Subcycle terahertz nanoscopy of ultrafast interlayer dynamics in van der Waals heterostructures

Item type:	Thesis of the University of Regensburg (PhD)
Open Access Type:	Primary Publication
Date:	16 September 2022
Referee:	Prof. Dr. Rupert Huber
Date of exam:	16 September 2021
Institutions:	Physics > Institute of Experimental and Applied Physics > Chair Professor Huber > Group Rupert Huber
Keywords:	near-field microscopy, ultrafast, vander Waals, transition metal dichalcogenides, scattering-typescanning near field optical microscopy, terahertz, WSe2, WS2,heterostructure, interlayer tunneling
Dewey Decimal Classification:	500 Science > 530 Physics
Status:	Published
Refereed:	Yes, this version has been refereed
Created at the University of Regensburg:	Yes
Item ID:	49367

Abstract (English)

Tunneling is one of the most fundamental manifestations of quantum mechanics determining elementary physical processes, chemical reaction pathways and shaping life as we know it. Moreover, it is crucial for modern data storage and electronics, and is essential for highly efficient solar technology. In this work, we introduce a novel, non-invasive concept to resolve electron tunneling on the ...

Abstract (English)

Tunneling is one of the most fundamental manifestations of quantum mechanics determining elementary physical processes, chemical reaction pathways and shaping life as we know it. Moreover, it is crucial for modern data storage and electronics, and is essential for highly efficient solar technology.
In this work, we introduce a novel, non-invasive concept to resolve electron tunneling on the relevant length- and timescales that even works on insulating samples. The central idea is to monitor the evolution of the local polarizability of electron-hole pairs during the tunneling process with evanescent terahertz nearfields, which are detected with subcycle temporal resolution.
In a proof of concept, we resolve the ultrafast interlayer dynamics in van der Waals heterobilayers utilizing our new technique of subcycle contact-free nanoscopy to access the full life cycle of photo-induced spatially separated interlayer electron-hole pairs. Our approach builds on the drastic change of the polarizability of the electron-hole pairs during interlayer tunneling as explained by ab initio density functional theory calculations. We confirm the temporal dynamics using a complementary terahertz emission experiment that is directly linked to the ultrafast charge separation. Moreover, we reveal pronounced variations of the local formation and annihilation of interlayer excitons on deeply subwavelength, nanometer lengthscales. Such contact-free nanoscopy of tunneling-induced dynamics should be universally applicable to conducting and non-conducting samples and reveal how ultrafast transport processes shape functionalities in a wide range of condensed matter systems.

Translation of the abstract (German)

Tunneln ist eines dergrundlegendsten Phänomene derQuantenmechanik, das elementare physikalische Prozesse,chemische Reaktionswegeund das Leben, wie wir es kennen, bestimmt. Dabei ist Tunnelnentscheidend fürmoderne Datenspeicherung und Mikroelektronik, und essenziellfür modernstehocheffiziente Photovoltaikzellen. In dieser Arbeit stellen wirein neuartiges,nicht-invasives Konzept zum Untersuchen ...

Translation of the abstract (German)

Tunneln ist eines dergrundlegendsten Phänomene derQuantenmechanik, das elementare physikalische Prozesse,chemische Reaktionswegeund das Leben, wie wir es kennen, bestimmt. Dabei ist Tunnelnentscheidend fürmoderne Datenspeicherung und Mikroelektronik, und essenziellfür modernstehocheffiziente Photovoltaikzellen.
In dieser Arbeit stellen wirein neuartiges,nicht-invasives Konzept zum Untersuchen von Elektronentunnelnauf denrelevanten Längen- und Zeitskalen vor, das sogar aufIsolatoren angewendet werdenkann. Die zentrale Idee besteht darin, die Entwicklung derlokalenPolarisierbarkeit von Elektron-Loch-Paaren während desTunnelprozesses mitevaneszenten Terahertz-Nahfeldern aufzunehmen, die wir mitsubzyklischerzeitlicher Auflösung aufzeichnen.
In ersten Experimenten lösenwir die ultraschnelleDynamik zwischen den Schichten einerVan-der-Waals-Heterobilage mit unsererneuen Technik der kontaktfreien Subzyklen-Nanoskopie auf.Dabei wird dergesamte Lebenszyklus von photoinduzierten räumlich getrenntenInterlagen-Elektronen-Loch-Paarenerfasst. Unsere Methode nutzt die drastische Änderung derPolarisierbarkeit derElektron-Loch-Paare während des Interlagen-Tunnelns, das durchab initio Dichtefunktionaltheorie-Rechnungenbestätigt wird. Wir überprüfen die zeitliche Dynamik mit einemTerahertz-Emissionsexperiment, das direkt an die ultraschnelleLadungstrennung gekoppeltist. Darüber hinaus zeigen wir ausgeprägte Variationen deslokalen Verhaltens,Bildung und Zerfall, von Interlagen-Exzitonen aufNanometer-Längenskalen weitunter dem Beugungslimit. Eine solche kontaktfreie NanoskopietunnelinduzierterDynamik sollte universell auf leitende und nichtleitendeProben anwendbar seinund zeigen, wie ultraschnelle TransportprozesseFunktionalitäten in einerVielzahl von Systemen der kondensierten Materie beeinflussen.

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