Electronic excitation spectra of metallic tip-substrate nanostructures from time-dependent density functional theory

Zusammenfassung (Englisch)

Time-resolved nanoscopy has become a key route to observe electronic dynamics on their characteristic spatial and temporal scales. Among the newest techniques, which also inspired this work, is near-field optical tunneling emission (NOTE) microscopy, enabling access to ultrafast electronic processes with subnanometer spatial resolution. Motivated by the physical mechanisms underlying NOTE ...

Zusammenfassung (Englisch)

Time-resolved nanoscopy has become a key route to observe electronic dynamics on their characteristic spatial and temporal scales. Among the newest techniques, which also inspired this work, is near-field optical tunneling emission (NOTE) microscopy, enabling access to ultrafast electronic processes with subnanometer spatial resolution.

Motivated by the physical mechanisms underlying NOTE microscopy, this research set out to determine the excitation spectra of metallic tip–substrate nanostructures using TDDFT calculations and to take first steps toward identifying the modes that reside in the gap. After building the theoretical foundations up to TDDFT and defining how the excitation energies are computed from the time-dependent density, a workflow was established that produces consistent spectral responses within a justified parameter set. Starting from a small tip–substrate model, spectral shifts were tracked under systematic variations of tip and substrate size. This enabled the assignment of selected features to either component of the model and a qualitative observation of how confinement affects their positions.

Motivated by the pursuit of gap-specific modes, distance sweeps were then performed from larger separations down to atomic distances, and features that emerge at small tip–substrate separations were successfully isolated across different metallic clusters. The overall junction-induced spectral behavior turned out to be consistent with the well-studied field of plasmonics.

Results from this work clarify the path toward eventually simulating NOTE microscopy with nearly all of its crucial components: exact excitation energies for specific geometries, tunneling charge density, and emission power, similar to simulations already existing for other microscopy techniques.

Übersetzung der Zusammenfassung (Deutsch)

Zeitaufgelöste Nanoskopie hat sich zu einem zentralen Ansatz entwickelt, um elektronische Dynamiken auf ihren charakteristischen räumlichen und zeitlichen Skalen zu untersuchen. Zu den neuesten Techniken, die auch diese Arbeit motiviert haben, zählt die Near-Field Optical Tunneling Emission (NOTE)-Mikroskopie, welche den Zugang zu ultraschnellen elektronischen Prozessen mit subnanometergroßer ...

Übersetzung der Zusammenfassung (Deutsch)

Zeitaufgelöste Nanoskopie hat sich zu einem zentralen Ansatz entwickelt, um elektronische Dynamiken auf ihren charakteristischen räumlichen und zeitlichen Skalen zu untersuchen. Zu den neuesten Techniken, die auch diese Arbeit motiviert haben, zählt die Near-Field Optical Tunneling Emission (NOTE)-Mikroskopie, welche den Zugang zu ultraschnellen elektronischen Prozessen mit subnanometergroßer räumlicher Auflösung ermöglicht.

Ausgehend von den physikalischen Mechanismen der NOTE-Mikroskopie hatte diese Arbeit zum Ziel, die Anregungsspektren metallischer Spitzen–Substrat-Nanostrukturen mithilfe zeitabhängiger Dichtefunktionaltheorie (TDDFT) zu bestimmen und erste Schritte zur Identifikation von Moden im Spaltbereich zu unternehmen. Nach dem Aufbau der theoretischen Grundlagen bis hin zur TDDFT und der Festlegung, wie Anregungsenergien aus der zeitabhängigen Elektronendichte berechnet werden, wurde ein Workflow etabliert, der innerhalb eines begründeten Parametersatzes konsistente spektrale Antworten liefert. Ausgehend von einem kleinen Spitzen–Substrat-Modell wurden spektrale Verschiebungen unter systematischen Variationen der Spitzen- und Substratgröße verfolgt. Dadurch konnten ausgewählte spektrale Merkmale jeweils einer der beiden Modellkomponenten zugeordnet und der Einfluss von Confinement-Effekten auf ihre energetischen Positionen qualitativ untersucht werden.

Im Hinblick auf spaltspezifische Moden wurden anschließend Abstandssweeps von größeren Separationsdistanzen bis hin zu atomaren Abständen durchgeführt. Dabei konnten spektrale Merkmale identifiziert werden, die bei kleinen Spitzen–Substrat-Abständen über verschiedene metallische Cluster hinweg auftreten. Das insgesamt durch die Kontaktgeometrie induzierte spektrale Verhalten erwies sich als konsistent mit den etablierten Konzepten der Plasmonik.

Die Ergebnisse dieser Arbeit verdeutlichen den Weg hin zu einer zukünftigen Simulation der NOTE-Mikroskopie mit nahezu allen entscheidenden Komponenten, darunter exakte Anregungsenergien für spezifische Geometrien, Tunnel-Ladungsdichten sowie die Emissionsleistung, in Analogie zu bereits existierenden Simulationen anderer mikroskopischer Verfahren.

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