| License: Publishing license for publications excluding print on demand (3MB) |
- URN to cite this document:
- urn:nbn:de:bvb:355-epub-477514
- DOI to cite this document:
- 10.5283/epub.47751
| Item type: | Thesis of the University of Regensburg (PhD) |
|---|---|
| Open Access Type: | Primary Publication |
| Date: | 26 July 2022 |
| Referee: | Prof. Dr. Antje J. Bäumner |
| Date of exam: | 27 July 2021 |
| Institutions: | Chemistry and Pharmacy > Institut für Analytische Chemie, Chemo- und Biosensorik > Chemo- und Biosensorik (Prof. Antje J. Bäumner, formerly Prof. Wolfbeis) |
| Keywords: | Surface Plasmon Resonance; SPR; Sensor; Imaging; Cross-Reactivity; Environmental Monitoring; |
| Dewey Decimal Classification: | 500 Science > 540 Chemistry & allied sciences |
| Status: | Published |
| Refereed: | Yes, this version has been refereed |
| Created at the University of Regensburg: | Yes |
| Item ID: | 47751 |
Abstract (English)
This thesis focuses on the challenges which are faced developing cross-reactivity for surface plasmon resonance imaging (SPRi). In Chapter one basic requirements for environmental monitoring with surface plasmon resonance imaging (SPRi) and (nano)materials are considered. Theoretical aspects of non-covalent interactions of materials as receptor surfaces are discussed to develop cross-reactivity ...
Abstract (English)
This thesis focuses on the challenges which are faced developing cross-reactivity for surface plasmon resonance imaging (SPRi).
In Chapter one basic requirements for environmental monitoring with surface plasmon resonance imaging (SPRi) and (nano)materials are considered. Theoretical aspects of non-covalent interactions of materials as receptor surfaces are discussed to develop cross-reactivity sensors. The concept of cross-reactivity sensing is explained, which is based on the detection of analytes by a signal pattern provided by a combination of different sensor spots that can interact with varying binding affinities to generate a signal pattern. It is pointed out that label-free, continuous, online, and long-term water monitoring will be best fulfilled by a combination of different material functionalized receptor spots providing non-covalent interactions such as electrostatic interactions, π-stacking, or hydrophobic effects. Different materials providing these features were suggested, e.g. self-assembled monolayers or two-dimensional nanomaterials. Only a smart combination of those materials will be able to reach the desired selectivity for a comprehensive overview of water quality. Additionally, improvements in the sensor's sensitivity by nanomaterials are discussed, which can be achieved by using a nanostructured gold surface or plasmonic materials (e.g. gold nanoparticles or graphene).
Chapter two proposes a label-free sensor based on SPR imaging. A high sensitivity can be obtained by using a high-resolution camera. Its application revealed that the light source needed to be improved as well, by using LED excitation instead of a laser light source. As a receptor different self-assembled monolayers have been screened. It could be shown that the nanoparticle receptor interaction is of a complex nature. The best system when taking sensitivity as well as reversibility into account is given by a 1-dodecanethiol monolayer on the gold sensor surface. Nanoparticles of 29 nm in diameter and with a similar refractive index to the most common silica nanoparticles have been detected in water down to 1.5 µg/mL. This sensing concept is expected to be easily adapted for the detection of nanoparticles of different size, shape, and composition, and upon miniaturization, suitable for long-term applications to monitor the quality of water.
Future perspectives of cross-reactivity sensing based on SPRi were proposed and discussed in Chapter three. The potential of SPR imaging to form a cross-reactivity sensor for environmental monitoring was further consolidated. It can detect online, continuous, and label-free and can display multiple receptors at once. A lot of different surface coatings qualify for the sensor design, but further research is inevitable. It was pointed out, that many materials haven’t been considered yet and even established once have been underestimated in respect to providing semi-selective interactions. Graphene was shown as an example where minor changes in oxygen concentration provided different binding affinities to four purine bases (adenine, oxipurinol, uric acid, and caffeine). The necessity of overall further and material research in particular, regarding semi-selectivity, is pointed out but it is suggested that in combination with new technologies, like artificial intelligence, a high selectivity could be obtained. In contrast to that sensitivity enhancement of SPRi by instrumental optimization (like optical components or highly sensitive sensor surfaces) is promised to reach a plateau sooner or later. Therefore, new sensing protocols need to be established, e.g. a stop-flow system, with trades time resolution for a higher sensitivity.
Translation of the abstract (German)
Diese Arbeit beschäftigt sich mit den Herausforderungen bei der Entwicklung eines Kreuzreaktionssensors, mit dem Fokus auf bildgebender Oberflächenplasmonenresonanzspektroskopie (eng. surface plasmon resonance imaging – SPRi). Das erste Kapitel erklärt die zugrundeliegenden Überlegungen welche bei Umweltüberwachung mit SPRi und (Nano-)Materialien in Betracht gezogen werden müssen. Es wird kurz ...
