| License: Publishing license for publications excluding print on demand (5MB) |
- URN to cite this document:
- urn:nbn:de:bvb:355-epub-493070
- DOI to cite this document:
- 10.5283/epub.49307
Item type: | Thesis of the University of Regensburg (PhD) |
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Open Access Type: | Primary Publication |
Date: | 16 September 2022 |
Referee: | Prof. Dr. Antje Baeumner |
Date of exam: | 15 September 2021 |
Institutions: | Chemistry and Pharmacy > Institut für Analytische Chemie, Chemo- und Biosensorik Chemistry and Pharmacy > Institut für Analytische Chemie, Chemo- und Biosensorik > Chemo- und Biosensorik (Prof. Antje J. Bäumner, formerly Prof. Wolfbeis) |
Keywords: | Gas Sensors, Carbon, Nanomaterial, Electronics, Electrical Impedance Spectroscopy |
Dewey Decimal Classification: | 500 Science > 540 Chemistry & allied sciences |
Status: | Published |
Refereed: | Yes, this version has been refereed |
Created at the University of Regensburg: | Partially |
Item ID: | 49307 |
Abstract (English)
This thesis addresses the development of a miniaturized chemiresistive gas sensor based on carbon nanomaterials for the detection of nitrogen dioxide in air. Chapter 1 reviews the state of the art approaches towards chemiresistive gas sensing in air. The following section describes sensing mechanisms of metal oxide based gas sensors as well as in chemiresistive gas sensors. Furthermore, sensors ...
Abstract (English)
This thesis addresses the development of a miniaturized chemiresistive gas sensor based on carbon nanomaterials for the detection of nitrogen dioxide in air.
Chapter 1 reviews the state of the art approaches towards chemiresistive gas sensing in air. The following section describes sensing mechanisms of metal oxide based gas sensors as well as in chemiresistive gas sensors. Furthermore, sensors for different gases as NO2, CO2 and other toxic gases are examined.
Materials used in chemiresistive gas detection in air, their sensitivity, target gases, detection limits as well as response/ recovery times and their operating temperatures are listed and compared. Approaches towards multigas sensing are shown and the importance of data evaluation using data processing and algorithms with focus on principal component analysis is explained. Key points in gas sensor development are sensitivity, elimination of cross sensitivity via selectivity, low-temperature operation and small size.
Chapter 2 explains two different preparation methods for reduced graphene oxide as a sensing layer and compares them for the applicability in gas sensing.
The materials are characterized by Raman spectroscopy for defect density, scanning electron microscope for flake size and electrical characterization in a gas measurement setup. The materials differ in their defect density, flake size, resistance and sensitivity towards NO2. The material with less defects and higher flake size exhibits a lower resistance and also a lower sensitivity towards NO2 compared with the material with more defects and overall smaller flake size distribution that has a higher resistance. Therefore implying that the material choice is of utmost importance in the process of gas sensor development.
Chapter 3 explains the basics of electrical impedance spectroscopy (EIS) and its advantages in gas sensing compared to DC resistance measurements as low-power method as no heating is required to achieve sensitivity and selectivity. To show the applicability an electrical read-out board capable of EIS measurement in the range from 100 Hz up to 62.5 kHz was designed and built. The validation of the board is done with a equivalent Randles test circuit that is commonly used to model electrochemical sensors. The results show that EIS is a fitting measurement method to use in gas sensing as the increased amount of data received from it can be used for further in-depth data evaluation such as principal component analysis which was shown to be a valuable tool in Chapter 1.
Chapter 4 shows the combination of material choice suited to the detection of NO2 as well as application of EIS to further enhance the measurement data
including the separate detection of relative humidity from NO2, therefore increasing the selectivity of the sensor device to the target analyte in presence of another analyte. Two different material preparation methods are used to fabricate mechanically exfoliated graphene (meG) with high hydrophobicity and reduced graphene oxide (rGO) with lower hydrophobicity. Both materials are applied to the sensor device surface and examined via Raman spectroscopy as well as electrical characterization using EIS and DC resistance measurements in a gas chamber with varying content of NO2 on ppb-level, relative humidity and a mixture of both analytes. The resulting data from EIS is then evaluated using PCA and a distinction between the analytes using pattern analysis. This demonstrates the possibility to build a miniaturized, low-operating-temperature, carbon nanomaterial based chemiresistive gas sensor in combation with proper data processing techniques for the detection of nitrogen dioxide in air.
Translation of the abstract (German)
Diese Arbeit befasst sich mit der Entwicklung eines miniaturisierten chemiresistiven Gassensors Gassensors auf der Basis von Kohlenstoff-Nanomaterialien zum Nachweis von Stickstoffdioxid in der Luft. Kapitel 1 gibt einen Überblick über den Stand der Technik bei chemiresistiven Gassensoren Gassensorik in Luft. Der folgende Abschnitt beschreibt die Erfassungsmechanismen von Gassensoren auf ...
