Im Rahmen dieser Arbeit wurde die Sättigungsdynamik neuartiger, auf ultrastarker Licht-Materie-Kopplung basierender sättigbarer Absorber im Terahertz-Spektralbereich (1 THz = 10^12 Hz) mit Femtosekunden-Zeitauflösung untersucht.

Die Grundlage hierfür bietet ein neu entwickelter experimenteller Aufbau für ultraschnelle Hochfeld-THz-Spektroskopie. Die breitbandige Laserquelle erzeugt hochintensive, phasenstarre THz-Impulse und macht zweidimensionale THz-Spektroskopie mit hohen Repetitionsraten von über 50 kHz möglich. Sie liefert so Einblicke in die nichtlineare Polarisationsdynamik in Festkörpern mit bislang unübertroffenem Signal-zu-Rausch-Verhältnis.

Phasenstarre THz-Wellenformen mit hohen Feldstärken im Bereich mehrerer 10 kV/cm machen die ultraschnelle Anregungs- und Sättigungsdynamik von schwach gekoppelten Intersubband-Übergängen zugänglich. Diese zeigen eine starke, sehr kohärente nichtlineare Antwort, welche mithilfe semiklassischer Simulationen auf eine kohärente Subzyklen-Dynamik der Polarisation des Intersubband-Übergangs zurückgeführt werden konnte. Die Experimente stellen somit die erstmalige Beobachtung von Rabi-Oszillationen in Mehrfachquantentrogstrukturen auf Zeitskalen der Periodendauer der optischen Trägerwelle im THz-Spektralbereich dar.

Die kohärente Dynamik von Intersubband-Übergängen ebnet den Weg für eine völlig neuartige Klasse sättigbarer Absorber: Gekoppelte Zustände aus Licht und Materie, sogenannte Intersubband-Polaritonen, entstehen durch die ultrastarke Licht-Materie-Kopplung von Intersubband-Übergängen mit der resonanten Mode eines Mikroresonators und ermöglichen eine maßgeschneiderte Populations- und Polarisationsdynamik. Mittels zweidimensionaler THz-Spektroskopie wurde ihre Sättigungsdynamik mit Subzyklen-Zeitauflösung beobachtet und der kohärente Energieaustausch zwischen Licht und Materie nachgewiesen. Ein neu entwickeltes, theoretisches Modell bezieht die inhomogene Feldverteilung des Resonators in die Beschreibung des ultrastark gekoppelten Systems ein und eröffnet so detaillierte Einblicke in die mikroskopische Dynamik von Intersubband-Polaritonen sowie ihre Antwort auf Anregung mit intensiven THz-Impulsen.

Die Untersuchung eines elektrisch vorgespannten Quantenkaskadenlasers lieferte schließlich Einblick in die kohärenten und inkohärenten Prozesse der stimulierten Emission im aktiven Medium. Insbesondere konnte die Verstärkungs-Relaxationszeit des Lasers über seinen vollständigen Betriebsbereich quantitativ bestimmt werden.
Die quantitative Untersuchung der nichtlinearen Dynamik sowohl von sättigbaren Absorbern mit den bislang niedrigsten Sättigungsschwellen als auch von Quantenkaskadenlasern eröffnet eine realistische Perspektive für die Realisierung halbleiterbasierter, passiv modengekoppelter THz-Laser.

In this thesis, the femtosecond saturation dynamics of saturable absorbers in the terahertz (THz) spectral domain, based on intersubband transitions in semiconductor quantum wells, were explored.
To this end, a new experimental setup for ultrafast high-field THz spectroscopy was developed. The broadband laser source providing intense, phase-stable THz pulses gave access to nonlinear polarization dynamics in solids by two-dimensional THz spectroscopy at unprecedented repetition rates with superior signal-to-noise characteristics.
A first set of experiments targeted the ultrafast excitation and saturation dynamics of weakly coupled intersubband transitions, showing a coherent nonlinear response with a pronounced saturation behaviour. Semiclassical numerical simulations of the system traced back this behaviour to sub-cycle dynamics of the Bloch vector of the system, demonstrating for the first time the extreme regime of carrier-wave Rabi flopping in multi-quantum well heterostructures in the THz range.
These promising coherent dynamics of intersubband transitions paved the way for a new class of saturable absorbers: Intersubband polaritons, quasiparticles that emerge due to ultrastrong light-matter coupling of intersubband transitions to the resonant mode of a microcavity, feature custom-tailored population and polarization dynamics. Their sub-cycle saturation behaviour was studied by two-dimensional THz spectroscopy, demonstrating the strongly coherent nature of ultrastrong light-matter interaction. An evaluation of the results, supported by a newly developed theoretical model, taking into account an inhomogeneous field distribution inside the resonator, provided detailed insight into the microscopic dynamics of ultrastrongly coupled intersubband transitions and into their ultrafast response to high-field THz waveforms.
Finally, employing ultrafast two-dimensional THz spectroscopy, the coherent and incoherent dynamics of stimulated emission in an electrically biased quantum cascade laser was observed. More specifically, the gain recovery time of the laser was quantitatively determined and its dependence on the bias current was traced over the full operational range of the laser.
The quantitative analysis of nonlinear dynamics of both, ultrafast saturable absorbers with an unprecedentedly low saturation threshold as well as state-of-the-art quantum cascade lasers now open the realistic perspective for passively mode-locked, semiconductor-based THz lasers.