In dieser Arbeit wurden wichtige Erkenntnisse über binäre und ternäre Alkalimetallthallide mit mindestens 50% Alkalimetallanteil gewonnen, vor allem in Hinblick auf das Mischen der Alkalimetalle und die daraus resultierende Reaktion der Kristallstruktur und der elektronischen Situation.
Neben der erneuten Darstellung und röntgenkristallographischen Untersuchung bekannter Verbindungen, wurde ausgehend von diesen versucht überwiegend die schweren Alkalimetalle Rubidium und/oder Cäsium in diese Systeme hineinzusubstituieren. Dabei wurden z.B. die Mischkristallreihe K1-xRbxTl (x≤0.69) oder die beiden neuen Verbindungen Cs1-xRbxTl (x=0.18, 0.42) bei der Annäherung an das immer noch fehlende RbTl erhalten. Des Weiteren konnte die binäre Verbindung K21Tl19.27, welche Ähnlichkeiten zu Na2K21Tl19 aufweist, charakterisiert werden. Je nach verwendetem Alkalimetall können im Alkalimetall zu Thallium Verhältnis von ungefähr 10:7 drei verschiedene Phasen erhalten werden, zum einen das längst bekannte K10Tl7 von S. Kaskel und J. D. Corbett, Na39.95K57.05Tl70 und zu guter Letzt die Phase K7-xAxTl5 (A=Rb, Cs; 0<x≤2.35). Letztere stellt dabei die bislang erste Phase mit [Tl5]7– trigonalen Bipyramiden als alleinige Thalliumsubstruktur dar. Bei einer Valenzelektronenkonzentration von ungefähr 5 konnte zum einen der neue Strukturtyp Na7RbTl4 charakterisiert werden, in welchem auch Na7KTl4 kristallisiert, und zum anderen konnte Kalium in Na23K9Tl15.3 vollständig durch Rubidium bzw. Cäsium ausgetauscht werden. Zudem zeigte sich ein variabler Thalliumgehalt in dieser Phase.
Beimischungen von Sauerstoff oder Übergangsmetalle in Form von Gold lieferten die neuen Verbindungen K11.39Cs2.61[K6.03Cs2.97O2][K0.48Cs5.52O][Tl11]2[Tl10], Cs6.87K9.13Tl14Au2 und K18-xAxTl20Au3-y (A=Rb, Cs; x=3.89, 8.59; y=0.05, 0.33, 0.34, 0.19).

This work gained important insights into binary and ternary alkali metal thallides with at least 50% alkali metal content, particularly regarding the mixing of alkali metals and the resulting reaction of the crystal structure and electronic situation.
In addition to the repeated synthesis and redetermination by single-crystal X-ray crystallography of some already known compounds, attempts were made to substitute especially the heavy alkali metals rubidium and/or cesium into these systems. This resulted in, for example, the solid solution K1-xRbxTl (x≤0.69) or the two new ternary compounds Cs1-xRbxTl (x=0.18, 0.42) when approaching the still missing RbTl. Furthermore, the binary compound K21Tl19.27, which has similarities to Na2K21Tl19, could be characterized. Depending on the alkali metal used, three different phases can be obtained in the alkali metal to thallium ratio of approximately 10:7: the long-known K10Tl7 reported by S. Kaskel and J. D. Corbett, Na39.95K57.05Tl70, and finally the phase K7-xAxTl5 (A=Rb, Cs; 0<x≤2.35). The latter is the first phase to contain [Tl5]7– trigonal bipyramids as the exclusive thallium substructure. With a valence electron concentration of approximately 5, it was possible to characterize the new structure type Na7RbTl4, in which Na7KTl4 also crystallizes, and to completely substitute potassium in Na23K9Tl15.3 with rubidium or cesium. In addition, a variable thallium content was observed in this phase.
Additions of oxygen or transition metals in the form of gold yielded the new compounds K11.39Cs2.61[K6.03Cs2.97O2][K0.48Cs5.52O][Tl11]2[Tl10], Cs6.87K9.13Tl14Au2, and K18-xAxTl20Au3-y (A=Rb, Cs; x=3.89, 8.59; y=0.05, 0.33, 0.34, 0.19).