Subcycle optical nanoscopy with atomic-scale resolution

URN zum Zitieren dieses Dokuments:: urn:nbn:de:bvb:355-epub-786092
DOI zum Zitieren dieses Dokuments:: 10.5283/epub.78609

Hayes, Johannes Martin

Lizenz: Veröffentlichungsvertrag für Publikationen ohne Print on Demand
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Veröffentlichungsdatum dieses Volltextes: 11 Feb 2026 11:30

Details

Dokumentenart:	Hochschulschrift der Universität Regensburg (Dissertation)
Open Access Art:	Primärpublikation
Datum:	11 Februar 2026
Begutachter (Erstgutachter):	Prof. Dr. Rupert Huber
Tag der Prüfung:	17 Juli 2025
Institutionen:	Physik > Institut für Experimentelle und Angewandte Physik > Lehrstuhl Professor Huber > Arbeitsgruppe Rupert Huber
Projekte:	SFB 1277: Emergente relativistische Effekte in der Kondensierten Materie: Von grundlegenden Aspekten zu elektronischer Funktionalität Gefördert von: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) (314695032)
Stichwörter / Keywords:	Near-field optical tunnelling emission microscopy, NOTE, subcycle, ultrafast, atomic scale, atomic resolution, subcycle dynamics
Dewey-Dezimal-Klassifikation:	500 Naturwissenschaften und Mathematik > 530 Physik
Status:	Veröffentlicht
Begutachtet:	Ja, diese Version wurde begutachtet
An der Universität Regensburg entstanden:	Ja
Dokumenten-ID:	78609

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Zusammenfassung (Englisch)

Zusammenfassung (Englisch)

For centuries, optical microscopy has expanded the limits of human perception, revealing the microscopic world in ever greater detail. Yet, resolving ultrafast dynamics simultaneously on atomic length and subcycle time scales has remained beyond reach. In this work, I demonstrate an all-optical microscopy technique which achieves simultaneous atomic-scale spatial and subcycle temporal resolution by harnessing light emission from ultrafast tunnelling currents confined to the apex of an atomically sharp metallic tip.
To breach the limits of ultrafast subcycle near-field microscopy, we developed a novel experimental platform that combines a megahertz-repetition-rate, high-power terahertz source with a cryogenic, ultra-high-vacuum scanning probe microscope. This setup enables picometre-precise tuning of the tunnelling junction and subcycle field-resolved detection of the light scattered from the tip–sample junction.
In this regime, we observe a novel near-field signal that is in phase with the vector potential of the driving field and decays on atomic length scales. Supported by semiclassical and ab initio simulations, we attribute this signal to light emission from subcycle tunnelling currents driven by the ultrafast lightwave bias — a process we term Near-field Optical Tunnelling Emission (NOTE). We showcase the capabilities of NOTE by performing all-optical imaging and subcycle spectroscopy with atomic-scale resolution. Finally, we retrieve subcycle atomic-scale tunnelling currents directly in the time domain, even within the band gap of a semiconducting quantum material.
To extend the capabilities to pump–probe studies of ultrafast phenomena — such as exciton formation and phase transitions in quantum materials — we developed a tunable optical pump source based on optical parametric amplification at up to 8.26 MHz. Together with the novel NOTE mechanism, this opens a pathway toward visualising a wide array of quantum dynamics in space and time, offering new opportunities to unravel the inner workings of condensed matter on its most fundamental scales.

Übersetzung der Zusammenfassung (Deutsch)

Seit Jahrhunderten erweitert optische Mikroskopie die Grenzen der menschlichen Wahrnehmung und ermöglicht immer tiefere Einblicke in die mikroskopische Welt. Dennoch ist es bislang nicht gelungen, ultraschnelle Dynamik gleichzeitig auf atomaren Längen- und Subzyklen-Zeitskalen aufzulösen. In dieser Arbeit zeige ich ein rein optisches Mikroskopiekonzept, das gleichzeitig atomare Orts- und Subzyklen-Zeitauflösung erreicht, indem es die Lichtemission von ultraschnellen Tunnelströmen nutzt, die am Apex einer atomar scharfen metallischen Spitze lokalisiert sind.
Um die Grenzen der ultraschnellen Subzyklen-Nahfeldmikroskopie zu überwinden, entwickelten wir eine neuartige experimentelle Plattform, die eine leistungsstarke Terahertz-Quelle mit Pulsrepetitionsraten im Megahertzbereich und ein kryogenes Rastersondenmikroskop unter Ultrahochvakuum kombiniert. Dieses System ermöglicht eine pikometergenaue Einstellung des Spitzen–Proben-Abstands sowie eine feldaufgelöste Detektion des vom Spitzen–Proben-Kontakt gestreuten Lichts mit Subzyklen-Präzision.
In diesem Regime beobachten wir ein neuartiges Nahfeldsignal, das in Phase mit dem Vektorpotential des treibenden Feldes schwingt und auf atomaren Längenskalen abklingt. Semiklassische und ab initio-Simulationen stützen unsere Interpretation, dass dieses Signal von der Lichtemission von Subzyklen-Tunnelströmen stammt, die durch die ultraschnelle Lichtwellenvorspannung getrieben werden — ein Prozess, den wir Nahfeld-Optische-Tunnel-Emission (NOTE) nennen. Wir demonstrieren das Potenzial von NOTE, indem wir erstmals rein optische Abbildungen und Subzyklen-Spektroskopie mit atomarer Auflösung realisieren. Schließlich rekonstruieren wir Subzyklen-Tunnelströme auf atomarer Skala direkt in der Zeitdomäne — sogar innerhalb der Bandlücke eines halbleitenden Quantenmaterials.
Um die Technik auf Anrege–Abtast-Experimente ultraschneller Phänomene — wie die Bildung von Exzitonen oder Phasenübergänge in Quantenmaterialien — anzuwenden, entwickelten wir eine durchstimmbare optische Pumpquelle auf Basis optisch-parametrischer Verstärkung mit Repetitionsraten bis zu 8,26 MHz. Zusammen mit dem NOTE-Mechanismus eröffnet dies neue Möglichkeiten, Quantendynamik direkt in Raum und Zeit zu beobachten und die zugrunde liegenden Prozesse in kondensierter Materie auf ihren fundamentalsten Skalen zu erforschen.

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