Translation of the abstract (German)
Diese Arbeit befasst sich mit der Entwicklung eines miniaturisierten chemiresistiven Gassensors
Gassensors auf der Basis von Kohlenstoff-Nanomaterialien zum Nachweis von Stickstoffdioxid in der Luft.
Kapitel 1 gibt einen Überblick über den Stand der Technik bei chemiresistiven Gassensoren Gassensorik in Luft. Der folgende Abschnitt beschreibt die Erfassungsmechanismen von Gassensoren auf Metalloxidbasis sowie in chemiresistiven Gassensoren. Außerdem werden Sensoren für verschiedene Gase wie NO2, CO2 und andere toxische Gase untersucht.
Die bei der chemiresistiven Gasdetektion in Luft verwendeten Materialien, ihre Empfindlichkeit, Zielgase, Gase, Nachweisgrenzen sowie Ansprech- und Erholungszeiten und ihre Betriebstemperaturen werden aufgeführt und verglichen. Es werden Ansätze zur Multigassensorik aufgezeigt und die Bedeutung der Datenauswertung mittels Datenverarbeitung und Algorithmen mit Schwerpunkt auf der Hauptkomponentenanalyse erläutert. Die wichtigsten Punkte bei der Entwicklung von Gassensoren sind Empfindlichkeit, Eliminierung von Querempfindlichkeit durch Selektivität, Betrieb bei niedrigen Temperaturen und geringe Größe.
Kapitel 2 erläutert zwei verschiedene Präparationsmethoden für reduziertes Graphen Oxid als Sensorschicht und vergleicht sie hinsichtlich ihrer Anwendbarkeit in der Gassensorik.
Die Materialien werden durch Raman-Spektroskopie für die Defektdichte charakterisiert, Rasterelektronenmikroskop für die Flockengröße und die elektrische Charakterisierung in einem Gasmessaufbau. Die Materialien unterscheiden sich in ihrer Defektdichte, Flockengröße, Widerstand und Empfindlichkeit gegenüber NO2. Das Material mit weniger Defekten und höherer Flockengröße weist einen geringeren Widerstand und auch eine geringere Empfindlichkeit gegenüber NO2 auf als das Material mit mehr Defekten und insgesamt kleinerer Flockengrößenverteilung, das einen höheren Widerstand aufweist. Daraus ergibt sich, dass die Wahl des Materials bei der Entwicklung von Gassensoren von größter Bedeutung ist.
In Kapitel 3 werden die Grundlagen der elektrischen Impedanzspektroskopie (EIS) und ihre Vorteile bei der Gassensorik im Vergleich zu Gleichstrom-Widerstandsmessungen erläutert, da keine Erwärmung erforderlich ist, um Empfindlichkeit und Selektivität zu erreichen. Um die Anwendbarkeit zu zeigen, wurde eine elektrische Ausleseplatine entworfen und gebaut, die EIS-Messungen im Bereich von 100 Hz bis 62,5 kHz ermöglicht. Die Validierung der Platine erfolgte mit einer äquivalenten Randles-Testschaltung, die üblicherweise zur Modellierung elektrochemischer Sensoren verwendet wird. Die Ergebnisse zeigen, dass EIS ein geeignetes Messverfahren für die Gassensorik ist, da die größere Menge an Daten für eine weitergehende Datenauswertung verwendet werden kann, z. B. für die Hauptkomponentenanalyse, die sich in Kapitel 1 als wertvolles Werkzeug erwiesen hat.
Kapitel 4 zeigt die Kombination aus Materialauswahl, die für den Nachweis von NO2 sowie die Anwendung von EIS zur weiteren Verbesserung der Messdaten einschließlich der getrennten Erfassung der relativen Luftfeuchtigkeit von NO2, wodurch.
Dadurch wird die Selektivität des Sensors für den Zielanalyten in Gegenwart eines anderen Analyten erhöht. Zur Herstellung von mechanisch geschichtetem Graphen (meG) mit hoher Hydrophobie und von reduziertem Graphenoxid (rGO) mit geringerer Hydrophobie werden zwei verschiedene Materialvorbereitungsmethoden verwendet. Beide Materialien werden auf die Sensoroberfläche aufgebracht und mittels Raman-Spektroskopie sowie elektrischer Charakterisierung durch EIS- und DC-Widerstandsmessungen in einer Gaskammer mit variierendem NO2-Gehalt im ppb-Bereich, relativer Luftfeuchtigkeit und einem Gemisch aus beiden Analyten untersucht. Die aus der EIS resultierenden Daten werden dann mittels PCA ausgewertet und eine Unterscheidung zwischen den Analyten mittels Musteranalyse vorgenommen. Dies zeigt die Möglichkeit, einen miniaturisierten, auf Kohlenstoffnanomaterialien basierenden chemiresistiven Gassensor mit niedriger Betriebstemperatur in Kombination mit geeigneten Datenverarbeitungstechniken für den Nachweis von Stickstoffdioxid in der Luft zu bauen.
Metadata last modified: 16 Sep 2022 06:23