Ultrafast dynamics of excitons in bulk and monolayer selenide transition metal dichalcogenides

URN to cite this document:: urn:nbn:de:bvb:355-epub-580557
DOI to cite this document:: 10.5283/epub.58055

Raiber, Simon

License: Creative Commons Attribution 4.0
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Date of publication of this fulltext: 10 Apr 2024 13:00

Details

Item type:	Thesis of the University of Regensburg (PhD)
Open Access Type:	Primary Publication
Date:	10 April 2024
Referee:	Prof. Dr. Christian Schüller
Date of exam:	19 February 2024
Institutions:	Physics > Institute of Experimental and Applied Physics > Chair Professor Lupton > Group Christian Schüller
Keywords:	Transition metal dichalcogenides, Excitons, Valley dynamics
Dewey Decimal Classification:	500 Science > 530 Physics
Status:	Published
Refereed:	Yes, this version has been refereed
Created at the University of Regensburg:	Yes
Item ID:	58055

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Abstract (German)

Abstract (German)

The scope of this thesis constitutes the investigation of the temporal dynamics of excitons in mono- and multilayer TMDCs via transient differential transmission, time-resolved Faraday ellipticity (TRFE) and time-integrated four-wave mixing experiments (TI-FWM), including sample fabrication, as well as their characterisation via photoluminescence and reflectance. Based on the findings of transient differential transmission and TRFE, a comprehensive picture of the intricate valley dynamics of mono and multilayer MoSe2 and WSe2 can be drawn. More specific, the different relaxation times are put into a reasonable context by considering the valley- and exciton fine structures, as well as the layer-dependent lowering of the Σ valley. Moreover, the influence of in- and out-of-plane magnetic fields on the valley dynamics are studied. Fingerprints of the valley Zeeman shift on the spin/valley relaxation dynamics are observed which manifest in a soft prolongation of the valley relaxation
times.

The most prominent result of this thesis constitutes the discovery of ultrafast pseudospin quantum beats for H-type multilayer TMDCs exposed to in-plane magnetic fields. The existence of the beating implicates a valley Zeeman splitting which has never been observed for bulk TMDCs at in-plane magnetic fields so far. From the beating frequency, the effective excitonic g factor can be deduced with a very high accuracy without the need of high-magnetic field facilities. Besides, it is shown that the excitonic g factor is isotropic. Moreover, time-resolved four-wave mixing experiments have been performed. The results of the degenerate two-beam TI-FWM experiments integrate well in the established achievements on this topic. First, the influence of external magnetic fields on the coherent dynamics has been investigated. The analysis of the T2 time does not reveal a significant enhancement or change of the dynamics. Besides, no signs of magnetically triggered multiple particle interactions have been observed. An exception has been found for monolayer WSe2 where weak fingerprints of a magnetically induced coupling of the bright and dark exciton states is detected. Second, the impact of different polarisation sequences of the pulses that trigger the FWM response, as well as the polarisation component to which the detection is sensitive to, has been explored. For both monolayer materials, a coherent exciton-trion coupling, manifesting in a quantum beating, is detected. While for MoSe2, a coherent coupling of exciton and trion has already been reported multiple times, it appears to be largely unexplored in WSe2. For both cases, the polarisation of excitation and detection turns out to be decisive for the emergence of a quantum beating.

Translation of the abstract (German)

Diese Arbeit beschäftigt sich mit der Untersuchung der zeitlichen Dynamik von Exzitonen in ein- und mehrlagigen Übergangsdichalcogeniden mittels transienter Transmission, zeitaufgelöst Faraday-Elliptizität (TRFE) und zeitintegrierten Vierwellenmischexperimente (TI-FWM) einschließlich der Probenherstellung sowie deren Charakterisierung mittels Photolumineszenz-
und Reflexionsspektroskopie. Basierend auf den Erkenntnissen der transienten Transmission und TRFE kann ein umfassendes Bild der Ladungsträgerkomplexen in der Bandstruktur von einlagigem und mehrschichtiges MoSe2 und WSe2 in einen sinnvollen Zusammenhang gebracht werden, wobei insbesondere die Feinaufspaltung der jeweiligen Bandstrukturen sowie die schichtabhängige Absenkung des Σ-Tals berücksichtigt wird. Darüber hinaus wird der Einfluss von Magnetfeldern innerhalb und außerhalb der Lagenebene untersucht. Aus den Ladungsträgerdynamiken kann auf die Zeeman-Verschiebung in der Bandstruktur rückgeschlossen werden, was sich in einer leichten Verlängerung der Spinpolarisationsdauern zeigt.

Das herausragendste Ergebnis dieser Arbeit ist die Entdeckung einer ultraschnellen Schwebung des exzitonischen Pseudospins in natürlich gewachsenen (H-Typ) Volumenübergangsdichalcogenieden, welche Magnetfeldern parallel zur den Lagen ausgesetzt sind. Die Schwebung deutet auf eine Zeeman-Aufspaltung in der Bandstruktur hin, was bislang noch nie für mehrlagigen Übergangsdichalcogenieden in parallelen Magnetfeldern beobachtet wurde. Aus der Schwebungsfrequenz lässt sich der effektive exzitonische g-Faktor mit einer sehr hohen Genauigkeit bestimmen ohne die Notwendigkeit von sehr starken Magnetfeldern. Zudem wird gezeigt, dass der exzitonische g-Faktor isotrop ist.
Darüber hinaus wurden zeitaufgelöste Vierwellenmischexperimente durchgeführt. Die Ergebnisse der entarteten Zweistrahl-TI-FWM-Experimente fügen sich gut in die etablierte Literatur zu diesem Thema ein. Zuerst wird der Einfluss externer Magnetfelder auf die kohärente Dynamik untersucht. Die Analyse der T2-Zeit lässt keine signifikante Veränderung der Dynamiken erkennen. Dabei sind keine Anzeichen von magnetisch ausgelösten Wechselwirkungen mehrerer Teilchen zu beobachten. Eine Ausnahme stellt einlagiges WSe2 dar, wo auf eine schwache magnetisch induzierte Kopplung der hellen und dunklen Exzitonenzustände rückgeschlossen werden kann.
Zudem wird der Einfluss von unterschiedlichen Polarisationssequenzen der Impulse untersucht. In den Monolagen beider Materialsysteme kann eine kohärente Kopplung von Exziton und Trion beobachtet werden, welche sich als Quantenschwebung äußert. Während für MoSe2 bereits mehrfach von einer kohärenten Kopplung von Exziton und Trion berichtet wurde, so ist dies
in WSe2 weitgehend unerforscht. In beiden Fällen ist die Polarisation der optischen Anregung und Detektion entscheidend für das Auftreten einer Quantenschwebung.

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