Exciton diffusion and interactions with a two-dimensional Fermi sea

Item type:	Thesis of the University of Regensburg (PhD)
Open Access Type:	Primary Publication
Series of the University of Regensburg:	Dissertationsreihe Physik
Date:	6 April 2023
Referee:	Prof. Dr. Alexey Chernikov
Date of exam:	31 January 2023
Institutions:	Physics > Institute of Experimental and Applied Physics Physics > Institute of Experimental and Applied Physics > Alumni or Retired Professors Physics > Institute of Experimental and Applied Physics > Alumni or Retired Professors > Junior Research Group Alexey Chernikov
Keywords:	2D TMDCs, non-classical exciton diffusion, trion propagation, excited state trions, exciton-carrier scattering, electron recoil effect
Dewey Decimal Classification:	500 Science > 530 Physics
Status:	Published
Refereed:	Yes, this version has been refereed
Created at the University of Regensburg:	Yes
Item ID:	54036

Abstract (English)

Two-dimensional semiconductors such as monolayer transition metal dichalcogenides (TMDCs) evolved to a versatile platform to explore elementary optoelectronic phenomena. In these systems, excitons with firm light-matter coupling and spin-valley locking dominate the optical properties. Due to strong Coulomb forces, TMDCs are a particularly promising system to study the interplay between excitons, ...

Abstract (English)

Two-dimensional semiconductors such as monolayer transition metal dichalcogenides (TMDCs) evolved to a versatile platform to explore elementary optoelectronic phenomena. In these systems, excitons with firm light-matter coupling and spin-valley locking dominate the optical properties. Due to strong Coulomb forces, TMDCs are a particularly promising system to study the interplay between excitons, phonons and electrons at previously inaccessible experimental conditions. In this thesis, exciton diffusion and interactions with a two-dimensional Fermi sea of free charge carriers are investigated. In carrier density-dependent reflectance spectra of electrically-tuneable hBN-encapsulated WSe₂ monolayers negatively- and positively-charged excited state trions are identified. Their binding energies and oscillator strengths are determined and autoionization is studied, a process which is typically associated with excited states in atomic systems. Exciton-carrier scattering rates are extracted from voltage-dependent spectral reflectance and luminescence linewidth broadening and the interplay of exciton-phonon and exciton-carrier scattering is investigated. By analyzing the trion ground state low-energy recoil flank in time-resolved luminescence experiment, trion cooling times in monolayer MoSe₂ are determined. With increasing temperature and charge carrier density an accelerated cooling is observed. Taking advantage of time-resolved microscopy, exciton propagation is investigated at cryogenic temperatures. Temperature-dependent diffusion experiments reveal mobile dark excitons and signatures of non-classical exciton propagation, contradicting the widely-used semiclassical description of exciton kinetics in TMDCs. In carrier density-dependent diffusion experiments, mobile trions and the impact of exciton-carrier scattering and trion formation on the propagation are explored.

Translation of the abstract (German)

Zweidimensionale Halbleiter wie Monolagen Übergangsmetalldichalkogenide (ÜMDs) haben sich zu einer vielseitigen Plattform zur Erforschung elementarer optoelektronischer Phänomene entwickelt. In diesen Systemen dominieren Exzitonen mit starker Licht-Materie-Kopplung und Spin-Valley-Locking die optischen Eigenschaften. Aufgrund starker Coulomb-Kräfte sind ÜMDs ein besonders vielversprechendes ...

Translation of the abstract (German)

Zweidimensionale Halbleiter wie Monolagen Übergangsmetalldichalkogenide (ÜMDs) haben sich zu einer vielseitigen Plattform zur Erforschung elementarer optoelektronischer Phänomene entwickelt. In diesen Systemen dominieren Exzitonen mit starker Licht-Materie-Kopplung und Spin-Valley-Locking die optischen Eigenschaften. Aufgrund starker Coulomb-Kräfte sind ÜMDs ein besonders vielversprechendes System, um das Zusammenspiel zwischen Exzitonen, Phononen und Elektronen unter bisher unzugänglichen experimentellen Bedingungen zu untersuchen. In der vorliegenden Dissertationsschrift werden die Diffusion von Exzitonen und deren Wechselwirkungen mit einem zweidimensionalen Fermi-See aus freien Ladungsträgern untersucht. Anhand ladungsträgerdichteabhängiger Reflexionsspektroskopie an elektrisch abstimmbaren hBN-eingekapselten WSe₂ Monolagen werden negativ und positiv geladene angeregte Trionen identifiziert. Ihre Bindungsenergien und Oszillatorstärken werden bestimmt und die Autoionisation dieser Zustände wird untersucht, ein Prozess, der typischerweise mit angeregten Zuständen in atomaren Systemen assoziiert ist. Exziton-Ladungsträger Streuraten werden aus der ladungsträgerdichteabhängigen Linienverbreiterung in Reflexions und Lumineszenz Spektren extrahiert und das Zusammenspiel von Exziton-Phonon- und Exziton-Ladungsträger-Streuung wird untersucht. Durch die Analyse der niederenergetischen Rückstoßflanke des Trion Grundzustands werden anhand zeitaufgelöster Lumineszenz Experimente die Abkühlzeiten von Trionen in MoSe₂ Monolagen bestimmt. Mit steigender Temperatur und Ladungsträgerdichte wird eine beschleunigte Abkühlung beobachtet. Mittels zeitaufgelöster Mikroskopie wird die Exzitonausbreitung bei kryogenen Temperaturen untersucht. Temperaturabhängige Diffusionsexperimente zeigen mobile dunkle Exzitonen und Signaturen von nichtklassischer Exzitonausbreitung, im Widerspruch zur verbreiteten semiklassischen Beschreibung der Exzitonenkinetik in ÜMDs. In ladungsträgerdichteabhängigen Diffusionsexperimenten werden mobile Trionen und der Einfluss von Exziton-Ladungsträger-Streuung und Trionformation untersucht.

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