieaustausch sowie lokale Phasenübergänge unter Einfluss von Ordnung und Korrelationen in Festkörpern.
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