Optimization of Interfaces for Genosensors Based on Thiol Layers on Gold Films

Item type:	Thesis of the University of Regensburg (PhD)
Open Access Type:	Primary Publication
Date:	9 July 2002
Referee:	Otto S. Wolfbeis
Date of exam:	23 July 2001
Institutions:	Chemistry and Pharmacy > Institut für Analytische Chemie, Chemo- und Biosensorik > Chemo- und Biosensorik (Prof. Antje J. Bäumner, formerly Prof. Wolfbeis)
Keywords:	Sensor , DNS , Gold , Thiole , , sensor , DNA , gold , thiol
Dewey Decimal Classification:	500 Science > 540 Chemistry & allied sciences
Status:	Published
Refereed:	Yes, this version has been refereed
Created at the University of Regensburg:	Yes
Item ID:	9934

Abstract (German)

Ziel der Arbeit war eine Optimierung der Oberflächenpräparation für DNA-Biosensoren. Diese Oberflächenpräparation umfasst mehrere Schritte: Selbstorganisation von Alkylthiolen auf einer Metallelektrode gefolgt von der Immobilisierung von Rezeptormolekülen (hier DNA-Oligomere) an die Thiolschicht mittels chemischer Reaktionen. In jedem der Schritte konnten Probleme identifiziert werden, die den ...

Abstract (German)

Ziel der Arbeit war eine Optimierung der Oberflächenpräparation für DNA-Biosensoren. Diese Oberflächenpräparation umfasst mehrere Schritte: Selbstorganisation von Alkylthiolen auf einer Metallelektrode gefolgt von der Immobilisierung von Rezeptormolekülen (hier DNA-Oligomere) an die Thiolschicht mittels chemischer Reaktionen. In jedem der Schritte konnten Probleme identifiziert werden, die den Erfolg der gesamten Prozedur beeinflussen und im schlimmsten Fall zu falsch positiven Ergebnissen führen können.
Zunächst kann eine unvollkommene Selbstorganisation zu Defekten in der Alkylthiolschicht führen. Eine geeignete Methode konnte gefunden werden, die diese Schicht durch eine Hitzebehandlung verbessern hilft.
Vor allem für kapazitive DNA-Biosensoren ist es wichtig, den Einfluss der Temperatur auf die thiolbeschichtete Elektrode zu kennen. Temperatureffekte auf die Kapazität von Thiolschichten wurden untersucht. In einem ersten Zyklus aus Erhitzen und Abkühlen zeigt die Kapazität nichtlineares Verhalten, wohingegen sie bei weiteren Zyklen ein lineares und daher vorhersagbares Verhalten aufweist.
Die Qualität von DNA-Biosensoren hängt entscheidend von dem Erfolg der Immobilisierungstechnik ab. Dennoch ist es nicht einfach, perfekte Immobilisierung der Rezeptormoleküle zu erhalten. Eigenschaften des Elektrolyten, in dem die Immobilisierung stattfindet, beeinflussen sowohl das Kopplungsagens als auch die Rezeptormoleküle. Um eine gute Kopplung zu erreichen, wurden zwei Optimierungsprozeduren verw

Translation of the abstract (English)

The task of this thesis was the optimization of the preparation of interfaces for DNA biosensors. The interface preparation included several steps: Self assembly of a thiol layer on a metal electrode is followed by a tethering (immobilization) of receptor molecules (here DNA-oligomers) to the thiol molecules via a chemical reaction. During each step some limitations have been identified, which ...

Translation of the abstract (English)

The task of this thesis was the optimization of the preparation of interfaces for DNA biosensors. The interface preparation included several steps: Self assembly of a thiol layer on a metal electrode is followed by a tethering (immobilization) of receptor molecules (here DNA-oligomers) to the thiol molecules via a chemical reaction. During each step some limitations have been identified, which can disturb the success of the whole procedure and which may lead, for example, to alterations of the measured signal and, in the worst case, to false positive results.
First of all, imperfect self assembly may lead to defects in the thiol layer. An appropriate method to achieve an improvement has been found, utilizing a heating procedure as an electrode pretreatment. It is important, especially for genosensors based on capacitance measurements, to know the influence of temperature on the electrode covered by an alkanethiol layer. The temperature effects on the capacitance of thiol layers were studied. It could be shown that in a first heating and cooling cycle the capacitance of the thiol layer shows nonlinear behavior. However, in further heating and cooling cycles, the capacitance increases and decreases linearly with temperature, displaying a predictable reaction.
The quality of a (DNA-)biosensor depends on the efficiency of the immobilization technique. However, it is not easy to accomplish perfect immobilization of the receptor molecules. Properties of the solution in which the immobilization is performed influence the coupling reagent itself as well as the receptors. In order to achieve a good coupling of the biological substances to the inorganic support covered by thiols, two optimization procedures were applied.

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