| Lizenz: Creative Commons Namensnennung 4.0 International (28MB) |
- URN zum Zitieren dieses Dokuments:
- urn:nbn:de:bvb:355-epub-447768
- DOI zum Zitieren dieses Dokuments:
- 10.5283/epub.44776
| Dokumentenart: | Hochschulschrift der Universität Regensburg (Dissertation) |
|---|---|
| Open Access Art: | Primärpublikation |
| Datum: | 7 Januar 2022 |
| Begutachter (Erstgutachter): | Prof. Dr. Frank-Michael Matysik |
| Tag der Prüfung: | 1 Februar 2021 |
| Institutionen: | Chemie und Pharmazie > Institut für Analytische Chemie, Chemo- und Biosensorik > Instrumentelle Analytik (Prof. Frank-Michael Matysik) |
| Stichwörter / Keywords: | Photoacoustic, Breath Analysis, Acetone |
| Dewey-Dezimal-Klassifikation: | 500 Naturwissenschaften und Mathematik > 540 Chemie |
| Status: | Veröffentlicht |
| Begutachtet: | Ja, diese Version wurde begutachtet |
| An der Universität Regensburg entstanden: | Zum Teil |
| Dokumenten-ID: | 44776 |
Zusammenfassung (Englisch)
The breath analysis section of this thesis outlines the potentials but also emphasises the concomitant challenges of human breath analysis. The section further describes the usefulness of a point-of-care (POC) device for breath acetone detection. In addition, it covers various breath analysis related subjects, which can be useful considering further developments of breath analysers. This includes ...
Zusammenfassung (Englisch)
The breath analysis section of this thesis outlines the potentials but also emphasises the concomitant challenges of human breath analysis. The section further describes the usefulness of a point-of-care (POC) device for breath acetone detection. In addition, it covers various breath analysis related subjects, which can be useful considering further developments of breath analysers. This includes an extensive summary involving the high abundant endogenous as well as the exogenous breath species present in a clinical environment.
Subsequently, a detailed discussion about the theoretical aspects of absorption spectra is provided, forming the basis for the spectral interference chapter. Classical absorption spectroscopy (AS) is compared with photoacoustic spectroscopy (PAS) in view of trace gas analysis. Different modulation schemes for signal generation, i.e. amplitude modulation (AM) and wavelength modulation (WM) are part of the comparison, while the advantages and disadvantages of each technique are highlighted. As a result, PAS is considered superior to AS and hence is selected as the method of choice regarding the development of a sensor for breath acetone detection.
A detailed mathematical derivation of the photoacoustic signal generation as well as the signal enhancement by means of acoustic resonance amplification is provided. Moreover, several phenomena causing signal attenuation are outlined, including vibrational-translational (VT) relaxation, vibrational-vibrational (VV) energy transfer mechanism, acoustic detuning and photodissociation.
Various simulations regarding spectral interferences in the infra-red (IR) and ultraviolet (UV) region are presented, demonstrating the susceptibility towards spectral cross-sensitivities in the IR region, hence, rather suggesting the UV region for acetone detection. However, this simulation can be easily adopted to other target analytes and serves as a basis for multicomponent analysis approaches in the IR region using tuneable light sources.
Ultra sensitive acetone detection employing a high power UV LED is presented and a detailed analysis considering the effects of environmental parameters onto the photoacoustic signal, including temperature, pressure, LED duty cycle and flow rate, is
provided. In addition, general cross-sensitivities of the photoacoustic signal towards the high abundant species O2, CO2 and H2O have been investigated and discussed. Moreover, several LED and photoacoustic cell (PAC) combinations have been compared in order to evaluate improvement approaches regarding an enhancement of the system’s sensitivity.
Finally, photoacoustic sensor setups employing an interband cascade laser (ICL) or a
quantum cascade laser (QCL) have been studied and compared to various UV setups in view of different key performance parameters, including the limits of detection (LOD) and the normalised noise equivalent absorption (NNEA) coefficients. The juxtaposition of the different approaches once more emphasises the extraordinary sensitivity of photoacoustic spectroscopy. To the best of the author’s knowledge, the LODs (3σ) of the UV LED based photoacoustic measurement in typical breath conditions (12.5 ppbV) and the LOD of the QCL measurement (0.79 ppbV) provide two world records. First, regarding photoacoustic acetone detection using an UV LED and second, in view of other published results for photoacoustic acetone detection in general.
Übersetzung der Zusammenfassung (Deutsch)
Zu Beginn der Arbeit werden zum einen die Potentiale der Analyse des menschlichen Ausatemgases aufgezeigt und zum anderen die damit verbundenen Herausforderungen beschrieben. Dabei wird auch die Nützlichkeit eines Point-of-Care (POC) Gerätes zur Bestimmung des Acetongehalts im Ausatemgas hervorgehoben. Darüber hinaus werden verschiedene mit der Atemgasanalyse zusammenhängende Themen behandelt, ...
