Atomically thin magnetic semiconductors open exciting perspectives for both fundamental research and future applications at the interface between optoelectronics and spintronics. The van der Waals-layered magnet CrSBr is a particularly promising system, owing to the complex coupling of its magnetic order and quasi-1D excitons, whose ultrafast dynamics are of paramount importance for potential quantum devices.
In this work, we combine sub-cycle terahertz polarisation nanoscopy with a tunable source of optical excitation pulses to selectively prepare and probe excitons and unbound electron-hole pairs in CrSBr, irrespective of interband selection rules. We unveil femtosecond recombination of photoexcited quasi-1D excitons in atomically thin CrSBr, which is 30 times shorter than in the bulk, where two distinct decay dynamics suggest scattering of excitons with paramagnons. Moreover, we directly extract the nonequilibrium dielectric function of monolayer CrSBr showcasing the hallmark of transitions between highly excited excitons. Our experiments demonstrate how combining ultrafast near-field microscopy with tunable pump pulses can reveal spectral fingerprints and femtosecond dynamics of exotic quasiparticles in microscopic quantum materials.
Pushing towards exploring the femtosecond dynamics of magnetic systems on the atomic scale, we introduce a scalable and versatile terahertz emission scheme perfectly suited for lightwave-driven scanning tunnelling microscopy. The novel emitters based on spatially indirect interband transitions in epitaxial quantum wells generate intense, sub-half-cycle field transients, whose single positive peak exceeds the strongest negative excursion by more than three times. In combination with a recently built scanning tunnelling microscope capable of applying strong external magnetic fields, such remarkably asymmetric waveforms are expected to drive unipolar, spin-selective tunnelling currents in time windows much shorter than 100 fs, for the first time enabling simultaneous state-selective, atom-scale and ultrafast microscopy of individual spins.

Atomar dünne magnetische Halbleiter eröffnen spannende Perspektiven sowohl für die Grundlagenforschung als auch für zukünftige Anwendungen an der Schnittstelle zwischen Optoelektronik und Spintronik. Der van der Waals-geschichtete Magnet CrSBr stellt ein besonders vielversprechendes System dar, das sich durch ein komplexes Zusammenspiel seiner magnetischen Ordnung und quasi-eindimensionalen Exzitonen auszeichnet, deren ultraschnelle Dynamik für potentielle funktionelle Quantensysteme von größter Bedeutung ist.
In dieser Arbeit kombinieren wir Subzyklen-Polarisationsnanoskopie bei Terahertzfrequenzen mit einer durchstimmbaren Quelle optischer Anregungsimpulse, um selektiv Exzitonen und ungebundene Elektron-Loch-Paare in CrSBr zu präparieren und unabhängig von Interband-Auswahlregeln zu untersuchen. Wir enthüllen die Femtosekunden-Rekombination von photoangeregten quasi-eindimensionalen Exzitonen in atomar dünnem CrSBr, die 30-mal kürzer ist als im Volumenkristall, in dem eine zweistufige Zerfallsdynamik auf Streuung von Exzitonen mit Paramagnonen hindeutet. Darüber hinaus extrahieren wir direkt die dielektrische Funktion im Nichtgleichgewicht von CrSBr Monolagen, welche Signaturen von Übergängen zwischen hoch angeregten Exzitonen aufweist. Unsere Experimente demonstrieren, wie die Kombination von ultraschneller Nahfeldmikroskopie mit durchstimmbarem Pumpimpulsen spektrale Fingerabdrücke und Femtosekundendynamik exotischer Quasiteilchen in mikroskopischen Quantenmaterialien aufdecken kann.
Um die Femtosekundendynamik magnetischer Systeme auf atomaren Skalen zu erforschen, wird ein skalierbares und flexibles Terahertzemitterkonzept vorgestellt, das für die lichtwellengetriebene Rastertunnelmikroskopie optimiert ist. Die neuartigen Emitter, die auf räumlich indirekten Interbandübergängen in epitaktisch gewachsenen Quantentöpfen basieren, erzeugen intensive Sub-Halbzyklen-Feldtransienten, deren einzelne positive Spitze die stärkste negative Feldspitze um mehr als das Dreifache übersteigt. In Kombination mit einem kürzlich fertiggestellten Rastertunnelmikroskop, das es ermöglicht, starke externe Magnetfelder anzulegen, sollten solche bemerkenswert asymmetrischen Wellenformen unipolare, spinselektive Tunnelströme in Zeitfenstern treiben können, die deutlich kürzer als 100 fs sind. Damit könnte erstmals gleichzeitige zustandsselektive, atomare und ultraschnelle Mikroskopie einzelner Spins realisiert werden.