Van der Waals quantum materials exhibit fascinating emergent phenomena governed by topology, electronic correlations, or reduced dimensionality, and have revolutionized modern solid state physics by virtue of the versatility of two-dimensional crystals. In this thesis, we build on near-field microscopy in the terahertz (THz) and mid-infrared (or multi-THz) spectral windows and develop new tools ...
Abstract (English)
Van der Waals quantum materials exhibit fascinating emergent phenomena governed by topology, electronic correlations, or reduced dimensionality, and have revolutionized modern solid state physics by virtue of the versatility of two-dimensional crystals. In this thesis, we build on near-field microscopy in the terahertz (THz) and mid-infrared (or multi-THz) spectral windows and develop new tools to probe the unique properties of these systems on the relevant length, energy, and time scales.
First, the distribution of nanoscale electromagnetic fields in multi-THz nanoscopy is quantified by numerically solving Maxwell’s equations and introducing a novel Fourier demodulation analysis that accounts for the tip tapping motion. Thereby, we visualize the light scattering process into the far field and determine the lateral resolution as well as the probing volume inside the sample, for the first time.
Second, we employ these crucial insights into quantitative nanotomography to investigate topological insulators, which are expected to host massless Dirac fermions at their surfaces. A numerical retrieval of the local dielectric function of a few-nanometer-thick surface layer without any a priori assumptions about the spectral shape allows us to identify the contributions of two types of surface states: Band bending leads to an intersubband transition within a massive two-dimensional electron gas manifesting itself as a sharp resonance. Conversely, an additional, broadband absorption background may be caused by the topologically protected surface states. Tracing the dielectric response across a nanostructure reveals local variations of the energy of the intersubband transition, pointing towards nanoscale fluctuations of the doping or the Bi-to-Sb ratio. The subwavelength access to the dielectric function should find a wide range of applications and significantly improve the microscopic understanding of quantum materials.
Finally, we use subcycle THz nanoscopy to gain a spatiotemporal access to photo-carrier dynamics in transition metal dichalcogenide bilayers – a prototypical platform for studying the ramifications of Coulomb correlations and reduced dimensionality in van der Waals quantum matter. Our experiments reveal pronounced inhomogeneities of the optoelectronic properties on the nanoscale and a drastic renormalization of the carrier lifetime as the excitation density or the relative orientation of adjacent monolayers is varied. These findings set the stage for controlling light-matter interaction in van der Waals crystals on the nanometer length- and femtosecond time scale.
Translation of the abstract (German)
Van der Waals Quantenmaterialien weisen faszinierende, emergente Phänomene auf, welche durch Topologie, elektronische Korrelationen, oder reduzierte Dimensionalität bestimmt werden. Außerdem haben sie die moderne Festkörperphysik aufgrund der Vielseitigkeit von zweidimensionalen Kristallen revolutioniert. In dieser Arbeit werden basierend auf der Nahfeldmikroskopie in den Terahertz- (THz) und ...
Translation of the abstract (German)
Van der Waals Quantenmaterialien weisen faszinierende, emergente Phänomene auf, welche durch Topologie, elektronische Korrelationen, oder reduzierte Dimensionalität bestimmt werden. Außerdem haben sie die moderne Festkörperphysik aufgrund der Vielseitigkeit von zweidimensionalen Kristallen revolutioniert. In dieser Arbeit werden basierend auf der Nahfeldmikroskopie in den Terahertz- (THz) und Mittelinfrarot- (auch Multi-THz) Spektralbereichen neue Methoden entwickelt, um die einzigartigen Eigenschaften solcher Systeme auf den relevanten Längen-, Energie-, und Zeitskalen zu untersuchen.
Zunächst wird die Verteilung der in der Multi-THz-Nanoskopie vorherrschenden elektromagnetischen Felder mittels numerischen Lösens der Maxwell-Gleichungen auf der Nanoskala quantitativ bestimmt. Durch die Entwicklung einer neuartigen Fourier-Demodulationsanalyse wird zudem die Spitzenoszillation berücksichtigt. Dadurch werden erstmals die Lichtstreuung in das Fernfeld visualisiert sowie die laterale Auflösung und das Abtastvolumen innerhalb der Probe ermittelt.
Im Anschluss werden diese entscheidenden Erkenntnisse auf dem Bereich der quantitativen Nanotomographie dazu verwendet, topologische Isolatoren zu untersuchen, auf deren Oberflächen masselose Dirac-Fermionen zu erwarten sind. Die lokale dielektrische Funktion einer wenige-Nanometer-dicken Oberflächenschicht wird extrahiert ohne dabei a priori Annahmen über die spektrale Form der Antwortfunktion zu machen. Somit werden Signaturen von zwei verschiedenen Arten von Oberflächenzuständen identifiziert: Bandverbiegung ermöglicht Intersubbandübergänge innerhalb eines massiven, zweidimensionalen Elektronengases, welche sich als scharfe Resonanz äußern. Ein zusätzlicher, breitbandiger Absorptionshintergrund wiederum wird höchstwahrscheinlich von den topologisch geschützten Oberflächenzuständen hervorgerufen. Das Vermessen der dielektrischen Antwort über die komplette Nanostruktur hinweg deckt lokale Variationen der charakteristischen Energie der Intersubbandresonanz auf, was auf Fluktuationen der Dotierung oder des Bi-zu-Sb-Verhältnisses auf der Nanoskala hinweist. Der Zugang zur dielektrischen Funktion auf Längenskalen weit unterhalb des Beugungslimits sollte eine Vielzahl an Anwendungen finden und das mikroskopische Verständnis von Quantenmaterialien maßgeblich verbessern.
Schließlich wird Subzyklen-THz-Nanoskopie für einen räumlich-zeitlichen Zugang zur Zerfallsdynamik von optisch angeregten Ladungsträgern in Übergangmetalldichalkogenid-Bilagen verwendet, welche prototypische Systeme für die Untersuchung der Auswirkungen von Coulomb-Korrelationen und reduzierter Dimensionalität in van der Waals Quantenmaterie darstellen. Die vorgestellten Experimente enthüllen ausgeprägte Inhomogenitäten der optoelektronischen Eigenschaften auf der Nanoskala, sowie eine drastische Renormalisierung der Lebenszeit der Ladungsträger bei Variation der Anregungsdichte oder des Stapelwinkels. Diese Ergebnisse schaffen die Voraussetzungen für eine Kontrolle von Licht-Materie-Wechselwirkung in van der Waals Kristallen auf der Nanometer-Längen- sowie Femtosekunden-Zeitskala.
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