Translation of the abstract (German)
Diese Arbeit beschäftigt sich mit den Herausforderungen bei der Entwicklung eines Kreuzreaktionssensors, mit dem Fokus auf bildgebender Oberflächenplasmonenresonanzspektroskopie (eng. surface plasmon resonance imaging – SPRi).
Das erste Kapitel erklärt die zugrundeliegenden Überlegungen welche bei Umweltüberwachung mit SPRi und (Nano-)Materialien in Betracht gezogen werden müssen. Es wird kurz das generelle Konzept eines Kreuzreaktionssensors (welches auch als elektronische Nase bzw. Zunge bekannt ist) erklärt. Dabei wird versucht Analyten mit einem Signalmuster zu erkennen, welches von verschiedenen Rezeptoren mit verschiedenen Affinitäten erzeugt wird. Um einen solchen Sensor zu entwerfen, der Wasser Label frei, kontinuierlich, online und für lange Zeit überwachen kann, wird eine Kombination aus verschieden Materialien vorgeschlagen, die auf nicht-kovalenten Wechselwirkungen basieren. Dafür in Frage kommen elektrostatische Wechselwirkungen, π- und hydrophobe Effekte, welche theoretisch erklärt wurden. Eine Auswahl an möglichen Rezeptormaterialien wurde näher beschrieben, darunter unter anderem selbst organisierende Monolagen und zweidimensionale Nanomaterialien. Nur eine sinnvolle Kombination solcher Materialien ist in der Lage, die nötige Selektivität zu erreichen um ein umfassendes Bild über z.B. die Wasserqualität zu erhalten. Des weiteren wurden Techniken vorgestellt um auch die Sensitivität weiter zu optimieren. Dabei wurde die Verwendung von nanostrukturierten Goldoberflächen und weiteren plasmonischen Materialien angesprochen.
In Kapitel zwei wird ein Label freier, auf SPRi basierender Sensor vorgestellt. Durch die Verwendung einer hochauflösenden Kamera konnte erhöhte Sensitivität erreicht werden. Dabei wurde festgestellt, dass sich der üblicherweise verwendete Laser, wegen verschiedener Störeffekte, dann nicht mehr als Lichtquelle eignet. Die Verwendung einer LED stellte eine gute Alternative dar, da dadurch eine homogene Belichtung erzielt werden konnte. Als Rezeptor wurden verschiedene selbst organisierende Monoschichten verwendet. Die besten Ergebnisse konnten mit einer Schicht aus 1-Dodecanthiol erzielt werden. Die verwendeten Nanopartikel, mit einer Größe von 29 nm, konnten dabei sensitiv, mit einer Nachweisgrenze von 1.5 µg/mL, und noch dazu reversibel gemessen werden. Dieses Sensorkonzept kann in Zukunft für weitere Nanopartikel, unterschiedlicher Größe, Form oder Zusammensetzung angepasst werden und eignet sich, in Kombination mit Miniaturisierung, für die Langzeit Überwachung von Wasserqualität.
Im dritten und letzten Kapitel wurden die bisherigen Ergebnisse zusammengefasst, eingeordnet und weiter zukünftige Möglichkeiten von kreuzreaktionsbasierten SPRi Sensoren aufgezeigt. Das bisher schon erkennbare Potential von SPRi für diesen Anwendungszweck wurde weiter vertieft. Zusammenfassend ist SPRi in der Lage online, kontinuierlich und Label frei, viele Rezeptoren gleichzeitig abbilden. Für die hierfür in Frage kommenden Rezeptoren, ist allerdings weitere Forschung unumgänglich, da bisher der Fokus zu sehr auf spezifischer Selektivität gelegen hatte und nicht auf der Verwendung als semi-selektive Rezeptoroberfläche. Dies wurde beispielhaft an einer Graphenrezeptoroberfläche aufgezeigt. Dieses Nanomaterial konnte schon durch minimale Änderung an dessen Sauerstoffanteil so verändert werden, dass veränderte Affinitäten zu vier Purin Basen (Adenin, Oxipurinol, Harnsäure und Koffein) erzielt werden konnten. Nach weiterer Forschung und in Kombination mit neuen Technologien, wie künstlicher Intelligenz, sollten dieses und weitere (Nano)Materialien in einem Kreuzselektivitätssensor ein hohes Maß an Selektivität erzeugen können. Ergänzend dazu wurde festgestellt, dass die Verbesserung der Sensitivität, durch apparative Optimierungen langsam zu einem Ende zu kommen scheint. Es müssen deshalb neue Messkonzepte entwickelt werden, wie z.B. Intervallflusssysteme, welche niedrigere zeitliche Auflösung zeigen würden dafür eine weitaus höhere Sensitivität. Ein solches kann dann bei den technisch optimierten Geräten verwendet werden.
Metadata last modified: 27 Jul 2022 04:19
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