Die grundlegenden Bausteine, aus der sämtliche Materie - belebt sowie unbelebt – zusammengesetzt ist, interagieren auf extrem kleinen (sub-)atomaren Distanzen (1 Å = 10-10 m) und Zeitskalen (1 fs = 10-15 s) miteinander. Einer der Hauptantriebe wissenschaftlicher Bestrebungen besteht darin, diese Dynamiken zu entwirren, um unser Verständnis der Nanowelt zu erweitern und diese Effekte ...
Abstract (German)
Die grundlegenden Bausteine, aus der sämtliche Materie - belebt sowie unbelebt – zusammengesetzt ist, interagieren auf extrem kleinen (sub-)atomaren Distanzen (1 Å = 10-10 m) und Zeitskalen (1 fs = 10-15 s) miteinander. Einer der Hauptantriebe wissenschaftlicher Bestrebungen besteht darin, diese Dynamiken zu entwirren, um unser Verständnis der Nanowelt zu erweitern und diese Effekte möglicherweise für die Entwicklung neuartiger Nanotechnologien zu nutzen.
Lichtwellen-getriebene Rastertunnelmikroskopie (LW-STM) erlaubt uns diese elementaren Dynamiken im Kern aller Materie zu beobachten und sogar zu kontrollieren. Sie kombiniert die bemerkenswerte atomare räumliche Auflösung herkömmlicher STM mit ultrakurzer zeitlicher Auflösung, indem sie die schnellste transiente Spannung nutzt, die die Natur zu bieten hat: die oszillierende Trägerwelle von Licht. Durch Fokussieren eines Laserimpulses, dessen Dauer kürzer ist als ein einziger optischer Zyklus, in einen Tunnelkontakt kann das Tunnelfenster in ausgewählte Energieniveaus selektiv für 100 fs geöffnet werden.
Unter Verwendung dieser innovativen Technik wird die subpikosekunden (1 ps = 10-12 s) kohärente Dynamik eines einzelnen molekularen Rotators unter der Anwendung lokaler ultrakurzer Kräfte präsentiert. Dies erlaubt die kohärente Kontrolle über einen monomolekularen Schaltprozess. Darüber hinaus konnte die genaue Form der elektromagnetischen Nahfeldwellenform innerhalb des atomaren Tunnelkontakts quantitativ extrahiert werden, was den Weg für die prädiktive Gestaltung von nanophotonischen Strukturen ebnet.
Da Dynamik untrennbar mit der Veränderung der energetischen Struktur eines Systems verbunden ist, strebten wir die Auflösung der zeitlichen Entwicklung von Energieniveaus nach ultrakurzer Anregung an. Die pump-induzierte Veränderung lokalisierter Energieniveaus, die sich an atomaren Fehlstellen in einer Wolfram-Diselenid-Monolage bilden, konnten zum ersten Mal mit kombinierter atomarer räumlicher, subpikosekunden zeitlicher und 10 meV Energieauflösung verfolgt werden.
Abschließend wird zur weiteren Verbesserung der Fähigkeiten von LW-STM eine hochmoderne Einrichtung vorgestellt, bestehend aus einem verbesserten STM-Scan-Kopf und einer Laserquelle, die mit höheren Wiederholungsraten, Feldstärken und vor allem Frequenzen arbeitet. Die Verwendung von Mittelinfrarotfrequenzen ermöglicht die Begrenzung von Tunnelereignissen auf weniger als 10 fs. In Kombination mit einer vollständig durchstimmbaren Quelle ultrakurzer sichtbarer Pulse ermöglicht dieses neuartige Nanokop die Untersuchung intramolekularer Vibrationen, elektronischer Bewegung und der komplexen Interaktion verschiedener Freiheitsgrade.
Translation of the abstract (English)
The fundamental building blocks that constitute all matter ¬– animate and inanimate ¬¬– interact on extremely small (sub-)atomic distances (1 Å = 10-10 m) and timescales (1 fs = 10-15 s). Unravelling these ultrasmall as well as ultrafast dynamics would not only expand our understanding of the fascinating nanoworld but may also lay the groundwork for the development of innovative ...
Translation of the abstract (English)
The fundamental building blocks that constitute all matter ¬– animate and inanimate ¬¬– interact on extremely small (sub-)atomic distances (1 Å = 10-10 m) and timescales (1 fs = 10-15 s). Unravelling these ultrasmall as well as ultrafast dynamics would not only expand our understanding of the fascinating nanoworld but may also lay the groundwork for the development of innovative nanotechnology.
Lightwave-driven scanning tunnelling microscopy (LW-STM) can be used to observe and even control these elementary dynamics, which lie at the core of all matter. This approach complements the remarkable atomic spatial resolution achieved by conventional STM with a simultaneous ultrashort temporal resolution by employing the fastest transient bias voltage nature has to offer: the oscillating carrier wave of light. By coupling a light pulse, whose duration is shorter than a single cycle, into the tunnelling junction, the tunnelling window into a specific energy level can be selectively opened for durations as short as 100 fs.
Employing this sophisticated technique, we capture a nanomovie of the sub-picosecond (1 ps = 10-12 s) coherent dynamics of a single-molecule rotator upon the application of local ultrafast forces, demonstrating the coherent control over a molecular switching reaction. Moreover, the exact shape of the electromagnetic near-field waveform within the atomic-scale tunnelling junction is traced quantitatively for the first time, paving the way for the predictive design of nanophotonic structures.
As all motion is intricately linked to changes in the energetic structure of a system, we aimed to further elucidate nanoscopic phenomena by visualising the temporal evolution of energy levels after ultrafast excitation. To this end, we investigate an atomic vacancy within a tungsten-diselenide monolayer using LW-STM. The first observation of shifts of localised energy levels at an atomic vacancy with combined Ångström spatial, sub-picosecond temporal and 10 meV energy resolution is demonstrated.
Finally, to enhance the capabilities of LW-STM, a cutting-edge setup consisting of an improved STM scan head and a laser source operating at higher repetition rates, field-strengths, and frequencies is introduced. The use of mid-infrared frequencies allows for the temporal confinement of tunnelling events to a window less than 10 fs wide. In combination with a tunable source of ultrashort visible pulses, this novel setup will allow for the real-space investigation of intramolecular vibrations, electronic motion, and the complex interaction of various degrees of freedom.
Cover: Artistic visualisation of a sub-cycle light pulse (left) impinging on a tunnelling junction between a tungsten tip (black spheres) and a single-molecule rotator (magnesium-phthalocyanine) adsorbed on a sodium-chloride lattice (bright spheres).
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