Viele überraschende Eigenschaften von Quantenmaterialien resultieren aus Coulomb-Korrelationen, die elektronische Quasiteilchen und ihre Wechselwirkungen prägen. In atomar dünnen van-der-Waals-Schichtkristallen treten aufgrund der reduzierten Dimensionalität verstärkte Coulomb-Wechselwirkungen auf, die zu Exzitonen mit außergewöhnlich großen Bindungsenergien führen. Diese Quasiteilchen dominieren die optischen Eigenschaften dieser Halbleiter-Systeme maßgeblich. Daher ist eine gezielte Kontrolle von Exzitonen ein zentraler Ansatz für die Entwicklung neuartiger Technologien im Bereich der Optoelektronik.

Diese Arbeit untersucht verschiedene Strategien, um Coulomb-Korrelationen in zwei-dimensionalen Materialien gezielt maßzuschneidern. Neben strukturellen Ansätzen, wie dem Stapeln und Dotieren, liegt ein besonderer Fokus auf dem van-der-Waals-Magneten CrSBr. Dieser magnetische Halbleiter zeichnet sich durch eine hohe kritische Temperatur sowie ausgeprägte strukturelle und elektronische Anisotropie aus. Zudem stellt seine magnetische Ordnung eine neue Stellschraube für Exzitonen dar.

Mithilfe zeitaufgelöster NIR-Anrege-MIR-Abtast-Spektroskopie werden erstmals interne, Rydberg-ähnliche Übergänge von Exzitonen in CrSBr experimentell nachgewiesen. Mittels charakteristischer Signaturen in der extrahierten dielektrischen Antwortfunktion lassen sich sowohl die Bindungsenergie als auch eine ausgeprägte, anisotropieinduzierte Feinstrukturaufspaltung der quasi-eindimensionalen Orbitale des Exzitons bestimmen. Der magnetische Phasenübergang in CrSBr erlaubt es, Exzitonen in-situ zu kontrollieren: Indem die Temperatur systematisch variiert oder ein Magnetfeld angelegt wird, kann die räumliche Einschränkung der Exzitonen gezielt eingestellt werden. Dabei entscheidet die relative Spinausrichtung elektronischer Zustände in benachbarten Kristallebenen über die Möglichkeit der Elektronen zwischen den Lagen zu tunneln, was entweder zu stark gebundenen, lokalisierten Intralagen- oder schwach gebundenen, delokalisierten Interlagen-Exzitonen führt. Dieser Übergang zwischen verschiedenen Exzitonspezies hat einen drastischen Einfluss auf deren ultraschnelle Dynamik.
Die Ergebnisse eröffnen neue Perspektiven, um Exzitonen gezielt zu steuern und maßgeschneiderte Quantenzustände in van-der-Waals-Magneten zu realisieren.

Many surprising properties of quantum materials result from Coulomb correlations that define electronic quasiparticles and their interaction chains. In atomically thin van der Waals layered crystals, the reduced dimensionality enhances Coulomb interactions, enabling excitons with giant binding energies. These quasiparticles dominate the optical properties of such semiconductor systems, making precise control of excitons highly relevant for the design of next-generation optoelectronic technologies.

This thesis explores different strategies to custom-tailor Coulomb correlations in two-dimensional materials. In addition to structural approaches, such as stacking or doping, the main focus lies on the van der Waals magnet CrSBr. This magnetic semiconductor stands out due to its high critical temperature and pronounced structural and electronic anisotropy, while its magnetic order provides a new tuning knob for excitons.

Using time-resolved NIR-pump-MIR-probe spectroscopy, internal Rydberg-like transitions of excitons in CrSBr are experimentally resolved for the first time. The retrieved, characteristic fingerprints in the dielectric response function provide a direct access to the exciton binding energy and reveal a distinct, anisotropy-induced fine-structure splitting of the exciton’s quasi-one-dimensional orbitals.
The magnetic phase transition in CrSBr enables in situ control of excitons: by systematically varying the temperature or applying a magnetic field, their spatial confinement can be precisely tuned. The relative spin alignment of electronic states in neighboring crystal layers determines whether electrons can tunnel between layers and thus whether strongly bound, localized intralayer excitons or weakly bound, delocalized interlayer excitons form. This transition between different exciton species has a dramatic impact on their ultrafast dynamics.
These results open new perspectives for the control of excitons and the realization of tailored quantum states in magnetic van der Waals materials.