Übersetzung der Zusammenfassung (Deutsch)
Zu Beginn der Arbeit werden zum einen die Potentiale der Analyse des menschlichen Ausatemgases aufgezeigt und zum anderen die damit verbundenen Herausforderungen beschrieben. Dabei wird auch die Nützlichkeit eines Point-of-Care (POC) Gerätes zur Bestimmung des Acetongehalts im Ausatemgas hervorgehoben. Darüber hinaus werden verschiedene mit der Atemgasanalyse zusammenhängende Themen behandelt, die hinsichtlich weiterer Entwicklungen von Atemgasanalysegeräten sehr hilfreich sein können. Dazu gehört u.a. eine ausführliche Analyse der Zusammensetzung des menschlichen Ausatemgases, die sowohl die hauptsächlichen endogenen als auch die im klinischen Umfeld verstärkt vorkommenden, exogenen Bestandteile, aufgelistet.
Anschließend werden die theoretischen Grundlagen von Absorptionsspektren detailliert behandelt, da sie die Grundlage für das Kapitel über die spektralen Interferenzen bilden. Des Weiteren werden die klassische Absorptionsspektroskopie (AS), als auch die photoakustische Spektroskopie (PAS), hinsichtlich ihrer Eignung für die Spurengasanalytik verglichen. Verschiedene Modulationsschemata für die Signalerzeugung, d.h. Amplitudenmodulation (AM) und Wellenlängenmodulation (WM), sind Teil des Vergleichs, wobei die Vor- und Nachteile jeder Technik hervorgehoben werden. Als Ergebnis wurde die PAS gegenüber der AS als überlegen angesehen und daher als Methode der Wahl bei der Entwicklung eines Sensors zur Bestimmung des Acetongehalts in der Ausatemluft ausgewählt.
Eine detaillierte mathematische Herleitung der photoakustischen Signalerzeugung sowie der Signalverstärkung mittels akustischer Resonanzverstärkung ist ebenso in der Arbeit enthalten. Darüber hinaus werden mehrere Phänomene der Signaldämpfung skizziert, dazu zählen u.a. die Schwingungs-Translation Relaxation, der Schwinungs-Schwingungs Energieübertragungsmechanismus, die Photodissoziation und die akustische Resonanzverschiebung.
Es werden verschiedene Simulationen bezüglich spektraler Interferenzen im infraroten (IR) und ultraviolleten (UV) Wellenlängenbereich vorgestellt, die die Anfälligkeit gegenüber spektralen Querempfindlichkeiten im IR-Bereich demonstrieren und somit eher den UV-Bereich für die Acetonbestimmung nahelegen. Die Simulationsergebnisse können leicht auf weitere Zielanalyten übertragen werden und dienen somit als Grundlage für Multikomponenten-Analyseansätze im IR-Bereich mittels durchstimmbarer Lichtquellen.
Im Ergebnisteil wird u.a. ein hochempfindliches System zur Acetondetektion unter Verwendung einer Hochleistungs-UV LED vorgestellt. Dieses System wurde außerdem einer detaillierten Analyse unter Berücksichtigung der Auswirkungen von Umgebungsparametern auf das photoakustische Signal, einschließlich Temperatur, Druck,
LED-Tastverhältnis und Durchfl ussrate, unterzogen. Zusätzlich wurden Querempfi ndlichkeiten des photoakustischen Systems gegenüber den im Ausatemgas hochkonzentrierten Stoffen O2, CO2 und H2O untersucht und die Ergebnisse diskutiert.
Darüber hinaus wurden verschiedene Kombinationen von LEDs und photoakustischen Zellen verglichen, um Verbesserungsansätze hinsichtlich der Empfindlichkeit des Systems zu untersuchen.
Abschließend wurden photoakustische Sensorsysteme, die einen Interbandkaskadenlaser (ICL) oder einen Quantenkaskadenlaser (QCL) verwenden, untersucht und mit verschiedenen UV LED Systemen im Hinblick auf unterschiedliche Leistungsparameter, einschließlich der Nachweisgrenzen (NWG) und den normierten, rauschäquivalenten Absorptionskoeffizienten, verglichen. Die Gegenüberstellung der verschiedenen Ansätze unterstreicht einmal mehr die außerordentliche Empfindlichkeit der photoakustischen Spektroskopie. Nach bestem Wissen des Autors stellen die NWGs (3σ) der photoakustischen Messung mit einer UV LED in typischer Atemgaszusammensetzung (12.5 ppbV) und die NWG der QCL-Messungen (0.79 ppbV) zwei Weltrekorde dar. Zum einen gibt es keine Veröffentlichung hinsichtlich einer besseren, photoakustisch ermittelten NWG für Aceton mittels einer UV LED und zum anderen stellt die mit dem QCL photoakustisch gemessene NWG im Allgemeinen die beste, je veröffentlichte photoakustische NWG für Aceton dar.
Metadaten zuletzt geändert: 07 Jan 2022 08:24
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