Nichtlineare Antwort mit der Dichtefunktional-Störungstheorie

Die Dichtefunktional-Störungstheorie, welche bisher auf den linearen Fall beschränkt gewesen ist, soll auf die nächsthöhere Ordnung mit Anwendung auf Kristalle erweitert werden. Das Ziel ist die parameterfreie Berechnung der nichtlinearen Kopplungskoeffizienten, welche Phononen untereinander und an makroskopische elektrische Felder koppeln, nämlich die Berechnung der Anharmonizitäten dritter Ordnung, der nichtlinearen Dipolmomente zweiter Ordnung und der nichtlinearen Suszeptibilitäten. Die Kenntnis dieser Koeffizienten ist die Voraussetzung für die parameterfreie Berechnung verschiedener Größen, nämlich der Phonon-Lebensdauern, thermischer Ausdehnung, thermischer Leitfähigkeit, Grüneisen-Konstanten, usw. sowie der Zwei-Phonon-Infrarot-Absorption, des Raman-Effekts erster Ordnung und schließlich der nichtlinearen Suszeptibilität.